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81.
采用密度泛函理论和MP2方法研究了3-甲基环状乙撑磷酸二酯(MEP)与甲醇的反应途径:(Ⅰ)CH3O-+MEP;(Ⅱ)CH3OH+MEP;(Ⅲ)CH3O-+HMEP(MEP的质子化形式);(Ⅳ)CH3OH+HMEP.在B3LYP/6-31++G(d,p)水平上优化了四条反应途径的反应物、中间体、过渡态及产物的几何构型,并在同水平上进行了自然电荷分析,然后在MP2/6-311++G(3df,2p)水平上计算了各驻点的单点能.采用极化连续介质模型(PCM)研究了各途径在苯、甲醇和水溶液中的溶剂化效应.计算结果表明,溶剂效应使途径(Ⅰ)的自由能垒降低,而使途径(Ⅱ)和(Ⅳ)的决速步骤的自由能垒升高.在气相和苯溶剂中途径(Ⅳ)是反应的优势途径,在甲醇和水溶剂中途径(Ⅰ)则成为最优.研究结果进一步表明实验条件下途径(Ⅱ)与(Ⅳ)对总醇解反应的贡献相当. 相似文献
82.
镁铝复合氧化物负载铜催化剂上甘油选择性氢解合成丙二醇 总被引:1,自引:0,他引:1
我们通过乙醇溶液浸渍法合成出了具有高分散度金属Cu 的Cu/MgO-Al2O3 (Mg/Al 原子比=1/1, 3/1, 4/1)、Cu/MgO 和Cu/Al2O3 等催化剂. 在200℃, 6.0 MPa H2 和二氧六环溶剂中, 这些催化剂高选择性地将甘油氢解为1,2-丙二醇(选择性>90%), 而单位表面Cu 原子的甘油转化速率则随催化剂表面碱中心与Cu 原子比例的提高而增大. N2O 化学吸附-H2 程序升温还原实验表明Cu 粒子的本征氢解能力不随其负载量以及载体中的Mg/Al 原子比发生明显改变, 加之碱性MgO-Al2O3 载体本身不催化甘油的转化, 我们推测在甘油氢解反应中金属Cu 粒子与载体界面处的碱中心辅助Cu 粒子活化甘油分子的α 位C-H键, 从而加速甘油脱氢为甘油醛步骤以及甘油氢解反应的进行. CO2程序升温脱附实验以及对甘油氢解反应中Cu/MgO-Al2O3 催化剂稳定性的考察结果暗示在甘油氢解反应中起主要作用的碱中心是载体表面上与Mg2+键连的羟基基团(即B 碱OH-). 这些对甘油氢解反应中金属中心与碱性中心协同作用的认识对进一步理性设计高效的甘油或其它多元醇分子氢解催化剂具有重要指导意义. 相似文献
83.
84.
文章针对下层随机规划反馈的最优解不唯一,上层为单目标约束随机规划的一类乐观型二层随机规划逼近问题,构建了求解乐观型二层随机规划逼近最优解集上半收敛的理论框架.首先将乐观型二层随机规划等价转化为单层随机规划问题,通过逼近方法建立了无界可积函数在有限区域上以及全空间上的一致逼近定理,应用此结果给出了目标函数的连续收敛性和约束集的K-收敛性.其次利用上图收敛理论,得到了乐观型二层随机规划逼近最优解集的上半收敛性.该结论提供了乐观型二层随机规划逼近最优解集可以近似替代精确的最优解集的理论依据,结果表明离散化逼近方法是可行的、有效的、合理的. 相似文献
85.
传统滤波算法,如卡尔曼滤波,通常对系统模型具有较高的依赖性,需要精确建模才能达到较高的估计精度.而现实场景中由于未知环境因素与建模误差的存在,往往使得估计品质不尽人意.因此针对离散系统同时受有界功率扰动和高斯白噪声影响的滤波问题,提出了一种新的线性时不变的鲁棒最优滤波方法.该方法在保证鲁棒性的同时还能够保证最优均方估计.为了保证鲁棒最优滤波,基于系统级综合方法,并根据误差动力学的系统响应以及干扰和噪声的参数来描述估计性能的上界.并在此基础上,提出了一种数值可处理的新的滤波器设计算法.最后借助测速算例验证了结果的有效性,仿真表明采用该方法得出的滤波算法相比于其它现有方法,能够实现理想的估计品质. 相似文献
86.
首先给出了一类带有无穷时滞的Lotka-Volterra食饵捕食系统,接着使用Krasnoselskii’s不动点定理研究了其正周期解的存在性;然后证明了正周期解的全局吸引性;最后,给出了一个例子. 相似文献
87.
在一致分数阶导数意义下,利用新的复变换研究了二阶NLS方程和CNLS方程,得到了两类带约束条件的薛定谔方程复值函数形式的新精确解.通过图像模拟,给出了两类方程的精确解在特定参数条件下随时间和空间变化的模值函数三维坐标图,实部三维坐标图和虚部三维坐标图. 相似文献
88.
WU Shuyin 《偏微分方程(英文版)》2011,(2):165-179
In this paper we prove the existence and uniqueness of global weak solutions to the weakly dissipative Camassa-Holm equation. 相似文献
89.
高阶拟线性中立型偏泛函微分方程组解的振动性 总被引:33,自引:0,他引:33
林文贤 《高等学校计算数学学报》2003,25(1):50-59
1 引言 由于在人口动力学、生物遗传工程和化学反应过程等自然的和人为的过程中都存在滞后现象,因而偏泛函微分方程(组)的研究能更精确地揭示事物本质,同时能丰富微分方程(组)理论的研究。近十几年来,很多学者在泛函偏微分方程解的振动理论的研究方面作了大量工作,取得了许多成果。然而,关于泛函偏微分方程组解的振动性的研 相似文献
90.
本文研究拟线性项与源项的竞争对具有强阻尼项的拟线性抛物方程解的影响.利用Galerkin方法给出局部解的存在性,结合势井方法和修改的能量泛函,在不同条件下证明整体解的存在性,并估计整体解的能量衰减.最后在初始能量为负或初始能量有一临界的正的下界,且时间t趋于无穷时,解的Lp范数将以指数形式增长. 相似文献