揭秘单原子催化:表面科学方法

理解单原子催化的基本机理对于设计高性能和高稳定性的催化剂体系至关重要.然而,这是个有待解决的问题,因为用现有的实验技术来表征单原子催化活性位极端困难.在过去的40年里,表面科学为理解多相催化提供了基础,但是有关反应温度下、已知结构金属氧化物上稳定的金属原子的模型体系罕见报道.本视角讨论了已知的、吸附在模型金属氧化物表面上的、孤立的金属原子,并探讨了如何利用这些信息去理解单原子催化.一个关键的问题是,尽管在表面科学研究中的高度理想化的模型体系可能无法代表真实反应条件下的催化剂,但是它们与采用理论模拟计算得出的模型非常相似.因此,表面科学有望成为评估单原子催化模型的方法.更令人兴奋的是,几个研究组已经发展出在升温条件下金属吸附原子仍保持稳定的模型体系.但到目前为止,还不能清楚地解释催化活性.最后,本文简要地讨论了在真实反应条件下扫描隧道显微镜的实验前景.     

锂金属负极的可逆性与沉积形貌的关联

高能量密度二次电池的商业化将会推动便携式电子设备和电动车的飞速发展。锂金属电池因具有较高的理论能量密度而受到研究者的广泛关注。然而,锂金属负极较低的库仑效率(CE)和枝晶生长等问题,严重制约了锂金属电池的发展。库仑效率是衡量电池体系可逆性的关键参数之一,锂金属负极的库仑效率在不同电解液中存在较大的差异,本文以四种常见的电解液为例,包括1 mol·L^-1六氟磷酸锂-碳酸乙烯酯/碳酸二甲酯电解液,1 mol·L^-1六氟磷酸锂-碳酸乙烯酯/碳酸二甲酯+5%(w)氟代碳酸乙烯酯电解液,1 mol·L^-1双(三氟甲烷磺酰)亚胺锂-乙二醇二甲醚/1,3二氧戊环+2%(w)硝酸锂电解液,以及4 mol·L^-1双氟磺酰亚胺锂-乙二醇二甲醚电解液,利用原子力显微镜研究了不同电解液体系中锂金属的生长行为,探讨了锂金属沉积形貌与其库仑效率之间的联系,为发展高效的锂金属负极提供了参考依据。     

Nano-Traceability Study of a Cr Standard Grating Fabricated by Laser-Focused Atomic Deposition

A dimensional artifact is developed, which is a chromium （Cr） deposition grating fabricated by a laser-focused atomic deposition technique. The mean pitch of the grating is measured by using a metrological atomic force microscope with a large range, where a series of reference signs have been performed to locate the deposition area. Cosine error of the measurement result is analyzed and eliminated by the iterative angle calibration. The measurement result shows that the mean pitch of the grating is 212.66 ±0.02nm, which is very close to half of the standing laser wavelength （λ = 425.55 nm）. This means that the grating has traceability with high accuracy and can substitute the laser interference technology for instrument calibration. Moreover, using the Cr deposition grating as a nano standard can shorten the traceability chain and improve the practical application.     

红四氮唑在盐酸介质中对冷轧钢的缓蚀作用

用失重法、电化学法和原子力显微镜（AFM）研究了红四氮唑在1.0 mol/L ~ 5.0 mol/L HCl介质中对冷轧钢的缓蚀作用。结果表明：红四氮唑对冷轧钢具有良好的缓蚀作用,为混合抑制型缓蚀剂,且在钢表面的吸附符合Langmuir吸附模型;并通过吸附热力学和动力学参数详细讨论了缓蚀作用机理;AFM测试结果表明红四氮唑在钢表面吸附形成了致密的缓蚀剂膜层。     

