高性能T型沸石膜的合成及水热/耐酸性能

考察了晶种尺寸形貌及晶化温度对T型沸石膜的形成演化过程以及分离性能的影响,调查表明采用小尺寸的晶种可制备出致密的沸石膜,且膜的生长速率受晶化温度影响,低温下合成同性能的膜需更长的晶化时间。当晶种尺寸分别为0.4和0.6μm时,423 K晶化4 h可制得高性能的T型沸石膜,348 K分离90%(w/w)异丙醇/水混合物体系,其通量分别高达6.21和5.98 kg·m~(-2)·h~(-1),分离因子均10 000。实验发现,膜的形成过程受外延生长机理控制,与晶种形貌尺寸和晶化温度无关,且所制得的高性能T型沸石膜具有很好的水热稳定性及耐酸性。     

二次生长法NaA沸石分子筛膜的合成与表征——推荐一个研究型综合实验

介绍一个研究型综合实验——二次生长法NaA沸石分子筛膜的合成与表征。实验预先利用热浸渍法在α-Al_2O_3多孔载体管外表面引入NaA沸石分子筛晶种,再通过二次生长法合成NaA沸石分子筛膜。用扫描电子显微镜和X射线衍射仪表征载体管和NaA沸石分子筛及膜的形貌和结构,并利用渗透蒸发乙醇脱水膜分离装置测试膜的分离性能。通过本实验使学生了解膜分离技术这一科学前沿领域,激发学生对科学研究的兴趣,培养学生的科研探究能力。本实验涵盖合成、表征及性能测试,知识要点多、学科覆盖面广,有利于提升学生的实践操作能力、创新意识和综合运用知识的能力。     

Gd0.2Ce0.8O1.9纳米颗粒对固体氧化物电解池La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ阳极 析氧反应的影响

化石燃料的使用排放了大量CO2,对气候和环境造成了日益严重的危害.固体氧化物电解池(SOEC)能够利用可再生能源产生的电能将CO2高效转化成CO,降低CO2排放的同时,又能减少化石燃料的使用,近年来受到研究者的广泛关注.相比于低温液相CO2电还原,SOEC高的运行温度保证了其较高的反应速率,即较高的电流密度.典型的SOEC单电池由多孔阴极、致密电解质和多孔阳极以三明治的方式组装而成.CO2分子在阴极得到两个电子解离成CO和一个O2–;生成的O2–通过致密电解质传导至阳极,在阳极失去四个电子发生析氧反应(OER)生成一个O2.相比于两电子的阴极反应,阳极四电子的析氧反应更难进行,可能是整个电极过程的速控步,因此开发高性能的阳极材料有望显著提高SOEC的CO2电还原性能.La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)因具有较高的混合离子-电子导电性而被用作SOEC阳极材料,但受LSCF-气体两相界面的限制,其OER性能较低.研究表明,LSCF-掺杂的CeO2-气体所构成的三相界面相比于LSCF-气体两相界面具有更高的电化学反应活性,即OER反应更易在三相界面进行.因此,本文将Gd0.2Ce0.8O1.9(GDC)纳米颗粒浸渍到SOEC LSCF阳极来提高其OER活性,考察了纳米颗粒浸渍量(3,5,10和20 wt%)对SOEC电化学性能的影响.结果表明,SOEC的电化学性能随浸渍量的增加而逐渐升高,当GDC纳米颗粒浸渍量为10 wt%时(10GDC/LSCF),SOEC的电化学性能达到最高,在800 oC和1.6 V的电流密度为0.555 A cm–2,是LSCF阳极SOEC性能的1.32倍.继续增加浸渍量到20 wt%,电化学性能反而开始下降.电化学阻抗谱测试结果表明,GDC纳米颗粒的加入减小了SOEC的极化电阻.对应的弛豫时间分布函数解析结果表明10GDC/LSCF阳极上的OER由四个基元反应构成.电镜和O2-程序升温脱附结果表明,GDC纳米颗粒的加入显著增加了10GDC/LSCF阳极三相界面和表面氧空位的数量以及体相氧的流动性,从而促进了OER四个基元反应的反应速率,降低了这几个过程的极化电阻,因而降低了OER反应的极化电阻,提高了SOEC电还原CO2的电化学性能.     

纳滤膜新型材料研究

纳滤是一种介于超滤与反渗透之间的重要膜分离过程,具有工作压力低、无相转变及分离效率高等独特优势。膜污染及渗透性/选择性之间的平衡是纳滤膜在使用和研发过程中面临的亟待解决的两个主要问题。膜材料是膜与膜分离技术的核心,开发新型的纳滤膜材料是解决上述问题的重要手段。本文从新型纳滤膜材料的设计与选择的角度出发,总结归纳了近年来新型材料在纳滤膜的制备与应用研究现状,包括新型有机纳滤膜材料、新型无机纳滤膜材料和新型有机-无机杂化纳滤膜材料三个方面,拓展了对纳滤膜材料的认知,探讨了新型纳滤膜材料的共性及其存在的主要问题,并对未来高性能纳滤膜材料的研制方向进行了展望。     

