Pt0.01Fe0.05-g-C3N4催化剂高效光热催化二氧化碳还原

光热催化是一种高效利用太阳光, 将二氧化碳转化为高价值产物的方法. 本工作以石墨相氮化碳为载体, 通过水热-浸渍两步法制备了负载铂、铁氧化物的石墨相氮化碳催化剂. 该催化剂具备优异的光热转换性能, 可实现7.36 mmol•h^-1•g_cat^-1的二氧化碳还原活性和97%的一氧化碳选择性. 使用X射线晶体衍射(XRD)、配备能量色散X射线谱(EDS)的球差校正扫描透射电子显微镜(Cs-S/TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(DRS)等表征手段从催化剂物相、微观结构、表面状态、光学性能等方面对催化剂进行了表征. 结果显示, 催化剂能吸收全谱太阳光, 且具备较高的载流子分离效率. 基于原位傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)表征结果, 提出了二氧化碳在催化剂表面的可能的反应机理, 并对铂在铁氧化物表面的氢溢流效应进行了表征. 结果表明二氧化碳和氢气分别在铁氧化物、铂位点被活化, 参与催化反应. 本工作对后续光热二氧化碳还原催化剂的设计、合成与机理研究具有一定的参考作用.     

纳米薄层MCM-22分子筛合成及其三甲苯异构化催化性能

采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和六亚甲基亚胺(HMI)组成双模板体系, 以气相二氧化硅为硅源, 在 150℃下动态原位合成了薄层的 MWW型 MCM-22分子筛纳米片, 并考察了 CTAB添加量对分子筛产物的影响。采用粉末 X射线衍射(PXRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N₂吸附-脱附、氨气程序升温脱附(NH₃-TPD)、高倍透射电子显微镜(HRTEM)、吡啶红外(Py-IR)和 2, 6-二叔丁基吡啶红外(DTBPy-IR)测试方法对合成的分子筛样品进行表征。结果表明:采用双模板体系可以制备出 5~10 nm的薄层MWW型纳米片。同时, 通过偏三甲苯异构化反应对样品的催化性能进行了表征, 催化结果显示样品 d-MWW-4 %CTAB具有较好的催化性能, 其中偏三甲苯的质量转化率、均三甲苯质量收率及均三甲苯选择性分别为 34.97 %、22.42 %和 64.09 %, 这主要归因于薄层纳米片 MCM-22具有的较大外表面积和片层间形成的晶间介孔结构。     

原位核磁共振技术研究反应环境对光催化甲醇重整过程的影响

本文利用原位核磁共振技术,系统研究了在真实反应体系中反应环境（气氛、压强、气体量等）对甲醇光催化重整反应产物的影响.发现不同气氛对甲醇光催化重整的反应产物有着不同的抑制作用,而环境压强及气体量对于甲醇光催化重整反应产物产率的影响较小.在此基础上,本文进一步讨论了气体在催化剂表面的吸附方式和环境气氛影响甲醇光催化重整反应产物的机理.     

NiTe电极材料的制备及其在超级电容器中的应用

采用二氧化碲(TeO2)为碲源,泡沫镍作为镍源及基底,水合肼(N2H4· H2O)为还原剂,利用一步水热法原位生长片状NiTe材料.将制得的NiTe作为超级电容器的电极材料,研究了水热温度对产物的微观形貌及电化学性能的影响规律,结果表明:当水热温度为180 ℃时,所制得的NiTe为均匀的片状结构,在三电极体系下获得的NiTe电极最大的质量比电容为603.6 F· g-1.利用 NiTe和AC 分别作为正极和负极,制备了非对称超级电容器(ASC).NiTe//AC ASC可以将电位窗口扩展到1.6 V,最大的能量密度和功率密度分别为25.8 Wh· kg-1和3994 W· kg-1.ASC显示出良好的循环稳定性,5000次循环之后保持了初始电容的83.3;.     

