Zn-Al-Ce三元类水滑石的制备及性质研究

采用共沉淀法,水热合成层状化合物一硝酸根柱撑锌铝铈三元类水滑石,分别测定了各种单一金属盐溶液及M^2 ／M^3 摩尔比为2,Ce^3 ／Al^3 摩尔比为0．25的混合金属盐的NaOH滴定曲线,并利用XRD对不同条件下合成产物进行物相分析。实验结果表明：在M^2 ／M^2 =2,Ce^3 ／Al^3 =0．07～0．50,pH=5．8～6．5条件下进行多种离子共沉淀,并经120℃、6h水热处理后,均能合成结构单一的ZnAlCe—HTLLcs,利用TG—DTlA、FT—IR、ICP对合成物进行了表征,筛选出适宜的合成条件,并对HTLcs层状结构的热行为进行初步研究,结果表明ZnAlCe—HTLcs热稳定性较差,层间结合水、层板羟基及层间客体物种(NO3^-)失去温度在240℃左右,易于转化为复合氧化物,将此复合氧化物应用于NO的催化?肖除反应,680℃下NO的转化率高达近100％。     

红外宽带圆偏振探测全介质手性超构表面设计

针对偏振探测手性超构表面难以实现大带宽、高圆二色性和高消光比的设计挑战,利用粒子群算法设计出一种硅基全介质二维手性超构表面。仿真结果表明,该器件在1416～1742 nm的工作波段内可作为左旋圆偏振光的二分之一波片并阻挡右旋圆偏振光的透射,平均圆二色性值为0.72且最大值达0.94,消光比达42 dB,透射率达95%,同时实现了高透过率、高圆二色性以及大带宽,且具有易制造、易集成等优点。     

钴铁双金属氧化物多孔纳米棒的制备及其电解水析氧性能

通过简单的钴铁前躯体热分解法制备了系列一维Co_1-xFe_xO_y（0≤x≤1）多孔纳米材料,并在1 mol·L^-1 KOH溶液中研究了其电解水析氧催化性能。研究发现不同Fe掺杂量对材料的结构与电解水析氧催化性能有较大的影响,其中16%（n/n）Fe掺杂量的Co_1-xFe_xO_y具有最优的析氧催化性能。在10 mA·cm^-2电流密度下其析氧过电位为345 mV,塔菲尔斜率为54 mV·dec^-1,并表现出优异的析氧稳定性能。廉价、高效的Co_1-xFe_xO_y多孔纳米棒材料有望成为优良的析氧催化剂用于电解水制氢。     

二元ZnCo-LDH助催化剂对BiVO4光电化学性能的促进

钒酸铋(BiVO_4)是最有前景的将太阳能转化为氢能(STH)的光阳极材料之一,但其本身严重的电子-空穴复合严重影响了其实用性。本文中,我们报道了用一步电沉积法将高效的二元ZnCo-LDH助催化剂沉积在钒酸铋(BiVO_4)光阳极上,大大提升了钒酸铋(Bi VO4)的光吸收能力,并且加速了水氧化反应动力学,显著促进了光生空穴向半导体表面的转移,减轻了表面电荷复合。BiVO_4/ZnCo-LDH光阳极在1.23 V(vs RHE)偏压下,0.5 mol·L-1磷酸钾(KPi)电解液中的光电流密度达到2.85 mA·cm~(-2),是纯BiVO_4的2.59倍,且起始电位(Von)从930 m V下降到270 m V。BiVO_4/ZnCo-LDH复合光阳极表现出65%的高表面电荷分离效率(1.23 V(vs RHE)),而纯BiVO_4的仅为30%。     

富氮洋葱碳包覆的Ni/NiFe2O4纳米棒析氧电催化剂

将镍铁金属配位聚合物前驱体在惰性气氛下热分解制备了富氮洋葱碳(ONC)包覆的Ni/Ni Fe_2O_4多孔纳米棒复合析氧电催化剂,与Ni@ONC,Ni Fe_2O_4材料及传统Ru O_2催化剂相比,得益于这种富氮洋葱碳包覆的Ni/Ni Fe_2O_4一维多孔纳米异质结构,Ni/Ni Fe_2O_4@ONC材料拥有更优异的导电性能和更大的电化学活性面积(0.149 m F),因而表现出更优异的析氧电催化性能。Ni/Ni Fe_2O_4@ONC纳米棒在1 mol·L~(-1) KOH溶液中,10 m A·cm-2下的析氧过电位仅为299 m V,塔菲尔斜率为73 m V·dec-1,展现出优异的析氧稳定性能。     

