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861.
氧还原(ORR)可分为4e~-体系和2e~-体系.在燃料电池中,O_2经过4e~-体系直接生成H_2O,经过2e~-过程直接产生H_2O_2,H_2O_2可以产生电能,是替代石油或氢气的理想能源载体,而且H_2O_2在实际生活生产中也具有广泛应用.但是,燃料电池中2e~-体系氧还原反应非常缓慢,故开发高效、低成本的氧还原催化剂已成为近年来的研究热点.本文主要综述了近些年氧还原2e~-体系电催化剂的研究进展,并对它们的选择性、活性和稳定性进行深入探讨.最后,对电化学制备H_2O_2的最新进展作了简要总结,并对今后的研究挑战作了展望. 相似文献
862.
通过静电纺丝技术制备了铜镍纳米粒子掺杂的碳纳米纤维(CuNi-CNFs),并用于过氧化氢(H_2O_2)的电分析检测。CuNi-CNFs纳米复合材料的组分、结构通过X射线衍射、拉曼光谱等方法进行了表征。该纳米复合材料中,CNFs具有较大的比表面积和良好的导电性,而CuNi纳米粒子具有良好的电催化活性。由于Cu,Ni和CNFs的协同作用,CuNi-CNFs纳米复合材料对H_2O_2表现出良好的电催化作用,传感器的线性范围为0. 01~6 mmol/L。 相似文献
863.
制备了以1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([Bmim]PF_6)-疏水性离子液体液膜为敏感膜的H_2PO_4~-离子选择性电极(H_2PO_4~--ISE),并在pH 4.66的0.1mol·L~(-1)乙酸-乙酸钠缓冲溶液中,在30℃,以Ag|AgCl|[Bmim]Cl为参比电极,研究该离子电极对H_2PO_4~-的电位响应。试验结果表明:H_2PO_4~-浓度在1.0×10~(-1)~1.0×10~(-5 )mol·L~(-1)内的负对数值,-lg[H_2PO_4~-]与其相应的电位值之间呈线性关系,斜率为-25.4mV·dec~(-1),响应时间为3min。应用此方法测定了土壤样品中总磷的含量,称取通过0.150mm样筛的土样0.300 0g,以少量水湿润后,加入硫酸8mL及高氯酸10滴,混匀后加热消煮至溶液开始转白,继续消煮20min,冷却后加水定容至100 mL,放置过夜,取上清液1.0mL,加入pH 4.66乙酸-乙酸钠缓冲溶液1.0mL,混匀,将H_2PO_4~--ISE插入其中,电极两端分别接至电位计,稳定3min,记录其电位值,所得5个样品的测定值与钼酸铵光度法的测定值基本一致。 相似文献
864.
865.
利用静电纺丝技术制备了H4SiW12O40(SiW12)/乙烯-乙烯醇共聚物(EVOH)复合纳米纤维膜. X射线能谱(EDX)和红外光谱(IR)表征结果表明, SiW12负载到EVOH纤维膜中, 且其Keggin结构完好无损. SiW12/EVOH复合纳米纤维膜在氙灯光源照射下对甲基橙(MO)表现出优异的光催化活性. 当EVOH与SiW12的质量比为2:1时, MO降解率可达96.3%. 复合纳米纤维膜优异的光催化活性主要归于EVOH与SiW12的协同相互作用. 复合纤维膜具有良好的可重复使用性, 循环使用3次后, 其光催化活性没有明显下降. 因此, SiW12/EVOH复合纳米纤维膜在去除废水中有机染料方面具有广阔的应用前景. 相似文献
866.