莫来石空心球的制备与表征

以工业氢氧化铝为铝源,粉煤灰漂珠为模板,五氧化二钒和氟化铝为添加剂,采用固相反应原位制备了莫来石空心球.粉煤灰漂珠与工业氢氧化铝按质量比为45∶55配料,外加4wt;V2O5与3wt; AlF3,5wt; PVA溶液,通过粘附法,在900℃至1200℃下恒温2h随炉冷却.采用扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)、X射线衍射仪(XRD)对莫来石空心球进行了表征.结果表明:在1000℃至1200℃下制备的空心球主晶相为莫来石相,空心球球壳是由细长针状的莫来石组合而成,其长度约为8μm,长径比平均为25∶1,球壳内部莫来石未发育完全,而是形成了比较致密的内部结构体.     

超高真空俄歇电子能谱原位加热和GaN热效应研究

An in situ heating system was built for the Auger electron spectroscopy to investigate the thermal effect of Auger lines. A GaN sample was studied in this system. The kinetic energy of Ga LMM and MVV Auger lines were observed to shift negatively with temperature increasing. By using ab initio calculation, the theoretical Ga MVV Auger line shape was fit, which well reflects the inner property of the line. The Auger shift with heating is related with the valence electron rearrangement in the thermal expansion of the local bonds.     

X光和中子散射方法在团簇及其聚合物复合材料表征中的应用

复杂材料体系多组分且跨多空间尺度的层级结构、同组分的多聚集态共存以及难以定量描述的组分界面相互作用和非晶态结构,致使目前对于其形成机制和构效关系缺乏清晰认识.作为一种非破坏性的、跨多个时空尺度的材料表征方法,散射技术广泛应用于复杂材料体系多级结构和动力学研究.团簇具备明确和单分散结构,其与聚合物可通过多能级相互作用形成复合物,为研究材料共性科学问题提供了模型体系.基于大科学装置弹性和准弹性X光和中子散射多模式联用,可提供衬度互补、多时空维度原位实验表征方案,实现结构演变动力学、溶液动力学和结构松弛动力学在单链(单粒子)精度上的解析,结合材料中物质、动量和能量传输规律,实现定量化材料构效关系解析.本文首先介绍X射线和中子散射技术原理和基本数据分析方法,包括以小角散射和超小角散射为主的弹性散射以及准/非弹性散射,之后结合具体团簇复合材料体系总结散射技术联用在研究形成机制和构效关系中的应用,进而评述X光和中子散射方法在材料表征中的研究特点,为解决共性材料科学问题提供可借鉴的实验方案.     

原位生成法制备高分子磁性粒子

高分子和无机磁性粒子间因其特性的差异,较难进行均匀的复合与杂化,而原位生成法可以制得磁性粒子均匀复合的结构,较好地解决这一问题.本文对近年来国内外采用原位生成法制备磁性复合粒子的方法进行了比较和综述.     

聚苯胺膜电化学原位导电性的测定及其反应动力学

自行开发了电化学原位膜导电性测量仪(ECC). 该测量仪将电化学的电位控制方法与电导率的测量有机地结合在一起, 同时辅以双带及阵列探针电极, 可在电化学电位调制下测定原位聚合物膜导电性的变化, 特别是可以进行高时间分辨的动力学测量. 以此为基础, 测定了对电化学电位调制下导电聚合物膜导电性能, 研究了电化学聚合的聚苯胺膜在一系列不同电位老化条件下的反应动力学.     

层层自组装原位聚合聚苯胺复合膜成膜机理研究

从苯胺单体出发, 通过原位聚合、现场掺杂以及基于静电力的层层自组装制备了聚苯胺复合膜. 通过苯胺活性溶液的温度及颜色变化跟踪聚合反应进程, 同时考察不同聚合反应阶段所得聚苯胺复合膜的紫外-可见吸收, 并进一步探讨聚苯胺复合膜的成膜机理. 研究表明, 成膜机制是由聚合反应初始阶段的苯胺阳离子或苯胺阳离子自由基通过静电作用快速吸附到负电性的基片表面, 形成均匀的聚合中心, 链增长生成聚苯胺; 该聚苯胺在酸性条件下经现场掺杂显电正性, 可吸附电负性的聚苯乙烯磺酸钠(PSS), 以此循环层层组装得到多层聚苯胺复合膜.