UTSA-280的氨改性以及C2H4/C2H6分离性能研究

炼厂干气中回收乙烯是扩宽C₂H₄来源的有效途径,但C₂H₄和C₂H₆物理性质和分子尺寸非常接近,分离困难.金属有机骨架材料(MOFs)近年来在低碳烃分离领域展现出广阔的前景.本工作采用氨吸附改性调节UTSA-280的结构,通过一维直孔道大小的调节实现C₂H₄/C₂H₆的高效分离.改性后的UTSA-280具有独特的超微孔结构能提升C₂H₄的吸附,而完全不吸附稍大的C₂H₆,实现理想的C₂H₄/C₂H₆吸附选择性(>1000).结果表明,改性后的UTSA-280的C₂H₄吸附量可提高至2.83 mmol/g,与未改性的材料相比增加29%,并且能阻挡C<...     

CaCl2@MOF-808原位复合成型颗粒的制备及其集水性能

将吸湿盐与金属有机骨架(MOF)材料结合,采用原位改性成型方法快速制备吸湿盐负载的CaCl₂@MOF-808复合成型颗粒。基于MOF-808的高孔隙率和高比表面积,CaCl₂可分散在MOF-808的孔道内,水分子在丰富孔隙环境和吸湿盐的共同作用下被吸附,提升了该成型颗粒在低压下的集水能力。通过X射线粉末衍射、扫描电镜、N₂吸附-脱附和吸水测试等表征技术观察成型颗粒的物相及性能,结果表明CaCl₂@MOF-808成型吸附剂机械强度达25 N,满足应用的抗压水平,同时在25℃和相对湿度(RH)30%下其吸水率达到最大值0.43 g·g^-1,是原始MOF-808的5倍,具有良好的吸水能力。     

缺陷CuAg催化剂的构筑及电催化CO2还原制备C2+产物

通过电化学还原Ag/Cu（OH）₂构筑得到了富含缺陷位点的Ag/Cu-OH催化剂,与Ag/CuO前驱体电化学还原获得的Ag/Cu-O相比,其表现出更好的电催化二氧化碳还原反应（CO₂RR）制备C₂₊产物的选择性.在H型电解槽（H-cell）中评估了催化剂的电催化性能,Ag_2%/Cu-OH表现出比Ag_2%/Cu-O高1.5倍的乙烯（C₂H₄）法拉第效率（FE）和高1.3倍的C₂₊法拉第效率.在接近实际应用的膜电极组件（MEA）中,Ag_2%/Cu-OH在高达375 m A/cm²的电流密度下,表现出高达56.2%的C₂H₄法拉第效率.Ag_2%/Cu-OH性能的提高不仅归因于Cu和Ag之间的协同作用,还归因于具有更多的低配位Cu缺陷位点,低配位Cu有利于^*CO的吸附,进一步促进了^*CO二聚为C₂₊产物.     

氢气在Na-MAZ和Li-MAZ沸石原子簇上的吸附

采用基于密度泛函理论(DFT)的广义梯度近似(GGA)/PBE(Perdew-Burke-Ernzerhof)交换相关泛函和双数值基加p极化(DNP)基组对氢气分子在Na-MAZ和Li-MAZ沸石原子簇上的吸附进行了研究, 计算得到吸附复合物的平衡几何结构参数、振动频率以及吸附能等数据. 结果表明: MAZ沸石中存在四个稳定的吸附位点, 分别为SI′、SI″、SII′和SII″位点; 氢气分子在Na-MAZ沸石的SII″位点吸附时最稳定, 而在Li-MAZ沸石中, 氢气分子处于SI″和SII″位点时最稳定. 吸附能越大, 氢气分子键长越长, 振动频率减少也越多. Li-MAZ沸石对氢气的吸附能力要明显强于Na-MAZ沸石的吸附能力, 理论上Li-MAZ沸石具有更高的氢气储量, 可能是一种潜在的储氢材料.