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用密度泛函理论研究了CF3SO3CF2CF3 F^-的碳氧键断裂反应的机理。首先,用DFT方法优化了反应物、中间体、过渡态、产物的平衡构型,分析了碳氧键断裂反应的势能面变化,发现在SN2反应机理中,除了S-O断裂SN2反应外,引起C-O键断裂的同面进攻也是一个可能的反应途径。理论计算表明,最终反应的产物是受热力学控制的,S-O键的断裂绝对地优于C-O的断裂。因此,C-O断裂的同面机理虽然是可能的,但却难以被实验观察到,本文还讨论了端基-CF3在同面SN2反应中的邻位效应,以及基组对这个效应的影响。 相似文献
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The rates at which aluminum was removed from the N- and C-terminal monoaluminum ovotransferrins by pyrophosphate were evaluated by UV difference spectra in 0.01 mol/L Hepes, pH=7.4 and at 37℃. Pesudo first-order rate constants as a function of pyrophosphate concentration were measured. The results indicate that the pathways of aluminum removal are different. For the N-terminal binding site, aluminum removal follows simple saturation kinetics, while the removal of aluminum from the C-terminal binding site reverts to the combination of saturation and first-order kinetics. The saturation component is consistent with a rate-limiting conformational change in the protein as has been reported. We propose that the first-order kinetics mechanism is attributed to a pre-equilibrium process. The rate constants of saturation kinetics are accelerated from both terminals with the addition of 0.1 mol/L chloride to the monoaluminum ovotransferrin solutions, whereas the rates of the first-order kinetics are decreased for the C-terminal binding site. The effect of chloride ionic strength causes a continuing increase on kobs for the N- and C-terminal binding sites. Moreover, the kinetics behavior of the N-terminal is more easily affected by chloride than that of the C-terminal. In the experiment presumably the N-terminal site is apparently kinetically more labile than the C-terminal site. 相似文献
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端元提取是高光谱遥感图像混合像元分解的关键步骤。传统线性端元提取方法忽略了像元内地物的非线性混合因素,制约了混合像元分解精度的提升。针对高光谱图像数据的非线性结构,提出一种基于测地线距离的正交投影端元提取算法,将测地线距离引入端元单体提取过程,利用正交投影方法逐个提取端元。为了降低测地线距离计算量,在端元提取前先利用自动目标生成方法和无约束最小二乘法对原始高光谱数据进行数据约减。模拟和真实高光谱图像实验表明,该方法能够表征光谱数据中非线性因素,端元提取结果优于传统自动目标生成端元提取方法。 相似文献
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设计了3类8种二极管侧面泵浦结构,构建了相应的泵浦光学理论模型,采用有限元分析方法,计算了不同结构下的吸收效率和矩阵元素标准差。首先,在给定泵浦总功率、芯片间距、掺杂浓度等前提下,随着泵浦距离在0~5 mm内递增,8种泵浦结构中激光晶体的吸收效率呈降低趋势,矩阵元素标准差也逐渐减小,其中部分结构在近距离(0~0.3 mm)泵浦时矩阵元素标准差变化程度较大,在实际应用中应避免泵浦距离处于近距离区间。其次,在相同结构参量下,随着晶体掺杂浓度在0.6%~1.0%内增加,激光晶体的吸收效率提高,同时,掺杂浓度提升也是造成截面中心峰值降低或半径方向上光场凹陷的原因。因此,掺杂浓度和泵浦距离的匹配将是提升半径方向上均匀性分布的有效手段。 相似文献
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随着物联网(IoT)的快速发展,人工智能(AI)与边缘计算(EC)的深度融合形成了边缘智能(Edge AI)。但由于IoT设备计算与通信资源有限,并且这些设备通常具有隐私保护的需求,那么在保护隐私的同时,如何加速Edge AI仍然是一个挑战。联邦学习(FL)作为一种新兴的分布式学习范式,在隐私保护和提升模型性能等方面,具有巨大的潜力,但是通信及本地训练效率低。为了解决上述难题,该文提出一种FL加速框架AccFed。首先,根据网络状态的不同,提出一种基于模型分割的端边云协同训练算法,加速FL本地训练;然后,设计一种多轮迭代再聚合的模型聚合算法,加速FL聚合;最后实验结果表明,AccFed在训练精度、收敛速度、训练时间等方面均优于对照组。 相似文献
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2.8μm波段中红外光纤激光器在激光医疗领域具有重要的应用,受到广泛关注。研究并实现了2.8μm同步泵浦锁模脉冲光纤激光器。自主研制了大功率单模976nm皮秒脉冲激光器并以此作为泵浦源,以掺铒氟化物光纤环形腔作为谐振器,通过纤芯同步泵浦的方式,在交叉相位调制作用下实现了2.8μm同步泵浦锁模脉冲激光器的制备。锁模脉冲的中心波长为2784.7nm,重复频率为6.534 MHz,脉冲宽度接近光电探测器极限。所提方案不需要在谐振器内插入任何中红外主动或被动调制器,具有系统稳定性好和易于实现全光纤化等优势。 相似文献