KIT-6负载CeO2催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯

采用不同老化温度(80、100、120和150℃)合成了一系列KIT-6载体,并通过浸渍法制备了相应的CeO_2/KIT-6催化剂。结合X射线衍射、N_2物理吸附、NH_3程序升温脱附、CO_2程序升温脱附、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱等表征结果,详细考察了老化温度对KIT-6结构以及CeO_2/KIT-6催化剂直接催化CO_2和甲醇合成碳酸二甲酯(DMC)反应活性的影响。结果表明,不同老化温度下制备的KIT-6均保持其独特的三维孔道结构。随着老化温度升高,KIT-6比表面积先增大后减小,当老化温度为100℃时,KIT-6比表面积达到最大(683 m~2·g~(-1))。KIT-6较高的比表面积有利于提高CeO_2分散度,进而提高暴露的活性位点数量,催化活性随催化剂表面中等碱/酸性吸附位数量和Ce~(3+)含量的增加而逐渐提高。其中,CeO_2/100-KIT-6催化剂中CeO_2颗粒尺寸最小(5.9 nm),暴露的活性位数量最高,催化活性最佳。随后,考察了反应温度和压力对CeO_2/100-KIT-6催化活性的影响。随着反应温度提高,催化活性先升高后降低,当反应温度为140℃时,催化活性最高;且催化活性随反应压力的提高而逐渐增加。在反应温度为140℃、压力为6.8 MPa条件下,催化剂经6次循环后,DMC收率由15 mmol·g_(CeO_2)~(-1)逐渐降低至2.8 mmol·g_(CeO_2)~(-1),原因归结为反应过程中CeO_2纳米颗粒发生团聚,使暴露出的活性位数量减少。     

类姜黄素-芳基钌配合物的合成、结构和光照激活抗癌活性

合成了3种含姜黄素衍生物(L¹~L³)和1,3,5-三氮杂-7-磷金刚烷(PTA)配体的芳基钌配合物[(η⁶-p-cymene)Ru(L)(PTA)]PF6(1~3,L=L¹~L³),通过X射线单晶衍射、核磁共振波谱、高分辨质谱、元素分析等方法表征了这些配合物的结构,并用MTT法研究了它们在λ>400 nm的光照辅助下对Hep G2人肝癌细胞的增殖抑制活性。结果表明,这3个配合物均为半三明治型结构;光辅助下,配合物抗癌活性明显提高,其中配合物3对HepG2细胞的IC50值从(60.3±1.1)μmol·L^-1降低至(45.0±6.1)μmol·L^-1。说明光照可以有效提高此类配合物的抗肿瘤活性。     

长程电子关联对聚合物中激子极化率的影响

本文研究了在外电场下高分子的线性极化率和三阶非线性极化率,发现电子-电子相互作用使激子线性极化率χ(1)xx和三阶非线性极化率χ(3)xxxx都降低,而长程电子关联效应的作用更进一步降低χ(1)xx和χ(3)xxxx.准确地计算高分子聚合物的极化率可以更好的理解共轭聚合物的长程电子关联对有机分子线性和非线性响应的影响,确定其结构与非线性光学性质的关系.     

浓度对Co掺杂ZnO的影响的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理平面波超软赝式方法,详细研究了本征ZnO和Co掺杂ZnO的电子结构和光学性质。计算结果表明,Co掺入ZnO后,Co的大部分3d电子位于费米能级附近,O的2p轨道电子发生分裂,并进入费米能级与Co的3d电子发生杂化,价带电子向低能级端移动,带隙变大,但随掺杂浓度的增大这种现象并不明显。另外ZnO掺Co后,由于Co的3d电子的引入,使得吸收谱中出现新的吸收峰,并发生蓝移现象,这与实验得到的结果相一致;静态介电常数明显增大,但随掺杂浓度的增大基本保持不变。     

掺氧化钙及相变对高压下立方氧化锆电子结构和光吸收的影响

研究表明,立方氧化锆可作为冲击波实验中的窗口材料.为了使得该材料在常态下保持结构稳定,需添加稳定剂——氧化钙.然而,掺杂会导致其在29 GPa的冲击压力下从立方转变为斜方Ⅱ结构相.因此,该材料在冲击压缩下的电子结构和光学吸收性质以及作为光学窗口的适用压力范围是值得研究的重要问题.本文运用第一性原理的方法,分别计算了在100 GPa范围内两种结构氧化锆的电子结构和光学吸收性质.结果表明:(1)在立方结构相区,冲击压力将导致其吸收边蓝移,而在斜方Ⅱ结构相区,却使得其吸收边红移;(2)在立方结构相区,掺杂将引起能隙变窄(吸收边红移),但对于斜方II相区,却导致能隙变宽(吸收边蓝移);(3)冲击结构相变使得能隙变窄,吸收边红移.本文数据建议,掺氧化钙的立方氧化锆在95GPa的冲击压力范围内可作为光学窗口材料.     

