载体性质对Pt催化剂H2选择催化还原NOx活性和选择性的影响

研究了Pt/MgO, Pt/γ-Al2O3, Pt/ZrO2和Pt/HZSM-5催化剂上H2选择催化还原消除NOx(H2-SCR)反应。结果发现, H2-SCR活性和N2生成选择性受催化剂中Pt的金属性以及载体的氮氧化物吸附能力影响很大。 HZSM-5的表面酸性使载体对NOx吸附能力较小,使担载Pt以较高的金属性存在,从而导致Pt/HZSM-5催化剂的高活性和高选择性。相反, Pt/MgO和Pt/γ-Al2O3催化剂较差的活性和选择性可归因于其载体的碱性表面、催化剂中Pt较低的金属性以及载体对氮氧化物较大的吸附能力。结合反应的原位红外光谱结果可以认为,在Pt/载体界面处亚硝酸根/硝酸根物种被还原为N2或N2O,取决于该处参与反应的活性H与这些含氮物种的相对数目。     

载体性质对Pt催化剂H2选择催化还原NOx活性和选择性的影响

研究了Pt/MgO, Pt/γ-Al2O3, Pt/ZrO2和Pt/HZSM-5催化剂上H2选择催化还原消除NOx(H2-SCR)反应。结果发现, H2-SCR活性和N2生成选择性受催化剂中Pt的金属性以及载体的氮氧化物吸附能力影响很大。 HZSM-5的表面酸性使载体对NOx吸附能力较小,使担载Pt以较高的金属性存在,从而导致Pt/HZSM-5催化剂的高活性和高选择性。相反, Pt/MgO和Pt/γ-Al2O3催化剂较差的活性和选择性可归因于其载体的碱性表面、催化剂中Pt较低的金属性以及载体对氮氧化物较大的吸附能力。结合反应的原位红外光谱结果可以认为,在Pt/载体界面处亚硝酸根/硝酸根物种被还原为N2或N2O,取决于该处参与反应的活性H与这些含氮物种的相对数目。     

改性Cu-Mn/SAPO-34催化剂在SCR脱硝反应中的特性研究

采用浸渍法制备了系列铜锰复合氧化物分子筛催化剂(Cu-Mn/SAPO-34),在固定床反应器上考察不同Cu/Mn质量比对分子筛催化剂选择催化还原NO的影响,利用XRD、NH_3-TPD、H_2-TPR、XPS等手段对催化剂进行了表征分析。结果表明,双金属改性的Cu-Mn/SAPO-34催化剂在NH_3-SCR反应中表现出较为优异的催化活性,具有较宽的活性温度窗口。当Cu/Mn质量比为1∶4时,催化剂具有最宽的活性温度窗口,NO_x转化率在250℃已达到85.39%,在300-400℃转化率均达到96%以上,450℃时仍能达到90%。铜和锰物种高度分散于催化剂表面,未改变SAPO-34的晶体结构,且构成协同作用。Cu-Mn共同负载促进了Cu~(2+)向Cu~+的转变,增加了高价态Mn~(4+)和Mn~(3+)的比例,有利于提高低温活性,促进催化反应的进行。Cu-Mn/SAPO-34/1∶4具备丰富的酸性位、良好的氧化还原性能和抗SO_2/H_2O性能,该配比有助于催化剂的催化活性和稳定性的提高。     

SiO2改性的V2O5-MoO3/ TiO2催化剂抗碱中毒性能研究

以陶瓷为骨架,用溶胶凝胶法和浸渍法制备了V₂O₅-MoO₃/ TiO₂催化剂,并用SiO₂进行改性。采用浸渍法模拟碱K中毒,研究了SiO₂改性前后催化剂中毒脱硝效率的变化,并通过BET、H₂-TPR、NH₃-TPD等技术手段对催化剂进行了表征。结果表明,加入SiO₂后,催化剂的比表面积明显提高。SiO₂改性后新鲜催化剂还原温度向低温方向迁移10 ℃左右,氧化还原能力得到了提高,其表面酸强度和酸量也得到较大的提高。反应评价结果表明,SiO₂改性可以提高催化剂抗碱中毒的性能。     

