Au_2Ge_n~(-/o)(n=1～8)团簇结构演化和电子性质的光电子能谱和理论计算研究（英文）

本文利用尺寸选择的负离子光电子能谱和理论计算探索Au_2Ge_n~(-/0)(n=1～8)团簇的结构演化和电子性质.通过比较理论模拟谱与实验谱,并使用CCSD(T)理论方法计算异构体的相对能量,从而确定金锗混合团簇的全局最小结构.本文发现Au_2Ge_n~(-/0)(n=1～8)团簇的两个Au原子具有较高的配位数和较弱的亲金相互作用.负离子团簇和中性团簇的最稳定结构分别处于自旋双重态和自旋单重态.除了Au_2Ge_4~(-/0)和Au_2Ge_5~(-/0),负离子团簇和中性团簇的全局最小结构具有相似的结构特点.Au_2Ge_1~(-/0)团簇是一个C_(2v)对称的V形结构,而Au_2Ge_2~(-/0)团簇是一个C_(2v)对称的双桥连结构.Au_2Ge_4~-负离子团簇是两个Au原子盖帽的Ge_4四面体结构,而Au_2Ge_4中性团簇是两个Au原子盖帽的Ge_4菱形结构.Au_2Ge_(5～8)~(-/0)团簇主要采用三棱柱、四棱柱、及五棱柱结构.Au_2Ge_6是一个C_(2v)对称的四棱柱结构,并表现出σ和π双键性质.     

Au2Gen-/0 (n=1∽8)团簇结构演化和电子性质的光电子能谱和理论计算研究

本文利用尺寸选择的负离子光电子能谱和理论计算探索Au₂Ge_n^-/0 (n=1∽8)团簇的结构演化和电子性质. 通过比较理论模拟谱与实验谱,并使用CCSD(T)理论方法计算异构体的相对能量,从而确定金锗混合团簇的全局最小结构. 本文发现Au₂Ge_n^-/0 (n=1∽8)团簇的两个Au原子具有较高的配位数和较弱的亲金相互作用. 负离子团簇和中性团簇的最稳定结构分别处于自旋双重态和自旋单重态. 除了Au₂Ge₄^-/0和Au₂Ge₅^-/0,负离子团簇和中性团簇的全局最小结构具有相似的结构特点. Au₂Ge₁^-/0团簇是一个C_2v对称的V形结构,而Au₂Ge₂^-/0团簇是一个C_2v对称的双桥连结构. Au₂Ge₁^-负离子团簇是两个Au原子盖帽的Ge₄四面体结构,而Au₂Ge₄中性团簇是两个Au原子盖帽的Ge₄菱形结构. Au₂Ge_5∽8^-/0团簇主要采用三棱柱、四棱柱、及五棱柱结构. Au₂Ge₆是一个C_2v对称的四棱柱结构,并表现出σ和π双键性质.     

聚合物力化学的单分子力谱研究

研究聚合物在力致结构转变过程中的分子机制,进而建立起材料的构效关系,对于力响应聚合物材料的设计和精准制备至关重要.然而由于真实材料体系的复杂性,使用传统的测量方法很难从分子水平精准表征上述过程.基于原子力显微镜(AFM)的单分子力谱(SMFS)可以操纵单个聚合物链,是一种研究单个分子力学和动力学性质的有效技术.本文首先重点介绍了力化学的基本概念、影响因素和自由聚合物链单分子力化学的最新进展,按照共价键、配位键及氢键体系的顺序展开.然后讨论了SMFS技术在凝聚态体系的单链力学响应中的应用,包括用于聚合物单晶研究的AFM-SMFS方法的建立,链组成、构象、折叠模式以及环境对力诱导聚合物单晶熔融和纳米力学性能等影响规律的探究.希望本文将引起材料、化学和计算研究界的进一步关注,并加深科研人员们对聚合物结构-性质(功能)关系的理解.