秸秆燃烧排放PM2.5特征及影响因素研究

生物质燃烧向大气中排放大量颗粒污染物, 在中国, 收获季节大量秸秆被直接露天燃烧处理, 对区域环境质量和人体健康造成严重影响. 对我国最主要的两种粮食作物玉米和小麦秸秆的露天燃烧进行模拟, 分析颗粒物排放水平, 特征及影响因素. 玉米和小麦秸秆燃烧PM_2.5排放因子分别为1082.8和835.7~897.3 mg/kg. 有机物是颗粒物最主要组分, 总量占PM_2.5质量的42%~66%. Cl^-和K⁺分别占PM_2.5总质量的4%~15%和2%~14%, K⁺/EC值为0.5~3.8. 各物种在颗粒物中所占比例与之前研究结果一致. 秸秆含水量和燃烧温度影响PM_2.5排放水平和组成特征. 随秸秆含水量增加, PM_2.5和OC的排放因子增加; 秸秆含水量增加, 燃烧温度逐渐降低, 由生物质燃料释放进入烟气中的K⁺和Cl^-比例逐渐减小导致二者在颗粒物中的比例降低. 我国每年由玉米和小麦秸秆露天燃烧排放的PM_2.5和OC分别为92.7 Gg和47.5 Gg, 在总量中占重要比例.     

基于高分辨质谱在线观测的2011深圳大运会前后PM1化学组成与粒径分布

本文利用先进的高分辨飞行时间气溶胶质谱仪(HR-ToF-AMS)于2011年深圳世界大学生运动会前后(2011年8月3日~9月22日)对深圳市区大气亚微米细粒子(PM1)化学成分和粒径分布进行了在线测量.结果表明,整个观测期间PM1质量浓度平均为51.1±32.6gm3,其中有机物占颗粒物总质量的37.9%,硫酸盐为37.1%,铵盐11.9%,黑碳6.6%(由一台单颗粒黑碳光度计(SP2)单独测量),硝酸盐5.8%,氯化物0.6%.观测期间各成分(除黑碳外)的粒径分布峰值位于真空动力学粒径550nm附近,而有机物在较小粒径范围(100~200nm)仍有较多质量分布,显示出本地一次源的明显贡献.基于高分辨有机质谱计算得到的有机气溶胶的平均元素组成为:碳34.0%、氢53.2%、氧12.0%和氮0.8%(原子个数百分比),对应的OM/OC(有机物与有机碳质量比)平均值为1.66±0.16.采用正矩阵因子解析(PMF)模型对有机气溶胶高分辨质谱进行因子解析,得到三类有机气溶胶:HOA(还原态有机气溶胶),SV-OOA(半挥发氧化态有机气溶胶)和LV-OOA(低挥发氧化态有机气溶胶),分别占有机物总量的31.3%,39.8%和28.9%,说明二次有机气溶胶(以SV-OOA和LV-OOA之和代表)是有机气溶胶的主体部分.结合气团来源分析不同时段PM1化学组成和粒径分布特征表明,大运会召开期间PM1质量浓度水平比整个观测期间的平均值低60.7%,是气团来自洋面等有利气象条件和黄标车限行等污染源控制措施的综合作用结果.     