羧甲基茯苓多糖结构的红外光谱表征与原子力显微镜观测

用傅里叶变换红外光谱对羧甲基茯苓多糖(carboxymethylpachymaran, CMP)的结构进行了表征,用原子力显微镜(atomic force microscopy, AFM)对不同溶液环境下CMP的形态变化进行了观测。结果表明：经过羧甲基修饰,茯苓多糖在水中的溶解性显著增加,890 cm-1处的β-D-葡聚糖特征吸收峰明显减弱,1 333 cm-1处出现次甲基振动吸收峰,1 606 cm-1处出现CO非对称伸缩振动吸收峰,表明羧甲基化成功;原子力显微镜分析表明：在不同溶液条件下,CMP分子以不同形态存在,多糖溶液的浓度、离子强度及溶剂的物化特性均能对CMP的分子链构象及链间相互作用形式产生影响,推测可能与CMP分子内、分子间的氢键缔合及静电作用有关,CMP分子与云母基底间的吸附及静电作用也会对CMP的分子链构象及图像质量产生影响。     

利用 AFM 机械刻蚀技术在OTS自组装单分子膜表面制备纳米图案及其力学性能研究

在羟基化Si(111)表面制备十八烷基三氯硅烷(OTS)自组装单分子膜,利用AFM机械刻蚀技术,通过自编程序设计针尖走向,以金刚石针尖作为加工工具,在OTS自组装单分子膜的Si(111)表面刻蚀不同结构的纳米图案,通过预设针尖移动距离和扫描头Z向位移等参数控制纳米结构的大小和深度.结果表明:利用原子力显微镜(AFM)机械刻蚀技术在OTS自组装单分子膜的Si(111)表面加工出大小、深度可控的纳米图案,其中载荷与加工深度基本呈线性关系;所获得的纳米图案结构清晰,刻蚀试验的重复性较好;经过刻蚀后的图案化区域为裸露的SiO2/Si表面,与OTS覆盖区域相比其摩擦力和粘附力较大,其表面性质具有明显的可分辨性.     

原子力显微镜探针振动的简化模型分析

为对原子力显微镜(atomic force microscope,AFM)的微悬臂梁进行定性动力学特性分析,建立AFM微悬臂梁的简化模型,探讨AFM探针的受迫振动.通过理论计算得出AFM探针简化模型的运动方程,并得到振动波形,证明了AFM实际应用中的对称问题和"频漂"问题,并发现AFM简化模型的间歇式碰撞现象.用负弹簧模拟探针针尖与样品之间的长程引力,并通过理论计算探讨长程引力对AFM测量的影响.     

远离临界组成的聚甲基丙烯酸甲酯/苯乙烯-丙烯腈无规共聚物共混薄膜表面相分离动力学

采用温控原子力显微镜方法,在线跟踪了远离临界组成聚甲基丙烯酸甲酯/苯乙烯-丙烯腈无规共聚物(PMMA/SAN)共混薄膜的表面相分离行为,并研究了其动力学规律。 结果表明,在SAN含量为70%的样品中观察到了表面相分离行为,其过程可分为早期、中期和晚期3个阶段,分别对应特征化的标度指数:早期结果验证了Cahn线性理论,即标度指数为零;中期相行为主要受“碰撞-扩散”机理控制,因此表现出1/3的标度指数;在相分离后期,流体动力学主导了相区的生长和归并行为,此时标度指数变为2/3。 我们的研究结果对于深刻理解高分子相行为具有积极作用,并将对高分子薄膜加工提供必要的指导。     

头颈部组织样品微尺度力学的原子力显微镜检测

肿瘤及微环境的力学性质改变是肿瘤发生、发展的基本生物学特征之一,其中,刚度是重要的参数。本文利用原子力显微镜对头颈部的组织样品进行了微区力学研究,并将采集的组织刚度信息,转换成刚度分布图,尝试采用刚度分布图中软硬过渡界面曲率对样品的力学特性进行分析,建立了头颈部组织原位力学特性的分析方法,有望为头颈部良恶性病变提供一个诊断研究的新方法与新思路,以弥补病理学检查中存在的缺乏定量标准和样品制备周期长等不足。