钛硅分子筛TS-1合成晶化气氛的影响

考察了不同晶化气氛(N2、H2、A ir、O2)对合成钛硅分子筛TS-1的影响,用XRD、IR和N2吸附/脱附对所合成的钛硅分子筛进行结构表征,发现在H2气氛下合成的TS-1结晶度最高,锐钛矿的含量最少;O2气氛下合成的TS-1中锐钛矿含量最高.以氯丙烯氧化为模型反应,考察了不同晶化气氛下合成的钛硅分子筛的催化活性和双氧水的利用效率.结果表明,在H2气氛下所合成的钛硅分子筛的双氧水的利用效率最高.     

中学化学教学中的学理分析

学理,简单说就是反映客观规律的原理。与学理分析相比,中学化学中更倾向于用事实来分析、解释事实。例如,充满氨气的试管倒立在水槽中,水将会充满试管。解释是:氨气极易溶解于水。这就是用事实解释事实。而用学理解释,则是试管内形成了较强的负压。这就是说,如果没有形成负压,氨气易溶于水也不会导致水充满试管;试管内形成了负压,即使氨气不溶于水,水也会充满试管。学理分析的缺失,致使学生认知结构中的知识与知识之间缺乏实质性的联系。     

金属盐对O2/CO2煤粉混燃钙基脱硫反应的影响

利用添加剂调制改性的方法，考察了以碳酸钠为代表的金属盐对石灰石微观结构的影响，得出调制改性优化了石灰石的物理结构，并在离子比γ为15∶1的加入量效果最佳。在此基础上，借助定硫仪比较了O2-CO2气氛下调制前后石灰石对燃煤SO2释放的影响，并对燃烧产物进行灰熔点分析及灰成分的XRD测试。实验结果表明，在不影响煤粉燃烧结渣特性的前提下，改性后的石灰石可以更有效地抑制SO2的排放，固硫效果在1 000 ℃时达到最佳。     

Electrochemical Oxidation of Ammonia on Ir Anode in Potential Fixed Electrochemical Sensor

Ir catalyst possesses a good electrocatalytic activity and selectivity for the oxidation of NH3 and/or NH4OH at Ir anode in the potential fixed electrochemical sensor with the neutral solution. Owing to the same electrochemical behavior of NH3 and NH4OH in a NaClO4 solution, NH4OH can be used instead of NH3 for the experimental convenience. It was found that the potential of the oxidation peak of NH4OH at the Ir/GC electrode in NaClO4 solutions is at about 0.85 V, and the current density of the oxidation peak of NH4OH is linearly proportional to the concentration of NHaOH. The electrocatalytic oxidation of NH4OH is diffusion-controlled. Especially, Ir has no electrocatalytic activity for the CO oxidation, illustrating that CO does not interfere in the measurement of NH4OH and the potential fixed electrochemical NH3 sensor with the neutral solution, and the anodic Ir catalyst possesses a good selectivity. Therefore, Ir may have practical application in the potential fixed electrochemical NH3 sensor with the neutral solution.     

热解气氛对晋城煤中汞析出的影响

将程序升温热解反应系统和元素Hg在线检测系统耦合,在200℃～1 200℃,研究了晋城煤在N2、CO2和H2气氛下热解过程中Hg的释放特性,特别是元素Hg在释放总Hg中的分布.在N2、CO2、H2气氛下,Hg的释放均起始于200℃左右,至1 200℃时释放率达95%以上,且Hg的释放率均大于挥发分产率.释放汞的主要形式是元素汞,可说明炭在汞释放中起还原作用;N2气氛下Hg释放总量中元素Hg占97%,CO2和H2气氛下Hg释放总量中元素Hg占73%,说明H2和CO2可将部分元素汞转化为其他价态的汞.     

