等离子体修饰磁载TiO2光催化剂性能研究

以化学共沉法制备的CoFe₂O₄纳米粒子为磁核,采用TiCl₄水解包覆技术制备磁载二氧化钛纳米复合粒子CoFe₂O₄ /TiO_x(TCF),利用低温等离子体技术修饰TCF制备了CoFe₂O₄/TiO₂(PTCF)纳米复合光催化剂。运用VSM(振动样品磁强计)技术对样品磁性能进行研究,结果表明：等离子体修饰后的复合材料仍具有较高的饱和磁化强度,可在外加磁场作用下实现催化剂在水中的分离与回收;样品的XRD、TEM和UV-Vis分析测试结果表明：等离子体修饰后的复合材料有锐钛矿型TiO₂存在;TEM谱图显示磁核CoFe₂O₄的平均粒径约为20 nm,TCF复合粒子的粒径约为30~40 nm,TiO₂包覆层的厚度为10~20 nm。与纯TiO₂相比PTCF样品对光的吸收拓展到整个紫外-可见区,扩大了光谱响应范围;对甲基橙溶液降解的光催化活性评价研究表明：TCF复合粒子等离子体修饰后的PTCF纳米复合光催剂的光催化活性明显提高。     

SBA-15介孔分子筛担载的钒基氧化物催化剂对乙烷选择氧化性能

用等体积浸渍法制备了SBA-15担载的钒基(V/SBA-15)和钾修饰的钒基氧化物(K-V/SBA-15)催化剂, 使用氮气吸附、小角X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和紫外激光拉曼光谱对这些催化剂的结构进行表征, 并评价了这些催化剂对乙烷选择氧化的活性与选择性. 实验结果表明介孔结构SBA-15对乙烷选择氧化的活性优于常规的SiO2; 对于SBA-15担载的V/SBA-15和K-V/SBA-15催化剂, 极低钒担载量(nV:nSi≤0.1:100)时隔离的四配位钒氧化物是乙烷选择氧化生成醛类化合物的活性物种, 高钒担载量(nV:nSi≥2.5:100)时聚合的和微晶态的钒氧化物是乙烷氧化脱氢或深度氧化的活性物种.     

面向毒害有机物生态风险评价的（Q）SAR技术：进展与展望

有机物结构．活性关系（SAR）和定量结构一活性关系（QSAR）技术（合并简写为（Q）SAR技术）,在毒害有机物生态风险评价中,可以发挥弥补基础数据的缺失、降低昂贵的测试费用、减少动物实验、评估数据的不确定性等方面的作用．经过几十年的发展,（Q）SAR技术的发展,呈现出目标导向性和应用性、多学科集成性、智能性三个特点,并在发达国家,得到了深入的研究和广泛的应用．许多国家已经将该技术用于有机化学品的生态风险评价与管理工作中．本文总结了（Q）SAR的基本原理与方法,以及面向生态风险评价的（Q）SAR技术的最新进展,包括模型预测的环境指标的确定,实验数据的选择方法,建立简单透明、可移植性好并可进行机理解释的（Q）SAR模型的数学方法;重点总结了模型应用域的定义与界定、离群点的诊断,并从模型的拟合优度评价、稳定性分析和预测能力评估三方面介绍了模型性能评价方法．本文对于促进面向毒害有机物生态风险性评价的（Q）SAR技术的研究和发展,具有一定的指导意义．     

层状复合氢氧化物对乙酰苯甲酸的负载与体外释放

共沉淀-微波晶化法合成层状复合氢氧化物(LDH)后, 用不同方式将乙酰苯甲酸(ASP)组装到LDH层间制成载药体LDH-ASP, 通过对合成及药物释放前后的液相分析与固相表征数据研究了LDH对ASP的负载及载药体LDH-ASP在磷酸盐介质的溶释现象. 结果表明: LDH层间通道是负载、贮存及控制药物释放的微观基础; 载体选择、药物配比、反应能量供给方式及搅拌强度是决定并影响LDH-ASP载药效率的基本因素, LDH-ASP结构参数可以反映药物负载情况、并与其释放性能明确相关; LDH对ASP的负载与释放均致晶胞参数改变、结晶度下降; 载药体与前体的晶态属性、热力学行为及表面特性相似, 而释放药物后固相的晶态性征减弱、无定形性增强、通道吸附活性降低, 有利于使命后载体在体内降解消除.     