负载型V2O5/TiO2催化剂表面分散状态和性质对氨选择性催化还原NO性能的影响（英文）

采用多种物理化学手段研究了不同负载量V2O5/TiO2催化剂的VOx物种分散状态、表面酸性、可还原性及其选择性催化还原(SCR)NO性能.结果表明,V2O5在锐钛矿TiO2表面的实测单层分散容量约为1.14mmol V/100m2TiO2,与"嵌入模型"的估算值相符,表明分散态的钒离子应键合在TiO2表面的八面体空位上.随着V2O5负载量的增加,V2O5/TiO2催化剂上NO转化频率(TOF)先急剧增加,至0.70mmol V/100m2TiO2(略超过分散容量的一半)时达到极大(约8.3×10-3s-1),然后又急剧下降;同时,孤立VOx物种可能倾向于分散在相邻的八面体空位上,且通过V-O-V化学键相连形成聚合的VOx物种,V-O-V键所占比例增加而V-O-Ti键所占比例减小,催化剂表面单位钒离子的Brnsted酸中心量增加,故催化剂的TOF急剧增加.随着负载量进一步增加,虽然催化剂表面单位钒离子的Brnsted酸中心量仍缓慢增加,但V-O-Ti键所占比例减少,导致钒离子的可还原性下降,另外,分散容量以上时晶相V2O5的形成也导致钒离子表面利用率下降,从而导致催化剂的TOF下降.桥式Brnsted酸位(V-O(H)-V)也是SCR反应活性中心之一,不同负载量V2O5/TiO2催化剂上SCR活性与表面VOx物种的分散状态、表面酸性和钒离子可还原性密切相关.     

选择性远程DEPT 13C NMR新技术用于新阔叶千里光碱氮氧化合物的结构测定和谱峰归属研究

从湖北蟹甲草根茎中分得一个新的生物碱,选择性远程DEPT ¹³C NMR新技术用于识别NMR信号归属和连接被季碳及杂原子分割的质子自旋系统,确定其结构为新阔叶千里光碱的氮氧化物,如(1)所示。     

氮氧化物火花放电化学反应的激光磁共振(LMR)研究

自然界的闪电就是一种火花放电,在闪电中有多种放电化学反应过程发生,氮氧化物与其它原子分子的放电化学反应是一个重要方面,利用高灵敏度的LMR方法研究氮氧化物的火花放电反应,NO₂的火花放电,发生分解反应生成NO,氮氧化物加水蒸气经放电,反应转变98%的NO₂,反应转变80%的NO,加入氨蒸气经放电,能完全反应转变NO₂,反应转变90%的NO.这些也为治理大气污染提供了有用的数据.     

0.18μm以下低k介质材料上的低离子等离子体去胶工艺

本文论述了下游式等离子体在多种Cu／低k材料上去胶及去残留物的工艺应用，主要有3类低k材料的实验数据——有机类、掺氮氧化物和多孔性低k材料，同时论述了在这些对应低k材料上新的等离子体气氛：(1)中性等离子体；(2)无氧和还原性等离子体；(3)无氧和无氮等离子体。     

用于选择性催化还原脱硝的钙钛矿型催化剂研究进展

在推进“双碳”目标背景下,人们的环保理念不断增强,对污染防治和节能降耗等问题的重视程度越来越高。选择性催化还原技术(SCR)是目前脱硝领域中的研究重点,该技术具有较高的脱硝效率,有良好的应用价值。本文综述了近年来钙钛矿型催化剂用于SCR技术的研究进展,分析了钙钛矿型催化剂的特性,分别对ABO₃型、负载型和掺杂型钙钛矿型催化剂进行了介绍,同时对钙钛矿型脱硝催化剂的常见制备方法进行了归纳,最后对钙钛矿型催化剂用于SCR技术进行了总结和展望。     

以金属氧化物及钙钛矿结构化合物为活性组分的ZSM-5催化剂上NOx选择性还原研究

研究了在水蒸汽存在条件下,以ＮＨ３为还原剂,金属／ＺＳＭ－５催化剂和负载于ＺＳＭ－５上的钙钛矿结构催化剂上的ＮＯｘ选择性催化还原（ＳＣＲ）性能。实验结果表明,当反应气中通入水蒸汽时,各样品的催化活性均下降,同时伴随着Ｎ２选择性的增加。而Ｃｕ－ＺＳＭ－５样品却表现出独特的性能,在所有测定样品中具有最高的ＮＯｘ转化率（在４５０℃时达到６９％）,当有水蒸汽存在时,其活性没有下降,反而有所增加,４５０℃时