基于少模光纤的全光纤熔融模式选择耦合器的设计及实验研究

提出了三种基于少模光纤的全光纤熔融模式选择耦合器. 根据模式匹配原理采用单模光纤与少模光纤熔融连接方式, 运用耦合模理论及光束传播法模拟分析了模式选择耦合器的结构参数对模式选择及耦合特性的影响, 实现了单模光纤中基模到少模光纤中不同阶模式的转换, 以满足不同的应用需求. 实验上以2× 2熔融光纤耦合器为例, 采用对称和非对称熔融拉锥方式, 分别实现了从基模到LP₁₁, LP₂₁模式的转换. 实验结果表明所得到的LP₁₁, LP₂₁模式在1530–1560 nm的波长带宽范围内均有较高的模式纯净度, 且模式耦合效率高于80%, 与理论模拟结果基本一致.     

基于阿秒抖动光纤锁模激光器的时钟同步

光纤锁模激光器结构简单, 运转稳定, 且输出的超短脉冲序列具有极高的时钟稳定性, 在抽运探测、脉冲相干合成等要求高精度时钟同步的前沿领域有着广阔的应用前景. 本文通过激光器腔内的电光调制器进行反馈控制, 实现了两台光纤锁模激光器之间的紧密时钟信号同步; 并且通过平衡光学互相关方法, 对残余的时钟误差信号进行了测量, 分辨率达到了13 as. 通过优化激光器的腔内动力学过程及反馈环路的参数, 在[1 Hz, 10 MHz]的积分区间内得到了109 as的残余时钟误差, 对应单台激光器的平均时间抖动为77 as.     

利用高阶拉盖尔-高斯横模精确测量法布里-珀罗腔内原子的运动轨迹

研究了冷原子与法布里-珀罗腔内拉盖尔-高斯横模强耦合相互作用体系的透射光谱, 分析了透射光谱与原子在腔中运动轨迹的关系. 结果表明, 与厄米特-高斯横模相比, 拉盖尔-高斯横模的腔场与原子的最大耦合系数几乎不随阶数的增加而变化, 使得探测光谱的对比度受模式阶数的影响较小. 在拉盖尔-高斯横模场分布的圆环边缘附近, 原子运动轨迹的微小偏移会引起透射光谱的很大变化, 因此在这些位置可以实现原子运动轨迹的高精度探测.     

气液界面超分子手性分布的原位二次谐波研究

界面超分子手性因其在材料、催化、生物等领域的应用前景得到了人们的广泛关注。卟啉(porphyrin)衍生物因具有强的π-π堆垛能力、生物兼容性和出色的电子性能,常用于构建界面超分子结构。卟啉衍生物的表面超分子手性研究多数在固体基底上进行。利用二次谐波线二色谱方法分析卟啉衍生物在空气/水界面形成的超分子结构,通过界面层不同位置处产生的S偏振二次谐波强度随入射基频光偏振态的变化研究界面超分子结构的手性分布。实验表明,卟啉衍生物TPPS吸附在两亲分子CTAB在空气/水界面上形成的单层后会形成超分子结构,该结构具有手性,且手性的二维分布是非均匀的。     

基于菌落挑选仪的背光源优化设计

高通量菌落优选仪是一款集菌落分析、菌落挑选于一体的仪器,其中的照明光源尤为重要,需要进行设计与优化。LED阵列中灯的数量和混光距离是两个重要的影响背光源光照均匀度的因素,按一定的步长改变灯的数量和混光距离进行模拟和分析。模拟结果表明,当灯珠数量为24×24只,混光距离为12mm时,光照均匀度为95.47%。用所设计的背光源为对象,搭建了相关实验系统,实验结果达到了项目要求标准。