非标记凝血酶阵列电化学适体传感器的研究

基于自制的集成化三阵列金膜电极,构建了一个简单、灵敏、非标记的凝血酶阵列电化学适体传感器。以聚乙烯不干胶掩膜版法结合金属溅射沉积技术,在FR-4玻璃纤维板上制作了由3个金膜工作电极、1个大面积金膜对电极和1个厚膜Ag/AgCl参比电极构成的集成化金膜阵列电极系统。以集成化金膜阵列电极作为基础电极,采用巯基自组装技术将带巯基的凝血酶适体固定在3个金工作电极表面,巯基己醇封闭后获得三阵列凝血酶适体传感器,以电活性物质铁氰化钾作为电化学探针,基于凝血酶适体和凝血酶结合前后铁氰化钾在电极表面传质的不同导致电流变化进行凝血酶的测定。采用方波脉冲伏安法,铁氰化钾氧化峰电流的变化值与凝血酶浓度在 1.52~63 nmol/L范围内呈良好的线性关系,检出限(S/N=3)为0.92 nmol/L。     

基于石墨烯和金纳米笼修饰的无标记型微囊藻毒素免疫传感器的研制

利用石墨烯及中空结构的金纳米笼构建了无标记型电化学免疫传感器,并用于微囊藻毒素的检测。利用多元醇还原法合成制备了导电性好、催化性强、生物相容性好的金纳米笼;再利用高分散的石墨烯将其固定于玻碳电极表面,进一步吸附固定微囊藻毒素抗体。在无微囊藻毒素存在时,电化学探针[Fe(CN)6]3!/4!在传感器界面上能获得较高的电流响应信号。当培育了微囊藻毒素后,抗体与微囊藻毒素形成免疫结合物,增加了电极表面的电荷密度和传质阻力,阻碍[Fe(CN)6]3!/4!扩散到电极表面,导致[Fe(CN)6]3!/4!的电流响应信号明显降低,电流减小的程度间接地与微囊藻毒素的浓度成比例,可实现对微囊藻毒素的检测。实验考察了抗原培育时间,抗体浓度等条件对该传感器响应性能的影响。结果表明,此传感器对微囊藻毒素的线性响应范围为0.05~1000μg/L,检出限为0.017μg/L,优于文献报道。此传感器操作简单,并且具有良好的稳定性,将其用于实际水样中微囊藻毒素的检测,平均加标回收率为94.1%。     

基于核酸外切酶Ⅰ催化的核酸降解反应构建乳腺癌细胞电化学传感器

基于核酸外切酶I选择性消化单链核酸的特点,使用MCF-7细胞表面过量表达的肿瘤标志蛋白MUC1的适体,构建了一种灵敏检测乳腺癌细胞的新型电化学传感器。核酸适体链与乳腺癌细胞MCF-7表面过量表达的肿瘤标志蛋白MUC1的结合会阻碍其与互补核酸探针链的杂交,所以电极表面固定的未杂交的核酸探针单链就会被外切酶I选择性消化从而失去末端的亚甲基蓝信号分子。因此,通过检测电化学信号的变化,此传感器在103~106cell/mL细胞浓度范围内线性检测乳腺癌细胞MCF-7,检出限为330 cell/mL,具有高度特异性,可以有效区分对照细胞胰岛β细胞。     

基于血红蛋白、血红素的亚硝酸盐传感器的构建及应用研究

意义：本研究为构建基于血红素蛋白的亚硝酸盐传感器打下一定基础。目的：本研究构建了包埋于壳聚糖（CS）膜中的血红蛋白（Hb）和血红素（Hemin）的亚硝酸盐传感器。研究了它们在电极表面的电化学活性。方法：在pH 4.0 PBS,利用示差脉冲伏安法（DPV）分别研究CS/Hb-GCE、CS/Hb-GCE对亚硝酸盐的电化学响应,基于此建立了对亚硝酸盐的电化学测定方法。结论： CS/Hb-GCE修饰电极对亚硝酸盐响应的线性范围为0.069～25.86 mmol/L,检测限为0.012 mmol/L。CS/Hemin-GCE对NO2-响应的线性范围0.50～16.67 mmol/L,检测限为0.25 mmol/L。发现CS/Hb-GCE修饰电极对NO2-响应具有更低的检测限和更宽的线性范围,对其可能的原因进行了探讨。     