用于CO2分离的混合基质膜中填充剂的研究进展

高效、绿色和低能耗的CO_2捕集技术是解决能源气体净化和温室气体减排问题的关键。膜分离技术以其高效、节能、低碳等特点在CO_2捕集领域具有潜在的发展前景。目前,CO_2分离膜的研究主要集中在混合基质膜内的填充剂,通过调控填充剂解决膜内渗透性和选择性间的"博弈"效应。近年来,研究者们发现填充剂通常是影响混合基质膜分离性能的关键因素,采用不同的填充剂可改善混合基质膜的气体分离性能。基于此,本文对目前已经开发出的填充剂进行了归纳总结,以便为设计开发新型混合基质膜用于CO_2分离提供参考。     

生物质气化燃气中固体颗粒物的恒温临氧热解机理研究

在固定床反应器中考察了不同气氛下PBG恒温热解特性的差异,结合XPS与~(13)C NM R等技术手段分析了400℃恒温热解条件下PBG固相产物的化学结构变化。结果表明,PBG在400℃恒温热解时,生物质气化燃气(BAG)与N_2气氛下更易生成焦油,其析出量分别为50.71与37.45 mg/g,而临氧燃气气氛(BAG+2%O_2)下焦油析出量仅为11.96 mg/g,说明适量O_2的存在可有效抑制焦油的生成。进一步进行化学结构分析表明,在燃气(BAG)恒温热解条件下,PBG主要发生以脱氢脱氧为主的芳香化缩聚反应,易形成焦油类的大分子多环芳烃;而在临氧燃气(BAG+2%O_2)恒温热解条件下,PBG表面的有机基团易与O_2发生表面氧化反应,生成表面含氧官能团,在一定程度上抑制了芳香环缩聚反应,进而有利于降低焦油类物质的产率。因此,在生物质气化燃气实际高温过滤过程中适当添加氧(如:2%O_2),可有效降低PBG焦油收率,且不会形成大分子多环芳烃,有助于解决粗燃气过滤的过滤介质堵塞问题。     

石墨烯膜在水处理中的应用

节约用水和保护水资源,实现水资源的可持续利用,对人类和社会有着极其重要的意义。 石墨烯以sp²杂化方式形成的单原子层二维晶体,具有独特的电学、机械、热学性质,同时还拥有大的比表面积以及低廉的制造成本,近年来引起了水处理领域研究者们的兴趣。 本文概述了石墨烯膜应用于水处理方面的研究进展,同时对其在水处理应用方面还存在的问题及应用前景做了评论和展望。     

固体氧化物燃料电池直接以焦炭为燃料的电性能

直接碳固体氧化物燃料电池（DC-SOFC）是一种潜在的固体碳燃料高效率、低污染发电技术。本研究报道了将工业焦炭直接用作管式DC-SOFC燃料的研究。制备了电极材料为Ag-GDC （钆掺杂氧化铈）的YSZ （钇稳定化氧化锆）电解质支撑型管式固体氧化物燃料电池（SOFC）。采用拉曼光谱、扫描电镜和X射线能谱仪对焦炭燃料进行了性质表征。结果表明,焦炭燃料呈微米级的颗粒状,并含有大量对Boudouard反应有利的缺陷结构。电池以纯焦炭为燃料在850℃取得的最大功率密度为149mW/cm²,在碳燃料表面负载能提高Boudouard反应速率的Fe催化剂后,最大功率密度提高至217mW/cm²。通过电化学测试和尾气表征,分析了恒电流放电过程中电池的性能衰减机制。测试结果证明了将焦炭直接用作全固态DC-SOFC的燃料产生电能的可行性。     

新型氮杂大环化合物的研究Ⅲ.取代不对称多齿氮杂大环化合物的合成、表征与位性能

合成了四种以Nsp2和Nsp3为配位原子的取代不对称多齿氮杂大环化合物,制备了它们与不同金属离子的配合物,通过元素分析和光谱表征,研究了配体的结构与其配位性能的关系.以吡啶环为侧链功能基的配体L1和L2可根据其环大小选择性地识别Na+或K+离子,与过渡金属离子形成1：1型配合物,而与Hg2+,Cd2+等离子则形成1：2型配合物.大环配体L3与Co2+和Na+离子形成的双核配合物中两个冠醚环和一个Na+离子形成夹心配位结构.L5环中有两个配位中心,因而可同时与两个Ru2+离子配位.L1和L2均表现出对不同金属离子良好的液膜传输性能和传输选择性.     

磁性纳米固体酸催化剂Zr(SO_4)_2/Fe_3O_4的制备及催化性能研究

本文提出将磁性和固体酸进行组装从而合成磁性纳米固体酸催化剂的思路,首先制备了纳米级磁性前体一磁基体（Ｆｅ３Ｏ４）;然后筛选出超声波法制备了不同配比的磁性纳米固体酸催化剂Ｚｒ（ＳＯ４）２／Ｆｅ３Ｏ４,对其进行了初步表征。并将其作为乙酸丁酯合成反应的催化剂,酯化转化率最高达到８４％,利用其磁性即可将催化剂进行分离。