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氮氧化物(NO_x)是造成大气污染的主要来源之一,严重威胁人类的身体健康.选择性催化还原(SCR)技术由于其独特的优势而受到青睐.但SCR催化剂容易受到SO_2的侵蚀而失活,使用寿命降低.开发具有抗硫能力强的高活性催化剂已成为脱硝技术研究的热点.核壳结构催化剂由于其独特的外壳结构能有效地减少活性物质与SO_2的接触,减少催化剂中毒,延长催化剂的使用寿命.而水热合成法能有效控制催化剂的外形结构,动力学外裹法能将物质均匀分布在被包裹物质的表面,两者结合有利于核壳结构催化剂的合成.本文采用两步法(水热法+动力学外包裹法)制备的MnO_x@TiO_2纳米棒核壳结构低温脱硝催化剂具有高活性、高稳定性和优异的N2选择性.此外,与MnO_x,TiO_2和MnO_x/TiO_2等纳米材料相比,MnO_x@TiO_2具有更好的SO_2和H2O抗性,表明MnO_x@TiO_2具备良好的运用前景.采用TEM,HR-TEM,XRD,Raman,BET,XPS,NH3-TPD和H2-TPR等方法对催化剂进行了系统的表征.TEM和HR-TEM结果表明,MnO_x@TiO_2表现出明显的核壳结构,且TiO_2颗粒均匀分布在MnO_x纳米棒上.XRD和Raman结果发现MnO_x@TiO_2中含有MnO_2,从而保证了MnO_x@TiO_2具有良好的脱硝活性.同时,BET,NH3-TPD和H2-TPR等结果表明,MnO_x@TiO_2具有丰富的中孔结构和路易斯酸位点,以及强氧化还原能力,因而其催化性能提高.根据SO_2侵蚀后的XPS结果,MnO_x@TiO_2与MnO_x/TiO_2相比,两者中的S元素含量差异小,但前者中的Mn4+降低量远少于后者.表明MnO_x@TiO_2的核壳结构可以在SO_2存在条件下有效地保护活性位点,因而具有更强的SO_2抗性 相似文献
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