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161.
三相淤浆床中合成气直接合成二甲醚双功能混合催化剂的失活研究 总被引:6,自引:0,他引:6
用双功能混合催化剂在三相淤浆床反应器中进行合成气直接合成二甲醚,考察双功能混合催化剂在三相床中的稳定性和失活现象。探讨了合成气含水蒸气对合成二甲醚以及合成甲醇的影响。分析了三相淤浆床反应器中直接合成二甲醚催化剂的失活原因,认为反应中生成的水是催化剂活性降低的原因之一。氨的程序升温脱附、X射线衍射、X光电子能谱表征结果证实甲醇合成催化剂中活性组分Cu晶粒的长大及甲醇合成催化剂中Cu元素流失导致双功能催化剂活性降低。 相似文献
162.
对调和方程超定D irichlet边值问题进行了研究,提出解决问题的新方法.通过对超定边值问题相应泛函的临界点研究,引入了问题的变分解;其次对变分解的性质进行了研究.该方法具有严格的数学基础,能将不同类型的观测数据纳入统一的模型中进行研究. 相似文献
163.
失匹配因子和调谐因子对强流离子束的影响 总被引:1,自引:1,他引:0
运用P IC多粒子模拟程序,采用延迟反馈控制法,对初始分布为K-V分布的强流离子束研究了其在加速器通道中运行时受失匹配因子和调谐衰减因子的影响程度。得到了失匹配因子某些取值范围可导致束晕无法控制,但对于各种取值,对径向密度分布均影响不大,以及调谐衰减因子对径向密度分布曲线的形状有明显的影响等结果。 相似文献
164.
SCE-UA算法在TOPMODEL参数优化中的应用 总被引:13,自引:1,他引:12
以江西修水万家埠流域为例,用SCE-UA算法对TOPMODEL参数进行了优化,并对优化结果进行了检验.结果表明:SCE-UA算法不仅可以用于概念性水文模型和分布式水文模型,还可以用于半分布式水文模型———TOPMODEL;TOPMODEL参数上下边界需根据参数的物理意义和研究流域特性来确定;在SCE-UA算法中,目标函数的建立对于参数优化具有重要作用,在次洪模拟时,目标函数应突出高水过程和洪峰对模拟效果的影响;SCE-UA算法的绝大部分参数取值都可以采用已有研究成果的默认值,只有复合型个数p需要根据具体问题确定. 相似文献
165.
166.
Well-aligned open-ended multi-walled carbon nanotube (MWCNT) arrays were prepared via chemical vapor deposition (CVD) method in porous anodic aluminum oxide (AAO) templates without depositing any transition metals as catalyst. Effects of the CVD temperature and heat treatment were studied in detail.Well-aligned open-ended MWCNT arrays were obtained at the CVD temperature above 600 ℃; when CVD temperature is reduced to around 550 ℃, CNTs, CNFs and other structures existed at the same time; no CNTs or carbon nanofibres (CNFs) could be found as the CVD temperature is below 500 ℃, and only amorphous carbon in the porous AAO template was found. Experimental results showed that the AAO template is catalytic during the CVD process, and it has the following two effects: to catalyze thermal decomposition of acetylene and to catalyze conversion of carbon decomposed from acetylene into CNTs or CNFs. Heat treatment could improve the graphitization degree, but it might also introduce new defects. 相似文献
167.
169.
