探究MoS2水热合成因素对CO2加氢制甲醇的影响

MoS₂作为CO₂催化加氢制甲醇的优异催化剂,其活性受到催化剂结构的影响.采用水热法制备了结构可控的MoS₂纳米片.研究了Mo/S摩尔比、前驱体溶液pH值和前驱体生长时间对MoS₂纳米片结构和性能的影响.使用XRD、SEM、BET和XPS对MoS₂纳米片进行了表征,并考察了催化剂在CO₂加氢制甲醇反应中的催化活性.结果表明, Mo/S摩尔比为1/4、前驱体溶液pH为1.4、前驱体生长时间为12 h时,所制备的MoS₂催化剂层状结构清晰,结晶度较高,表现出最佳CO₂加氢制甲醇的催化活性, CO₂转化率为4.35%,甲醇选择性为59.93%.该工作为相关催化剂材料的设计和研究提供了实验依据和理论基础.     

中温沥青族组成分析及其对中间相沥青结构的影响

以甲苯-吡啶、正庚烷-四氢呋喃为溶剂,采用索氏抽提分离中温沥青（ZCTP）的族组分并解析其组成与结构。结果表明,与ZCTP相比,甲苯不溶-吡啶可溶物（TI-PS）和正庚烷不溶-四氢呋喃可溶物（HI-THFS）的热稳定性更高,残炭率增至56.95%和47.63%,失重量分别减小41.51%和28.85%;此外,TI-PS和HI-THFS的C=C含量分别比ZCTP高6.69%和3.26%,为75.57%和73.14%,吡啶氮含量分别提升约16和8个百分点。以TI-PS和HI-THFS为原料分别制得中间相沥青M-TI-PS和M-HI-THFS。其中,M-HI-THFS以中小区域型为主,并伴有部分细镶嵌结构,光学各向异性含量较低;M-TIPS光学各向异性含量约为80%,且形成了广域型光学织构;然而ZCTP难以形成稳定的区域型光学织构,只能形成马赛克型光学织构。     

羧酸配体金属Co配合物的合成、结构及磁性

羧酸配体配合物在气体吸附/分离、催化、光学和磁学等众多领域均有潜在的应用价值。以5-氨基间苯二甲酸（5-H₂AIPC）和吡嗪甲酸（2-HPC） 2种羧酸作为配体,在溶剂热条件下与氯化钴反应,合成2种新型金属钴配合物{[Co₂（μ₃-OH^-）₂（5-HAIPC）(2-PC)]}_n（1）和{[Co₂Cl₂（2-PC）₂（H₂O）₃]}_n（2）。通过X-射线单晶衍射、红外光谱和热重分析对配合物1和2的结构进行了表征。X-射线单晶衍射结果表明：配合物1属于C2/c空间群,由椅式四核簇经5-氨基间苯二甲酸和吡嗪甲酸2种配体连接形成三维框架结构。配合物2属于P2₁/c空间群,由配体吡嗪甲酸与金属中心Co2连接形成无限延伸的一维链,配体吡嗪甲酸与Co1连接形成二维层状结构,金属中心Co1和Co2通过配体连接进而通过氢键组装成1个三维超分子结构。对2种配合物的磁性进行测试研究,结果表明：配合物1和2均呈反铁磁性。     

基于模型化合物反应路径解析淖毛湖褐煤萃取残渣的甲醇醇解机理

以淖毛湖褐煤(NL)超声辅助萃取残渣(ER)作为研究对象,在300℃下采用甲醇对ER进行醇解,并考察添加KOH对醇解过程的影响.通过GC-MS分析MP(未添加KOH)和MPKOH(添加KOH)两种醇解产物的组成信息.选取苯甲酸苄酯(BB)和乙酸苯酯(PA)作为ER的两种模型化合物(MER),醇解后得到产物BBP、BBP...     

三种苯并噻吩缩氨基硫脲类化合物的固态光致变色性能研究

本文通过结构修饰,在苯并噻吩缩氨基硫脲侧链的同一位点引入具有不同共轭性的取代基(烯丙基、环已基和苯基),合成了三种具有固态光致变色性能的1-(苯并噻吩-2亚甲基)-4-取代基-氨基硫脲类化合物,并对化合物的结构进行了表征,同时利用紫外-可见吸收光谱和光致变色动力学分析了三种化合物的光致变色性能、热力学变化和抗疲劳性,探...     

发光颜色可调的白磷钙矿结构Ca8MgBi(PO4)7∶Ce3+，Tb3+荧光粉的制备、发光性能及能量传递

采用具有白磷钙矿结构的磷酸盐作为目标产物,通过高温固相法制备了发光颜色可调的Ca₈MgBi(PO₄)₇∶Ce³⁺,Tb³⁺荧光粉。利用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和荧光光谱等表征手段对其物相组成、微观形貌及发光性能进行了详细研究。结果表明：掺杂少量的Ce³⁺、Tb³⁺并没有改变Ca₈MgBi(PO₄)₇基质的晶体结构。荧光光谱和荧光寿命曲线确定了Ce³⁺-Tb³⁺之间存在能量传递,其能量传递机制为四极-四极相互作用,能量传递效率可达81%。固定Ce³⁺浓度而逐渐增加Tb³⁺的掺杂量时,系列Ca₈MgBi(PO₄)₇∶0.08Ce³⁺,yTb³⁺荧光粉的发...     