深圳冬、夏季大气细粒子及其二次组分的污染特征

在2004年夏季和冬季, 分别在深圳宝安中心区进行了大气颗粒物细粒子的加强观测, 共获得30套样品. 通过对样品质量浓度、化学成分分析, 结合采样期间的气象条件, 对深圳当前大气颗粒物的污染特征、季节变化规律(夏季和冬季)及二次污染特征进行了研究. 结果表明, 深圳大气颗粒物污染的季节差异较大, 在夏季加强观测期间, PM_2.5和PM₁₀的日均质量浓度分别为34.9 μg·m^-3和56.9 μg·m^-3; 冬季加强观测期间PM_2.5和PM₁₀的日均质量浓度分别为99.0 μg·m^-3和134.8 μg·m^-3, 分别比夏季增长184%和137%. PM_2.5在夏季和冬季观测期间平均分别占PM₁₀的61%和73%, 细粒子污染严重; 夏、冬季加强观测期间OC和EC的比值平均分别为3.4和1.6, 估算的SOC占OC的比例平均分别为56%和6%, 夏季SOC对OC的贡献显著; 在夏季持续高温期间, 二次颗粒物的浓度及其在PM_2.5中的比重都急剧升高, 本地二次污染严重; 当夏季主导风向来自西南或东南海面时, 大气环境质量较好, 冬季主导风向来自北方内陆时, 大气环境质量较差.     

基于高分辨质谱在线观测的2011深圳大运会前后PM_1化学组成与粒径分布

本文利用先进的高分辨飞行时间气溶胶质谱仪（HR-ToF-AMS）于2011年深圳世界大学生运动会前后（2011年8月3日~9月22日）对深圳市区大气亚微米细粒子（PM1）化学成分和粒径分布进行了在线测量.结果表明,整个观测期间PM1质量浓度平均为51.1±32.6gm3,其中有机物占颗粒物总质量的37.9%,硫酸盐为37.1%,铵盐11.9%,黑碳6.6%（由一台单颗粒黑碳光度计（SP2）单独测量）,硝酸盐5.8%,氯化物0.6%.观测期间各成分（除黑碳外）的粒径分布峰值位于真空动力学粒径550nm附近,而有机物在较小粒径范围（100~200nm）仍有较多质量分布,显示出本地一次源的明显贡献.基于高分辨有机质谱计算得到的有机气溶胶的平均元素组成为：碳34.0%、氢53.2%、氧12.0%和氮0.8%（原子个数百分比）,对应的OM/OC（有机物与有机碳质量比）平均值为1.66±0.16.采用正矩阵因子解析（PMF）模型对有机气溶胶高分辨质谱进行因子解析,得到三类有机气溶胶：HOA（还原态有机气溶胶）,SV-OOA（半挥发氧化态有机气溶胶）和LV-OOA（低挥发氧化态有机气溶胶）,分别占有机物总量的31.3%,39.8%和28.9%,说明二次有机气溶胶（以SV-OOA和LV-OOA之和代表）是有机气溶胶的主体部分.结合气团来源分析不同时段PM1化学组成和粒径分布特征表明,大运会召开期间PM1质量浓度水平比整个观测期间的平均值低60.7%,是气团来自洋面等有利气象条件和黄标车限行等污染源控制措施的综合作用结果.     

基于气溶胶质谱的二次有机气溶胶识别

二次有机气溶胶(SOA)是大气气溶胶十分重要的组成部分,也是目前人们认识最为薄弱的气溶胶组分.由于有机气溶胶化学组成的复杂性,对SOA进行有效的识别和估算一直是国际气溶胶研究领域的热点和难点问题.本研究尝试使用一种新方法来定量识别深圳冬季大气中的SOA:利用气溶胶质谱仪在线观测的高时间分辨率优势和质谱中的特征碎片离子,应用正定矩阵因子解析(PMF)模型对细粒子组分的主要来源进行解析,识别出其中的二次有机物.结果表明:深圳冬季大气细粒子中SOA浓度平均为9.41±6.33μg/m3,占总有机物质量的39.9±21.8%;相比于一次有机气溶胶(POA),SOA浓度水平变化较为平缓,体现了区域性二次污染物的特征.SOA/BC比值具有鲜明的日变化规律,且与Ox(O3+NO2)的日变化规律相似,说明SOA的生成过程显著地受控于大气光化学活性.深圳冬季大气SOA生成最活跃的时段约为9～15时,期间SOA/BC比值增长了122%.本文为研究我国大气二次有机气溶胶提供了一种新的技术方法和思路.