磷钨酸对甲酸在碳载Pd催化剂上电氧化的促进作用

利用X射线能量色散(EDS)谱、X射线衍射(XRD)谱和电化学等技术研究了电解液中磷钨酸(PWA)对直接甲酸燃料电池(DFAFC)中甲酸在碳载Pd(Pd/C)催化剂上电氧化的促进作用. 研究结果发现, 因吸附的PWA能促进甲酸在Pd/C催化剂上的脱氢而加速了甲酸的电氧化. 这种促进作用与PWA的浓度有关, 当PWA的浓度低于0.15 mg/mL时, 该促进作用随PWA的浓度的增加而增加; 当PWA的浓度高于0.15 mg/mL时, 过多吸附的PWA会覆盖过多Pd/C催化剂的活性点而使其电催化性能随PWA的浓度增大而降低. 因此, 当电解液中PWA的浓度为0.15 mg/mL时, Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化性能最好.     

有序介孔有机金属 Pd(II) 的制备及其催化水介质中的 Suzuki 反应

 以有机金属 Pd 硅烷和乙基桥联硅烷为混合硅源, 在表面活性剂作用下进行共缩聚反应, 制备了有序介孔有机金属 Pd(II) 催化剂 Pd(II)-PMO(Et). 采用傅里叶变换红外光谱、核磁共振谱、X 射线衍射、透射电子显微镜和 N2 吸附脱附等手段对催化剂进行了表征. 结果表明, 与后嫁接法相比, 共聚法制得的催化剂活性位分散均匀, 孔道不易堵塞, 同时乙基修饰的孔壁增强了催化剂表面疏水性, 有利于反应物在孔道内的扩散和吸附. 在水介质 Suzuki 反应中, Pd(II)-PMO(Et) 的催化活性与均相催化剂 Pd(PPh3)2Cl2 的相当, 且可重复使用.     

固载离子液体刷/过氧磷钨酸盐催化剂催化H2O2选择性氧化硫醚

以二氧化硅为载体,合成了一种新型的双层离子液体刷固载过氧磷钨酸盐催化剂.采用元素分析、IR和SEM-EDAX等手段对催化剂进行了表征.室温下,考察了该催化剂催化30％(质量分数)H2O2溶液选择性氧化硫醚为亚砜或砜的催化性能.结果表明,该催化剂具有很高的催化活性和选择性.采用1.1倍H2O2时,反应选择性地生成亚砜,仅...     

载钛羟基磷灰石光催化降解内分泌干扰物双酚A（英文）

对载钛羟基磷灰石(TiHAP)进行了透射电镜、X射线衍射、紫外-可见光谱和Zeta电位表征,并应用液相色谱-质谱技术对比了TiHAP和P25 TiO2对环境内分泌干扰物双酚A(BPA)的吸附和光催化降解性能,探讨了富里酸和Fe3+对TiHAP薄膜光催化性能的影响.结果表明,TiHAP和TiO2粉体对BPA的吸附符合Langmuir吸附等温方程,且前者吸附性能更大.TiHAP薄膜光催化降解BPA的性能优于TiO2薄膜;富里酸和Fe3+对TiHAP和TiO2薄膜光催化性能的影响趋势不同,从能带结构、电子转移和吸光性等角度分析了性能不同的原因.本结果可以为应用TiHAP降解环境内分泌干扰物提供依据.     

欢迎订阅《分子催化》

正《分子催化》是由中国科学院主管、科学出版社出版,由中国科学院兰州化学物理研究所主办的向国内外公开发行的学术刊物.主要报导有关分子催化方面的最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、研究快报及进展评述等栏目.内容侧重于络合催化、酶催化、光助催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等.工业催化过程中均相催化     

多孔碳负载镍纳米颗粒的制备及催化氨硼烷水解制氢

合成了蜂窝状的分级多孔碳,并以多孔碳为载体通过浸渍-化学还原法制备碳载镍(Ni/C)作为催化氨硼烷水解制氢的催化剂。采用XRD、BET、SEM、Raman、TEM等手段对样品进行了表征并研究了Ni/C室温催化性能。结果显示,多孔碳比表面积高达737 m²·g^-1,具有部分石墨化结构;负载的非晶态镍纳米颗粒平均粒径约为10 nm,均匀分布在碳基材。碳载镍对氨硼烷水解反应具有良好的催化活性,镍负载量为30wt%时催化性能最佳,298 K温度下放氢速率达到1 304.67 mL·min^-1·g^-1,活化能为29.1 kJ·mol^-1,并且具备一定的催化稳定性,表明Ni/C可作为一种廉价高效的催化剂应用于催化氨硼烷水解制氢。