水力空化场强化甲基异噻唑啉酮的氧化降解

甲基异噻唑啉酮（2-Methyl-4-isothiazolin-3-one,MIT）在工业生产中广泛使用,但其在水环境中的持久性和潜在的生物毒性引起了广泛关注。为此,基于文丘里管空化反应器,通过水力空化技术联合H₂O₂,针对氧化降解MIT的过程进行了研究。以提高MIT的降解率为目的,对反应时间、入口压力、H₂O₂加入量及MIT初始浓度等条件进行了优化,通过一系列实验,确定最佳的反应条件如下：即在反应时间40 min、入口压力0.5MPa、H₂O₂加入量5 m L/L、MIT初始质量浓度15 mg/L的条件下,MIT的降解率达69%。为了深入了解MIT的降解机制,采用傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR-MS）技术分析MIT降解的中间产物,并推测了MIT在该工艺条件下的降解历程,MIT主要通过氧化反应及加成反应使其五元环结构被破坏而降解,这表明在当前的实验条件下,MIT的降解速率已经达到了一个稳定水平,进一步提高降解效率可能需要调整其他参数。在此基础上,采用初始速率法,确定出该工艺条件下MIT的降解反应为零级反应,即反应速率与MIT的浓度无关,而是受到其他因素的影响,并利用Coast-Redfern模型,估算出MIT的表观反应活化能为31.127 k J/mol,为进一步优化降解工艺提供了重要依据。     

Fe改性Zr基蒙脱土对新疆和丰煤热解行为的影响

采用机械球磨法制备不同Fe盐改性Zr基蒙脱土催化剂,通过X射线衍射仪（XRD）、物理吸附仪（BET）、化学吸附仪（NH3-TPD、H₂-TPR）和X射线光电子能谱仪（XPS）分析其组成和结构。结果表明,与24ZrAM相比,以FeCl₃·6H₂O和FeCl₂·4H₂O为铁源时,3Cl^--24ZrAM和2Cl^--24ZrAM中生成了Fe–O–Zr结构。Fe的硫酸盐存在时,催化剂的比表面积显著减小。引入Fe后,催化剂的总酸量均降低,3Cl^--24ZrAM的酸量与强酸强度最高。H₂-TPR显示,3Cl^--24ZrAM、2Cl^--24ZrAM和3NO3--24ZrAM中Fe₂O₃还原为Fe₃O₄的温度均低于500℃。在固定床反应器中考察了催化剂对新疆和丰煤热解行为及含不同...     

淖毛湖褐煤分级萃取可溶有机质的组成结构特征及萃余残渣的热转化性能

采用二硫化碳、甲醇、丙酮和二硫化碳/丙酮(等体积混合溶剂)对淖毛湖褐煤(NL)进行逐级超声萃取,得到各级萃取物(E1-E4)和最终萃余物(ER)。采用GC-MS对各级萃取物E1-E4中的化合物组成和结构进行分析,发现E1中主要为烷烃、芳烃、醇类化合物和酯类化合物;E2中以烷烃、醇类化合物和酯类化合物为主。醇类化合物、酚类化合物以及酯类化合物是E3中的主要物质,且酯类化合物主要为邻苯二甲酸二酯类化合物。受到CS2和丙酮这两种溶剂协同作用的影响,E4中的烯烃类化合物的相对含量也比较高。采用FT-IR对NL、E1-E4和ER中所含官能团进行表征分析,结果发现,超声萃取过程只是将淖毛湖褐煤大分子骨架中游离的小分子化合物以及与大分子骨架以弱共价键相连的小分子萃取了出来,并未破坏煤样的大分子骨架结构。此外,NL和ER红外数据的分峰拟合结果显示,经过超声萃取后,ER中红外吸收峰的种类并未增加,只是峰的强度发生了改变。通过NL和ER的TG-DTG曲线可知,超声萃取后,NL的失重量由47.09%增加至51.04%,最大失重速率峰由450℃提前至430℃。NL和ER基于Coats-Redfern模型的热解动力学分析结果表明,经过超声萃取后,ER在快速热解阶段的活化能比NL更低,热解过程更容易进行。     

土壤硒与有机质的作用机制及其对生物有效性的研究进展

硒(Se)是一种天然存在的类金属元素,缺乏和过量均会对人体造成危害,由于饮食是人体摄入硒的主要来源,了解环境中硒的分布和生物有效性是评估硒相关健康问题的关键。土壤有机质是控制硒生物有效性的重要土壤组分,因此深入了解土壤硒与有机质的作用机制及其对生物有效性的影响具有重要意义。本文主要总结了(1)土壤硒与有机质的生物和非生物的作用机制,发现土壤有机质对硒的生物作用与非生物作用过程实际上是相关联的。对于非生物作用机制来说,现有假说并不能完全解释硒与有机质的相互作用,仍需进一步深入研究硒与有机质的作用机制;(2)有机质结合态硒的形成和分解产生源汇效应,在硒的生物有效性中发挥双重作用,维持着土壤中生物有效硒的动态平衡;此外,施用有机肥影响着硒形态的转化及有机质与硒的相互作用进而影响土壤中硒的有效性。最后,对今后的研究方向和面临的困难进行了展望。