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采用一步煅烧法制备了二元异质结光催化剂TiO2@C/g-C3N4, 运用XRD、TEM、XPS和能带结构分析等多种技术手段对其进行了表征, 考察了TiO2@C/g-C3N4在模拟可见光照射下对四环素(TC)的光催化降解性能. 表征结果显示: TiO2@C附着在g-C3N4表面上, 二者之间形成了传统Ⅱ型异质结. 实验结果表明: TiO2@C/g-C3N4催化剂比g-C3N4和TiO2@C催化剂具有更高的光催化活性, 在TC质量浓度20 mg?L-1, GTC-2(Ti3C2的重量为0.06 g)加入量0.3 g的条件下, 经光照射80 min后, TC去除率可达87.3%, 速率常数为0.026 min-1; 经过5次循环实验后, TC去除率从87.3%略微降低至80%, 表现出良好的稳定性和可重复利用性. GTC-2光催化降解TC过程中发生的氧化还原反应分别在TiO2@C和g-C3N4的表面进行, TiO2@C与g-C3N4之间高度紧密的接触面形成了Ⅱ型异质结, 实现了电子和空穴的快速分离, 降低了二者在催化剂内部的复合速率, 提高了催化性能. 电子自旋顺磁共振谱(EPR)测试结果表明, TC降解过程中起主要作用的活性物质有超氧自由基(?O2-)、空穴(h+)及羟基自由基(?OH). 相似文献
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杭锦2#土是内蒙古鄂尔多斯杭锦旗地区发现的层状含铁天然矿物,利用X射线衍射、吡啶吸附红外光谱及X射线光电子能谱技术对样品的性质进行了表征。X射线光电子能谱表明杭锦2#土骨架结构中Si和Al原子结合能与标准硅氧四面体和铝氧八面体中Si和Al结合能相比明显增加,表面存在Lewis酸位和Brönsted酸位,且杭锦2#土中铁物种以Fe(Ⅲ)和Fe(Ⅱ)形式存在于骨架结构中;非均相Fenton反应中杭锦2#土的Fe(Ⅱ)可与H2O2反应生成自由基(·OH)与Fe(Ⅲ),但反应速率慢且难以循环。酸活化后杭锦2#土中Si和Al的结合能进一步增加,铁物种部分转变为非结构铁并以Fe3+与Fe2+转移到样品表面;X射线光电子能谱、吡啶红外和氨气程序升温表征表明酸活化杭锦2#土表面Lewis酸位和Brönsted酸位增多;非均相Fenton反应中,酸活化杭锦2#土表面Fe3+与Fe2+可与H2O2循环反应,不断生成·OH并对甲基橙进行降解,且活化杭锦2#土表面Brönsted酸能够提供质子将H2O2包围,抑制其分解生成HO-2并提供更多的·OH,Lewis酸能增加杭锦2#土表面吸附氧(Oad)含量,而Fe2+可被Oad氧化为Fe3+,促进Fe2+/Fe3+之间的循环,同时在氧化过程中电子转移到Oad形成O·-2,O·-2能够与Brönsted酸提供的质子反应形成·OH,·OH与O·-2均为氧化性自由基,能够提升活化杭锦2#土非均相Fenton反应活性。此外,X射线衍射表明酸活化使杭锦2#土中CO2-3转化为对Fenton反应负面影响更小的SO2-4进而提升其非均相Fenton反应活性。 相似文献
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