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61.
正戊烷与SO2气相光化学反应自由基机理的ESR验证 总被引:1,自引:0,他引:1
烷烃与SO2的气相光化学作用为自由基反应[1].Penzhorn等[2]对C4以下的气相烷烃与SO2光化学反应产物的复杂性和多样性进行了推测,此后对该光化学反应机理的研究均以反应产物(特别是凝聚态产物)为基础进行的[3].为验证烷烃与SO2光化学反应体系中确实存在自由基,Makarov等[4]向正戊烷与SOz光化学反应体系中引入NO,通过对反应起始阶段的产物的光谱分析和反应动力学研究,论证了该反应的自由基过程.ESR技术是检测自由基的有效方法,Stokes等[5]利用自旋捕集-ESR技术成功地测得了气相羟基自由基的存在. 相似文献
62.
63.
硫代羰基化合物激发态结构及光化学反应的理论预示 总被引:19,自引:1,他引:19
运用精确的量子化学计算方法,优化了几种硫代羰基化合物(H2CS,CH3CHS和 CH3CSCH3)的基态和激发态的结构,计算了它们的相对能量。不同的方法得到的结 构参数比较一致,并与可用的实验结果相符。计算结果表明,三个分子的S1,T1和 T2态的能量非常接近,而S2态的能量明显高于T2态,这个理论结果与先前关于CH2 =CH2,CH2CHO和CH2=CH-CH=CH2的研究的结论是一致的。用不同的方法对基态 和最低三态的角途径进行了理论优化,得到的结果较好地一致。并且利用优化的基 态和最低三态解离的势能剖面,和光激发到各个电子态的可用能量,对硫代羰基化 合物的光解离反应的机理进行了理论预示。 相似文献
64.
银(Ⅰ)-苯羟乙酸光反应的共振散射光谱研究 总被引:10,自引:1,他引:10
在0.04mol/L H2SO4-0.01mol/L苯羟乙酸介质中,Ag^+被紫外光还原生成银胶,苯羟乙酸被光氧化生成苯甲醛。银胶于525nm处产生一灵敏的共振散射峰,银浓度在0.1~4.0μg/mL范围内与共振散射光强度呈良好线性关系。方法的检出限为0.05μg/mL。该法已用于废水中银的测定。并采用共振散射光谱、紫外可见吸收光谱及示波极谱等探讨了光化学反应机理和共振散射现象。 相似文献
65.
66.
利用建立的光化学反应装置和自行研制的紫外光电子能谱-光电离质谱(PES-PIMS),对CF3自由基与O2和CO的光化学反应进行了研究.对不稳定物种CF3OC(O)OOC(O)OCF3的电子结构以及电离解离的机理进行了分析研究.结果表明,CF3OC(O)OOC(O)OCF3的光电子能谱上出现的两个谱带分别来源于氧原子的孤对电子和CF3基团上F原子的孤对电子的电离,其中前者比后者更容易电离.实验得到CF3OC(O)OOC(O)OCF3的第一垂直电离能为13.21eV,而利用OVGF方法得到的计算值为13.178eV,二者吻合很好.结合光电离质谱,发现在HeI紫外光辐射下,CF3OC(O)OOC(O)OCF3发生一次电离后,母体离子通过C—O键的断裂发生异裂,随后形成碎片离子CF3OCO 和CF3 .研究表明,结合光化学反应装置的紫外光电子能谱-光电离质谱有望在瞬态物种的大气光化学反应研究中得到广泛应用. 相似文献
67.
253.7nm紫外光光解ClONO2(Chlorine Nitrate)的HeI紫外光电子能… 总被引:1,自引:0,他引:1
68.
2—(2′—羟基苯基)间氮杂氧茚放大的自发辐射效应的实验和理论研究 总被引:2,自引:1,他引:1
报道了在氮分子激光泵浦下,激发态分子内质子转移分子2-(2′-羟基苯基)间氮杂氧茚(HBO)环己烷溶液放大的自发辐射(ASE)实验和理论研究,在环己溶液中,HBO的增益系数。(510nm)约为1.2cm^-1,在建立了HBO激发态分子内质子转移(ESIPT)的放大的自发辐射动态模型基础上,通过数值模拟得到了HBO的增益光谱和放大的自发辐射光谱计算结果与实验很好相符,证实了HBO的酮式异构体的基态寿 相似文献
69.
二氧化硫与戊烷的气相光化学反应研究 总被引:3,自引:0,他引:3
Baclock等^[1]的研究表明,在SO2与烃的光化学反应体系中,单重态SO2通过系间窜跃转化为三重态SO2参与光化学反应,Penzhorn等^[2,3]的研究表明,在SO2与C4以下气相烃的光化学反应中有多种产物存在,产物的复杂性预示反应为自由基链反应。Smith等^[4]等认为体系中存在烃的逐步氧化,同时证明SO2与烷烃光化学反应中自由基链反应的重要性,文献报道的研究多以凝聚态产物为切入点^[5],为避免器壁对光化学反应的影响,本文以气相物质为研究对象,对挥发性烷烃中结构最简单的戊烷与二氧化硫的光化学反应的气相反应产物,反应机理和影响因素等进行了研究。 相似文献
70.