80%以上的工业生产过程涉及催化,如化工生产、能源转换、制药和废物处理等等.催化剂的使用显著提高了生产效率,降低了生产成本,为国民经济、地球环境和人类文明的可持续发展做出了很大贡献.为了满足日益增长的生产需求和最大的经济效益,开发高效、稳定、低成本的新型催化剂已成为当务之急.金属中心负载在载体上的负载型金属催化剂因其较好的催化活性和相对较低的金属用量而受到广泛关注.研究发现,负载型结构可增强传热和传质并增加活性金属中心的分散度,从而影响催化性能.此外,负载金属的颗粒尺寸对催化剂的性能有很大影响.迄今为止,科学家们一直在通过减小金属颗粒尺寸和提高原子利用效率来提高催化剂的活性.原子级尺寸的颗粒通常表现出与大尺寸颗粒显着不同的物理和化学性质,而当活性位点的尺寸缩小到单个原子时,单原子催化剂的概念应运而生.对于单原子催化剂,金属原子中心通过配位被载体中的缺陷锚定,从而调整金属原子的电子云分布.这种配位调整使得单原子催化剂拥有与传统催化剂不同的性能.作为催化领域的新前沿,单原子催化剂已经在许多催化反应中表现出前所未有的活性和选择性.然而,许多报道的单原子催化剂在高温环境或长期催化应用中容易受到奥斯特瓦尔德熟化过程的影响,从而导致催化剂烧结和失活.而烧结的原因在于金属原子和载体之间较弱的相互作用.失活催化剂的再生和回收将大大增加工业生产的时间和经济成本.因此,开发具有优异热稳定性的单原子催化剂以满足工业需求是十分必要的.本综述首先总结了近年来关于热稳定型单原子催化剂合成方法的基础研究,并从原子尺度上分析了这些方法所构建的金属中心的结构形态和配位环境.此外,结合近些年的研究中新的表征技术与理论计算手段解释了热稳定性的来源.重点讨论了热稳定单原子催化剂的实际催化应用.分析了热稳定单原子催化剂在热催化应用中的独特作用机理、并尝试为确定催化过程中真正的活性中心以及通过原子级调控手段进行高活性热稳定单原子催化剂的合成提供理论指导.最后总结了热稳定单原子催化剂发展的主要问题,并简要分析了单原子催化领域的研究挑战和发展前景. 相似文献
170.
天然气、油田伴生气、高炉煤气等化工生产过程中伴生COS气体,不仅会腐蚀管道和毒害催化剂,还会严重污染环境并危害人类健康。COS催化水解反应可在温和条件下高效的将COS脱除,是最具应用前景的COS脱除技术之一。碱金属元素因其具有独特的电子供体性质、表面碱性和静电吸附等特性,常被用作助催化剂以提高Al2O3的COS催化水解性能。近年来,以钾为助剂改性的Al2O3催化剂(K2CO3/Al2O3)在COS催化水解反应中得到广泛的应用,但由于负载在Al2O3上的K物种的组成复杂,目前研究者对K2CO3/Al2O3催化剂上COS水解机理的理解仍存在一定的困惑和争议。本论文通过湿法浸渍法合成出一系列钾盐和钠盐改性的Al2O3催化剂,并利用各类先进的表征技术对这些催化剂进行分析。活性测试表明,以K2CO3、K2C2O4、NaHCO3、Na2CO3和NaC2O4改性Al2O3催化剂均有助于COS的水解。其中K2CO3/Al2O3拥有最佳的COS水解性能,连续运行20 h后其COS转化率仍高于~93%,远远优于未改性的Al2O3 (~58%)。我们利用原位红外光谱和X射线光电子能谱探明了反应过程中催化剂的化学结构特征,阐明了H2O分子在K2CO3/Al2O3上的水解作用机制。原位红外表明COS在K2CO3/Al2O3上的水解过程中形成了硫代碳酸氢盐中间产物。X射线光电子能谱表征证明催化剂的失活主要是因为催化剂表面积累了硫酸盐和单质硫。此外,我们还研究了水蒸气含量对COS水解性能的影响,研究发现,由于H2O和COS分子在催化剂表面存在竞争吸附,过量的H2O会引起催化活性的下降。上述研究表明,K2CO3/Al2O3催化剂上COS水解性能的提高主要是形成了HO-Al-O-K界面活性位。更为重要的是,所制备的催化剂都是在模拟工业工况条件下进行的,这为后续的工业应用提供了宝贵理论指导。本工作为理解助剂钾在Al2O3催化剂上COS水解活性的增强提供了新的见解,这为未来设计稳定高效的COS水解催化剂打开了新的发展方向。 相似文献