Fluorescence Sensors Based on Aggregation Induced Excimer Emission

荧光信号对环境变化的敏感程度主要取决于其产生本源。一般而言,聚集诱导激基缔合物荧光对其所处微环境变化异常敏感,因而引起了荧光传感器研究领域学者的高度关注。除此之外,荧光传感器的传感性能还与其所采用的荧光物种的类型和传感元素的结构密切相关。基于这些认识,本文概括介绍了笔者实验室多年来以聚集诱导激基缔合物荧光为基础的荧光传感器研究进展,特别是以芘为例,系统介绍了该类传感器在液相或气相中的检测应用,其中部分传感器已经实现了仪器化。同时,还介绍了由本课题组提出的用于理解荧光薄膜传感器传感机理和指导新型传感薄膜设计的"二维溶液模型"。最后,展望了荧光传感器研究和应用前景,指出了此类研究面临的主要挑战。     

分子印迹阵列式传感器的研究进展

分子印迹阵列式传感器具有识别率高、选择性好、价格低廉等优点,受到研究者们的极大关注,已经在食品分析、环境分析、药物分析、临床诊断等研究领域中得到应用。分子印迹阵列式传感器是以分子印迹聚合物作为识别元素的集成化传感器,通过各传感单元对分析物响应后产生的特征图谱实现对目标化合物的识别,不仅可用于单一目标化合物的选择性识别,还可以用于多种目标化合物同时存在时的测定。分子印迹阵列式传感器的响应信号机制主要划分为光信号、质量敏感信号和电化学信号等。本文简要介绍了分子印迹技术的产生和发展,重点评述了基于三种信号机制的分子印迹阵列式传感器的研究进展,并展望了分子印迹阵列式传感器的应用前景和研究方向。     

基于ITO微电极阵列的电致化学发光多元免疫反应传感芯片

制备了一种基于ITO微电极阵列的多元免疫反应芯片,并实现多元肿瘤标志物的快速、灵敏检测。采用丝网印刷方法制作"花瓣型"ITO微电极阵列,与辐射状的微流控芯片相结合,形成八个独立的检测单元,每个检测单元履行不同的职能,其中三个单元分别用于完成癌胚抗原(CEA)、甲胎蛋白(AFP)和前列腺特异性抗原(PSA)的"夹心型"特异性免疫反应。首先在电极表面修饰K-掺杂石墨烯-CdS∶Eu纳米晶复合物,然后在这些复合物上依次修饰不同捕获抗体和对应的抗原,当对应的CdTe纳米粒子标记的二抗被带到电极表面时,会发生能量转移而实现电致化学发光(ECL)信号的有效猝灭;另外三个单元用做对照试验来验证这种微芯片的选择性;剩下的两个单元分别用来验证K-掺杂石墨烯-CdS∶Eu纳米晶复合物的发光强度,及经活化后CdTe纳米粒子的猝灭效率。这种简单、集成的高通量检测芯片,可发展为复杂样品的自动化、集成化分析检测平台。     

孔雀石绿分子印迹表面等离子共振传感器的制备及分析应用

利用表面等离子共振(SPR)光谱,结合分子印迹技术,制备了孔雀石绿分子印迹SPR传感器,建立了检测孔雀石绿的分析方法。探讨了pH值对分子印迹膜吸附特性的影响,并在最佳pH下对其吸附选择性进行了考察。研究结果表明,与相应非印迹传感膜相比,孔雀石绿印迹传感膜对孔雀石绿具有较高的吸附选择性能。该方法测定河水及河泥中孔雀绿的线性范围为8.0×10-10~1.0×10-8 mol/L,检出限(S/N=3)分别为8.83×10-11 mol/L和1.55×10-10 mol/L,平均回收率分别为91.97%和93.88%,相对标准偏差分别为1.2%和2.1%。该方法具有简单、快速、灵敏度高、重复性好等特点,适用于河水和河泥中孔雀石绿的测定。     

纳米材料催化发光分析研究进展

本文综述了近年纳米材料催化发光分析在快速检测、分析物区分及高通量筛选催化剂等方面的研究进展,并对其今后的发展方向进行了展望。     

葡萄糖分子印迹电化学传感器的研制及其应用

本文结合分子印迹技术与电化学检测手段,制备了高选择性、高灵敏度和价格低廉的分子印迹电化学传感器,并利用该传感器对食品中的葡萄糖进行定量分析。由于该分子印迹膜为非导电膜,本实验以铁氰化钾-亚铁氰化钾离子作为底液与电极之间的探针并通过铁氰化钾-亚铁氰化钾氧化还原电流信号的变化来对葡萄糖浓度进行间接测定。实验结果表明,在0.01~2μmol/L的范围内,葡萄糖浓度的变化与铁氰化钾-亚铁氰化钾氧化还原电流信号变化呈线性关系,检出限为7.68×10-9 mol/L。该传感器的制备和测量方法简单,可用于实际样品的检测。