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141.
Using renewable green hydrogen and carbon dioxide (CO2) to produce methanol is one of the fundamental ways to reduce CO2 emissions in the future, and research and development related to catalysts for efficient and stable methanol synthesis is one of the key factors in determining the entire synthesis process. Metal nanoparticles stabilized on a support are frequently employed to catalyze the methanol synthesis reaction. Metal-support interactions (MSIs) in these supported catalysts can play a significant role in catalysis. Tuning the MSI is an effective strategy to modulate the activity, selectivity, and stability of heterogeneous catalysts. Numerous studies have been conducted on this topic; however, a systematic understanding of the role of various strengths of MSI is lacking. Herein, three Cu/ZnO-SiO2 catalysts with different strengths of MSI, namely, normal precipitation Cu/ZnO-SiO2 (Nor-CZS), co-precipitation Cu/ZnO-SiO2 (Co-CZS), and reverse precipitation Cu/ZnO-SiO2 (Re-CZS), were successfully prepared to determine the role of such interactions in the hydrogenation of CO2 to methanol. The results of temperature-programmed reduction (H2-TPR) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) characterization illustrated that the MSI of the catalysts was considerably affected by the precipitation sequence. Fourier transform infrared reflection spectroscopy (FT-IR) results indicated that the Cu species existed as CuO in all cases and that copper phyllosilicate was absent (except for strong Cu-SiO2 interaction). Transmission electron microscopy (TEM), X-ray diffraction (XRD), and N2O chemical titration results revealed that strong interactions between the Cu and Zn species would promote the dispersion of Cu species, thereby leading to a higher CO2 conversion rate and improved catalytic stability. As expected, the Re-CZS catalyst exhibited the highest activity with 12.4% CO2 conversion, followed by the Co-CZS catalyst (12.1%), and the Nor-CZS catalyst (9.8%). After the same reaction time, the normalized CO2 conversion of the three catalysts decreased in the following order: Re-CZS (75%) > Co-CZS (70%) > Nor-CZS (65%). Notably, the methanol selectivity of the Re-CZS catalyst was found to level off after a prolonged period, in contrast to that of Co-CZS and Nor-CZS. Investigation of the structural evolution of the catalyst with time on stream revealed that the high methanol selectivity of the catalyst was caused by the reconstruction of the catalyst, which was induced by the strong MSI between the Cu and Zn species, and the migration of ZnO onto Cu species, which caused an enlargement of the Cu/ZnO interface. This work offers an alternative strategy for the rational and optimized design of efficient catalysts. 相似文献
142.
利用软嵌式粉末电极技术研究了Y(OH)3包覆对球形Ni(OH)2电化学性能的影响. 循环伏安结果表明, 在球形Ni(OH)2的氧化过程中存在Ni(Ⅲ)和Ni(Ⅳ)的两步氧化反应, 产生的Ni(Ⅳ)不稳定, 能分解产生NiOOH和氧气, 所以可将Ni(Ⅲ)→Ni(Ⅳ)看作副反应. Y(OH)3包覆层对Ni(OH)2氧化过程后期的副反应, 特别是Ni(Ⅲ)→Ni(Ⅳ)具有较好的抑制作用. 由包覆后的Ni(OH)2制成的模拟电池表现出很好的高温性能, 在1C充放电条件下, 当Y的摩尔分数为1.61%时, 在60 ℃时所对应的容量保持率可达到25 ℃的92.7%; 当Y的摩尔分数仅为0.55 %时, 在60 ℃时所对应的质量比容量也可达到241.3 mA·h/g. 相似文献
143.
本文报导了四个含μ_3-S的铁,钴,钼异核簇羰基衍生物([FeCo_2S(CO)_9],[H_2Fe_2CoS(CO)_9],[FeCoMosCp(CO)_8]和[FeCoMos(Cp’COCH_3)(CO)_8],Cp=C_5H_5,Cp’C_5H_4)的质谱,并基于第一无场区亚稳跃迁和同位素峰丰度分布等数据讨论了其主要的断裂行为,发现在电子轰击下这些化合物的簇骼键的断裂反应与共价金属离子半径和μ_3-S配体存在有关。 相似文献
144.
碳纤维微电极已被广泛应用于电化学研究和分析测定,该电极尺寸极小,在分析性能上与常规电极有显著不同,在不镀汞的情况下,用碳纤维电极直接测定金属离子几乎没有明显的伏安响应,本文提出用+2.5 V恒电位预先活化碳纤维电极,使测定灵敏度大为提高,在双电极体系和静止溶液中,采用溶出伏安法可测定10~(-9)级金属离子,以同样的方法清洗电极,测定结果重现性良好,由于分析过程中不使用汞,该电极的测定范围大大增加,特别是用于氧化还原电位较正的金属离子测试,根据循环伏安法、扫描电镜和电子能谱的研究,发现碳纤维表面状况在处理前后有很大变化,并与测定灵敏度密切相关。 相似文献
145.
多氮杂大环与许多金属离子能形成稳定的络合物。由于氮原子是三价的,因而多氮杂大环比冠醚具有更有利的结构;如果再导入羧基、膦酸基以及其他的亲水基团,则可得到一系列能形成水溶性金属络合物的配体。其中某些金属(如铜、钇等)的络合物在人体生理条件下表现出很好的稳定性,结合单原抗体技术的应用,这炎络合物在医疗、诊断方面有实用性。本文简单介绍某些代表性络合物的制备方法、物理性能和可能的应用。 相似文献
146.
研究了含汞三金属化合物「η-RC5H4(CO)3M2「Hg(M=Mo,W;R=Me,Et,CO2Me,CO2Et)与锌粉的置换反应,发现当取代基R为给电子的Me和Et时底物不发生反应,而取代基R为拉电子的CO2Me和CO2Et时,则底物中的汞可被锌置我。 相似文献
147.
148.
149.
采用穆斯堡尔谱及X光衍射法研究了共沉淀法制备的不同Fe/Mn比催化剂在焙烧、合成气还原及FT反应后体系相结构的变化。结果表明:锰助剂的加入使催化本相由铁磁性逐渐转化为超顺磁性,相应使催化剂还原逐渐难,Mn助剂促进了FT合成反应进行。反应性能与Fe/Mn尖晶石(Fe1-yMny)3O4组成含量及式中y大小密切相关,与MnCo3及MnO的存在也有一定关系。富铁催化剂中Mn主要起电子助剂作用,而富锰催化 相似文献
150.
童金花 《广东微量元素科学》1996,3(10):6-8
金属巯蛋白是一类富住房物化学结构及为特殊的内源性蛋白,它构成机体内金属元素的新陈代谢中快速应签的缓冲体系。尤其在铜,锌两种元素的吸收,转运,排泄方面发挥着重要作用。 相似文献