环境气氛作用下煤灰在刚玉质耐火板上的表面结渣行为

采用了扫描电镜、能谱分析仪、X射线衍射等方法对不同环境气氛下熔融煤灰在刚玉耐火板上煅烧渣样进行了测试,并就渣样的形貌、成分分布及与刚玉质耐火板之间的高温烧结特性进行了分析研究。研究结果表明,氧化性气氛下,碱性氧化物促进了煤灰在刚玉耐火板上的黏结作用,特别是Al含量较高的耐火板更有利于促进其发生共晶反应。还原性条件下,煤灰中生成的FeO具有很强的助熔效果,促使矿物之间产生低熔点的共熔物,同时Fe、Cr、Ti的扩散偏析减弱,加强了熔融煤灰对耐火板的黏结作用。     

气相中HRnCCH和X(X=H_2O,NH_3)反应机理的理论研究

在CCSD(T)//MP2/aug-cc-pVTZ-pp理论水平上,研究了HRnCCH与大气中H2O及NH3分子反应的机理,反应主要包括HRnCCH与HRnOH及HRnNH2之间的转化、H2O和NH3在HRnCCH中的碳碳三键上的加成反应以及HRnCCH与双分子水反应等.结果表明,HRnCCH与H2O反应生成HCCH和HRnOH及HRnCCH与NH3反应生成HCCH和HRnNH2的能垒分别为54.1和75.2 kJ/mol,而生成HRnCHC(OH)H,HRnC(OH)CH2,HRnCHC(NH2)H和HRnC(NH2)CH2的活化能分别为219.6,220.5,174.4和182.4kJ/mol,此结果表明HRnCCH反应性较弱且是稳态存在的.此外,在HRnCCH与H2O反应中加入单个水分子,仍然生成HRnCHC(OH)H,但反应活化能却降低了96.4 kJ/mol,说明水分子对该反应有明显的催化作用.     

非晶Ce-Ti氧化物用于NH3选择性催化还原NO的原位红外研究

采用原位红外光谱研究了在具有短程有序Ce-O-Ti结构的非晶Ce-Ti氧化物上NH₃选择性催化还原（SCR） NO_x反应. 在反应条件下,催化剂表面主要被NH₃吸附物种覆盖,而检测不到NO_x吸附物种. 经测定,NO的反应级数为0.5-0.6,表明Langmuir-Hinshelwood机理和Eley-Rideal机理同时存在. 可能的机理是NH₃吸附物种和弱吸附的NO_x反应,生成NH_yNO₃ （y = 0-4）活性中间物种,并通过GAUSSIAN计算和原位红外结果证实了它们的存在. Ce-O-Ti结构中Ce与Ti之间表现出原子尺度的相互作用,所以在SCR反应的活性温度窗口下,催化剂的氧化还原活性提高.     

SO_2气氛下半焦负载Zn/Fe/Ce高温煤气脱硫剂的再生行为研究

以共沉淀法制备了半焦负载Zn/Fe/Ce(物质的量比1.0∶2.0∶0.6)高温煤气脱硫剂,在固定床装置上研究了再生反应温度、进口SO2浓度以及再生气空速对再生性能的影响,并进行三次硫化-再生循环测试。采用XRD、SEM、BET等测试手段对脱硫剂的新鲜样、硫化样及再生样进行了表征。实验结果表明,半焦负载Zn/Fe/Ce高温煤气脱硫剂在SO2气氛下600℃就能发生再生反应,且再生后的主要产物为ZnFe2O4、CeO2和单质硫;最佳再生条件为,再生温度700℃、进口SO2体积分数为12%、再生气空速为5 000 h-1。脱硫剂经过多次硫化-再生循环后,脱硫剂仍能保持较好的硫化活性。     

预处理气氛对CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂表面性质及“NO+CO”反应性能的影响

用不同的预处理气氛制备了CeO₂/γ-Al₂O₃载体以调节表面Ce的价态,并以Cu(CH₃COO)₂为前驱体制备了CuCeAl催化剂。XRD和H₂-TPR的结果表明在还原气氛下处理的CeO₂/γ-Al₂O₃载体具有更多的活性氧原子,因此相应的CuCeAl催化剂表面有更多分散态的Cu²⁺/Cu⁺物种。NO+CO反应的结果表明分散态的Cu²⁺/Cu⁺是NO转化的活性物质,而Cu⁰在低温下具有较好的N₂选择性。因此,同时含有分散态Cu²⁺/Cu⁺和少量晶相Cu⁰的催化剂具有最好的催化性能。