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催化活性测试表明,助剂Fe具有显著提高乙醇生成选择性及铑催化活性的双重作用;助剂Li具有显著提高乙醇选择性的作用,对铑催化活性影响不大。基于H_2/D_2同位素效应结果及CO化学吸附、IR、XRD、XPS等的表征结果,认为助剂Fe经活化处理后大部分与Rh形成RhFe合金,使Rh分散度显著提高,从而提高了乙醇的选择性;Rh分散度的提高以及小部分以Fe~(2+)(Fe~(3+))形式存在的助剂Fe促进甲酰基的生成及随后的氢解断C-O键反应是助剂Fe促使铑催化活性提高的两个因素。Li的主要作用在于通过与C_2含氧中间体乙烯酮氧端的弱亲合作用,促进了乙醇前驱体的生成,从而使乙醇生成选择性提高。 相似文献
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条纹管激光成像系统空间分辨力实验研究 总被引:2,自引:0,他引:2
简要分析了非扫描激光成像的技术优势,介绍了利用条纹管实现非扫描激光成像的工作原理,说明了图像空间分辨力与系统距离精度的对应关系。对影响图像空间分辨力的主要因素进行了理论分析,得到了系统总空间分辨力与各单元器件空间分辨力和放大倍率的对应关系,在此基础上,对现有条纹管成像系统进行了相应的计算,得到了空间分辨力的理论预期值;最后,提出了一种基于分辨力板成像的系统空间分辨力测试方法,设计了相应的验证实验,对实测图像进行了去噪处理和数据分析,得到了图像的衬比度传递函数(CTF)曲线,通过衬比度传递函数分析,计算出了成像系统的实际空间分辨力,并将实测的分辨力数据与理论值进行了对比分析。 相似文献
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为实现计划期内不同时刻生产物流瓶颈的动态监测,研究了瞬时瓶颈的监测方法.基于产品制造过程中输入、生产、输出各阶段的相关数据,综合考虑制造单元的产能负荷、产品质量及等待时间对瓶颈度的影响,建立瓶颈指数的修正模型;并提出瞬时瓶颈的概念,以瓶颈指数为基础,构建包括瞬时瓶颈识别、转移判断的监测模型和动态监测流程,为生产物流瓶颈的动态监测及事中控制提供决策依据.算例应用结果表明,数据易获,方法可行. 相似文献
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铑催化合成气制乙醇反应中CO断键途径的研究 总被引:7,自引:2,他引:7
利用程序升温表面反应─红外(TPSR-IR)动态技术考察CO吸附物种对氢的反应性能并检验表面反应生成的中间物,结果表明线式CO对氢的反应性能高于桥式CO,即线式CO更可能是活性吸附态;表面反应生成了HCO、CH2等中间物.用键级守恒(BOC)-Morse势方法计算比较了CO→CH2过程中各可能基元步骤在Rh(111)面上的反应活化能和反应热,结果表明CO经其部分氢化物种(如H2CO、HCOH)的氢解反应断裂C─O键在能量上最有利.根据这些实验结果,提出铑基催化剂上合成气转化反应主要按缔合式机理进行;CO的优势断键途径为先部分氢化,而后氢助断键. 相似文献
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合成气制乙醇Rh-Nb2O5/SiO2催化剂中的SMPI和助催剂作用本质的研究 总被引:4,自引:0,他引:4
使用负载型催化剂由合成气制乙醇是一碳化学研究的一个重要发展。本实验室前已报道用化学反应法检验出Rh-Nb_2O_5/SiO_2表面上除了铑位外同时还存在氧化铌位。本文为兰部分工作所组成: (1)进一步用氢还原过的Nb_2O_5/SiO_2催化乙炔聚合成聚乙炔的化学方法推断Rh-Nb_2O_5/SiO_2上可能存在着Nb—H键。(2)用FTIR法检测上述催化剂的红外光谱吸收带, 1740(w) cm~(-1)为V_(Rh-H), 1560 cm~(-1)(broad, m)、1269 cm~(-1)(s)为与Nb—H有关的吸收, 后者可能属于桥式Rh—H—Nb的吸收。(3)XPS检测出合成气处理的Rh-Nb_2O_5/SiO_2表面上存在Rh~0、Rh~Ⅰ、Nb~Ⅴ、Nb~Ⅳ和两种不同的沉积碳。根据这些结果, 提出活性中心可能为A(参见正文图3)简写为B(见图3), CO转化的主要途径是而后C—O还原断裂生成=CH_2***, 再与CO偶联为CH_2=C=O, 最后还原为乙醇或乙醛。根据实验结果对本体系催化剂中SMPI和助催剂作用的实质作了讨论。 相似文献
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铑催化合成气转化为乙醇反应中甲酰基中间体的化学捕获 总被引:2,自引:4,他引:2
本文采用化学捕获法对铑基催化剂上合成气转化反应中的甲酰基中间体进行了化学捕获,在CO+2D_2反应后,用CH_3I进行的化学捕获反应中生成了CH_3CHO、CH_3CDO两种形式的乙醛;补充的Ar吹扫实验显示DCO的甲基化反应对生成的CH_3CDO有重要贡献。因此,甲酰基的确是合成气反应中的C_1含氧中间体。根据这一结果,初步探讨了合成气反应中CH_x物种的生成途径。 相似文献
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合成气制乙醇催化反应机理述评 总被引:3,自引:0,他引:3
合成气制乙醇催化反应机理述评汪海有,刘金波,蔡启瑞(厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室,化学系,厦门361005)C1化学是国际上有重大应用背景的化学前沿领域。所谓C1化学是指从一个碳原子的化合物(如CO、CH4、CH3OH)出发合成各种化学品和... 相似文献
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铑基催化剂上CO/H2合成甲醇及乙醇反应中的氘逆同位素效应 总被引:2,自引:4,他引:2
1.前言 同位素效应是研究化学反应历程的一种有效方法。当反应键被同位素取代后,产生的同位素效应对于确定反应历程中的速控步聚可提供重要信息。本文在一系列铑基催化剂上,分别用H_2,D_2和CO进行合成甲醇及乙醇反应,首次观察到该反应具有显著的氘逆同位素效应。根据这一结果,结合我们先前提出的合成气反应机理,对铑基催化剂上甲醇及乙醇合成反应的可能的速控步骤作了初步探讨。 相似文献