银在光催化分解NO反应中的光催化行为研究

以光催化分解NO反应为探针,研究了负载银催化剂在紫外光激发作用下光催化分解NO反应的催化行为.对银物种的调变会对银的光催化活性产生显著影响,结合XRD(X射线粉末衍射),UV-vis(紫外可见漫反射)等表征手段对反应中起重要作用的活性银物种的表征结果表明,高度分散于分子筛内的银离子及银簇是光催化分解NO的活性中心.     

前驱体对Ba/(Pt/γ-Al2O3)催化剂NOx存储性能的影响

分别以Ba(NO3)2和Ba(CH3COO)2为Ba的前驱体,利用浸渍法制备了两个系列不同Ba含量的NOx存储还原催化剂Ba/(Pt/γ-Al2O3).采用X射线衍射、X射线光电子能谱、程序升温反应脱附和差热-热重等分析技术对样品进行了表征,并考察了催化剂的NOx存储性能.结果表明,不同前驱体在Pt/γ-Al2O3载体表面的分散能力不同.前驱体为Ba(NO3)2时,Ba的分散阈值为0.047 g/g(Ba/(Pt/γ-Al2O3)质量比),而前驱体为Ba(CH3COO)2时,Ba的分散阈值为0.149 g/g(Ba/(Pt/γ-Al2O3)质量比).经高温焙烧后,前驱体的分散容量决定催化剂中Ba物种的分散容量.在NOx存储性能评价实验中,以Ba(CH3COO)2为前驱体时,催化剂的NOx等温吸附穿透时间最长为23 min,而以Ba(NO3)2为前驱体时,具有相同Ba含量的催化剂的穿透时间为13 min.因此,在制备NOx存储还原催化剂时,选择易分散的前驱体Ba(CH3COO)2可以获得较高的NOx存储活性的催化剂.     

氢气对Ag/Al2O3和Cu/Al2O3催化剂选择性催化C3H6还原Nox反应的影响

 添加H2对Ag/Al2O3和Cu/Al2O3催化剂选择性催化C3H6还原NOx反应具有不同的影响. 原位漫反射红外光谱分析表明,在Ag/Al2O3催化剂上, H2的存在促进了C3H6部分氧化产物烯醇式物种(RCH=CH-O-)和乙酸盐等的形成,烯醇式物种和硝酸盐为主要反应中间体,二者间的相互反应性能很强,能形成高浓度的反应关键中间体异氰酸酯(-NCO)表面吸附物种,因此NOx的去除活性提高; 而在Cu/Al2O3催化剂上, H2的存在并没有促进C3H6部分氧化产物的形成,而且抑制了硝酸盐的形成,进而抑制了C3H6部分氧化产物与硝酸盐反应形成表面-NCO 物种,导致NOx的去除活性降低.     

镉还原法测定血清NO稳定代谢产物NO3-/NO2-

建立了血清NO的间接测定方法。采用正交设计法[L9(3^4)]观察不同还原剂及其用量,原时间和温度对NO3^-还原率的影响。最佳还原条件为400mg镀铜镉粒室温还原120min,还原率达97%以上。方法简便易行,不需昂贵设备,准确度较高,适合一般实验室用于各种生物医学实验中NO的间接测定。     

NO在氧化铝负载的Pd催化剂上吸附的TPD-MS研究

消除汽车尾气中的氮氧化物(NOx)对保护大气环境有着重要意义.为了除去NOx,已经进行了许多卓有成效的研究,例如NOx在分子筛上的直接分解和催化还原,在贵金属三效催化剂上的还原等.     

In／HZSM—5催化剂CH4选择还原NO的研究

用浸渍法制备的Ｉｎ／ＨＺＳＭ－５催化剂在甲烷还原一氧化氮反应中显示了很高的活性,５００℃时,氧化氮的转化率可达１００％。过量氧气的存在并没有对催化剂的活性产生很大的影响,这可能与Ｉｎ／ＨＺＳＭ－５催化剂上甲烷选择还原一氧化氮的反应机理有关。随着反应气体空速的增大,氧化氮的转化率缓慢下降,同时,甲烷的转化率也缓慢下降。这说明还原剂甲烷的适度活化在本反应中起着关键作用。     

CH4/O2/N2层流火焰瞬态响应特性数值分析

用数值分析方法研究CH₄/O₂/N₂层流扩散火焰的瞬态响应特性.采用详细的GRI-Mech 3.0机理(包含53种组分,325个基元反应)描述CH₄氧化和NO_x生成.首先比较火焰面稳态结构的计算结果和实验数据,以验证数值方法的可靠性.用台阶跃变的火焰拉伸率来模拟瞬态流场对火焰面局部结构的影响,给出了火焰面结构(温度、组分浓度)的瞬态响应曲线,分析了火焰面的响应特性.着重探讨了不同拉伸率跃变幅度对响应特性的影响,发现火焰面的响应对于拉伸率正向跃变和负向跃变并不对称,而是相反,且在小的拉伸率跃变范围内火焰面响应时间和拉伸率跃变幅度近似成反比关系.另外,温度的平均响应时间远大于一个典型湍流燃烧场的流动时间尺度,说明火焰面非稳态效应对于湍流燃烧数值模拟有重要意义.     

改性Cu-Mn/SAPO-34催化剂在SCR脱硝反应中的特性研究

采用浸渍法制备了系列铜锰复合氧化物分子筛催化剂(Cu-Mn/SAPO-34),在固定床反应器上考察不同Cu/Mn质量比对分子筛催化剂选择催化还原NO的影响,利用XRD、NH_3-TPD、H_2-TPR、XPS等手段对催化剂进行了表征分析。结果表明,双金属改性的Cu-Mn/SAPO-34催化剂在NH_3-SCR反应中表现出较为优异的催化活性,具有较宽的活性温度窗口。当Cu/Mn质量比为1∶4时,催化剂具有最宽的活性温度窗口,NO_x转化率在250℃已达到85.39%,在300-400℃转化率均达到96%以上,450℃时仍能达到90%。铜和锰物种高度分散于催化剂表面,未改变SAPO-34的晶体结构,且构成协同作用。Cu-Mn共同负载促进了Cu~(2+)向Cu~+的转变,增加了高价态Mn~(4+)和Mn~(3+)的比例,有利于提高低温活性,促进催化反应的进行。Cu-Mn/SAPO-34/1∶4具备丰富的酸性位、良好的氧化还原性能和抗SO_2/H_2O性能,该配比有助于催化剂的催化活性和稳定性的提高。     

SCR催化剂的组成对其脱硝性能的影响

在以TiO₂为载体的基础上,考察了活性组分WO₃和V₂O₅的质量分数以及SiO₂和Al₂O₃的加入对SCR催化剂脱硝性能的影响,筛选出的最佳催化剂组成与某商业催化剂的催化活性、制备方法和催化剂组成进行比较。结果表明,SiO₂和Al₂O₃的加入会降低催化剂的脱硝性能,筛选出的最佳催化剂组成为0.5%V₂O₅～10%WO₃/TiO₂;与实验室通过溶胶 凝胶法制备载体然后负载活性组分的制备方法不同,商业催化剂是将粒径均匀的锐钛矿型TiO₂与玻璃纤维（主要成分为SiO₂和Al₂O₃）通过黏合剂混合制备成型的催化剂载体,然后负载活性组分;由于制备方法和催化剂组成等方面的较大差异,0.5%V₂O₅～10%WO₃/TiO₂在低于603K时具有很好的NO脱除率,而商业催化剂在实际烟气温度(603K~663K)范围内,能稳定保持90%以上脱硝率。