反式-1-氯-3, 3, 3-三氟丙烯 (HCFO-1233zd (E))是近年来正在研发的第四代发泡剂,其大气臭氧消耗潜能值为0.00024,温室效应潜能值为7.0,毒性低,常态下不燃,使用安全;它也是合成含氟精细化工品的中间体,以及合成氟树脂和氟弹性体的单体。本论文制备了Al,Zn,Co改性的Cr2O3催化剂,将其成功应用于1, 1, 3, 3-四氯丙烯(HCC-1230za)与氟化氢反应中,高选择性地合成HCFO-1233zd (E),复合催化剂Zn / Cr2O3显示高稳定性,其中HCC-1230za转化率高达99.4%,HCFO-1233zd(E)的选择性高达98.2%。反应条件诸如反应物HF / HCC-1230za 的摩尔比和反应温度等对产物分布有显着影响。在相对较低的温度(200?C)和较大的HF / HCC-1230za 摩尔比(10:1)下,对HCFO-1233zd(E)的选择性有利。通过XRD,XPS,BET和V70吡啶吸附红外光谱技术对复合催化剂Zn / Cr2O3进行了表征。 XRD结果表明,催化剂中大多数无定形Cr2O3和高度分散微晶相Cr2O3共同导致催化剂的高活性和高稳定性。HCC-1230za的转化率与预氟化处理催化剂Zn / Cr2O3的比表面积有关,催化剂的比表面积越高,催化活性越高。XPS光谱表明,在预氟化过程中,表面铬氧化物可能与F原子强烈相互作用,从而导致Cr原子的化学环境发生广泛变化。V70吡啶吸附红外光谱和氨-程序升温脱附技术结果证明尚未失活的催化剂Lewis 酸和Br?nsted酸中心的数目和强度与新制备的催化剂相比明显提高。 相似文献
867.
868.
869.
合成了两个侧链含有2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基单元(TEMPO)的1,4-吡咯并吡咯二酮(DPP)共轭聚合物PDPP4T-1和PDPP4T-2,并开展了其半导体性质研究。薄膜场效应晶体管器件测试结果显示,相对于不含TEMPO的聚合物PDPP4T,PDPP4T-1和PDPP4T-2的场效应器件性能有所降低,不过,含TEMPO的聚合物器件性能最高仍达到了2.12cm~2·V~(-1)·s~(-1)。进一步通过原子力显微镜和X射线衍射对TEMPO引入后导致性能降低的可能原因进行了研究。 相似文献
870.
双氧水(H2O2)是一种重要的绿色氧化剂,广泛应用于纺织、医疗、废水处理、军事等重要领域.目前, H2O2的工业生产以蒽醌法为主,该法设备投资大、运行成本高,同时工艺涉及大量的有机溶液,活性中间体蒽醌也会发生缓慢降解,产生有毒副产物.与蒽醌法相比,通过负载型贵金属催化剂催化H2与O2反应直接合成H2O2,过程绿色环保且生产工艺简单,引起了各界广泛关注.然而,从热力学上分析, H2和O2更容易反应生成H2O, H2O2只是该反应的中间产物,会继续发生加氢和直接分解反应生成H2O,导致H2和O2的低效利用,开发高H2O2选择性且高反应效率的催化剂已成为氢氧直接合成H2O2研究的重点与难点.目前大部分研究策略旨在通过调控或影响反应中心结构、价态来抑制H2O2的副反应,进而提升H2O2的选择性和反应效率;尽管已取得了良好的进展,但仍需发展新的调控策略来满足工业应用的要求.本课题组前期研究表明,促使H2O2从催化剂上脱附可以有效地提升H2O2的选择性和产率.相比于针对反应中心的调控,不稳定的H2O2从催化剂上快速脱附同样起到抑制H2O2参与副反应的作用.为此,本文提出一种炭量可控的非均一界面改性方法,以常规的Pd/TiO2作为研究对象,借助各种结构表征,发现炭物种在TiO2表面呈非均一分散状态,而且改性对于催化剂的几何结构影响较小;另外,催化剂表面的疏水性会随着碳含量的增加而增加,导致其与H2O2间的吸附能相应变小.反应结果显示,表面非均一的炭化改性技术可以显著提升Pd/TiO2催化剂的H2O2选择性和产率.通过构效关系分析,可知这种改性技术可以保持Pd颗粒与TiO2间相互作用的同时,还可以促进H2O2的快速脱附,进而提升改性Pd/TiO2催化剂的H2O2直接合成效率.该改性方法简单、易控,可拓展应用到其他类型催化剂的H2O2直接合成性能调控与改进. 相似文献