烧结温度和升温速率对Pb(Sb1/3Mn2/3)0.05Zr0.47Ti0.48O3压电陶瓷性能的影响

采用传统固相法制备了Pb(Sb1/3 Mn2/3)0.05Zr0.47Ti0.48 O3 (PMS-PZT)压电陶瓷.利用XRD、SEM和EDS等研究PMS-PZT陶瓷体系在烧结过程中形成的过渡液相和形成过渡液相温度(1100℃)附近的升温速率对陶瓷结构、压电和介电性能的影响.结果表明:不同烧结温度下,所有样品均为单一的钙钛矿四方相,过渡液相不会对相的结构有影响,但是当烧结温度较低时,过渡液相在烧结后期以玻璃相在晶界附近富集,对陶瓷的压电和介电性能有很大影响.随着烧结温度和升温速率的升高,PMS-PZT晶粒尺寸增大,晶粒均匀性和规则性得以改善,晶化质量得到提高;d33测试和阻抗分析测试结果表明PMS-PZT样品在1100℃附近以7 ℃·min-1升温速率并在1250℃烧结时具有最好的压电和介电性能:d33 =313 C/N,kp=0.59,Qm=1481,εr=1437,tanδ=0.53;.     

Fe掺杂Mn/TiO2低温脱硝催化剂的催化性能研究

采用氧化沉淀-浸渍法制备了不同含量Fe掺杂的Fe-Mn/TiO2低温脱硝催化剂,考察了催化剂在80~180 ℃范围内的脱硝能力并通过XRD、BET、TG、H2-TPR、NH3-TPD等测试手段,对催化剂的物理化学性质进行了表征.实验结果表明,Fe的加入并没有改变Mn/TiO2的主要晶相,仍是锐钛矿型的TiO2,MnOx和FeOx均以非晶态结构高度分散于载体表面,而且Fe的加入可以有效地改善催化剂的微观形貌、比表面积及表面酸性位点,从而提高其低温脱硝性能.Fe掺量在Fe/Ti为0.10时催化剂具有最佳性能,在120 ℃时脱硝率可达90;以上.     

混合胺溶液耦合CaO吸收-矿化CO2特性及矿化过程关键影响因素研究

有机胺捕集CO₂是一种有效的燃烧后碳捕集(PCC)技术,同时CO₂矿物碳酸化是一种安全和稳定封存CO₂的方法。本研究通过将两种方式结合,以MEA/MDEA混合胺溶液作为CO₂吸收剂,以CaO作为CO₂矿化原料,研究了不同混合胺溶液配比、温度、反应时间和CaO添加比例等条件下混合胺溶液耦合CaO吸收-矿化CO₂性能。结果表明,在常温常压下CaO可对MEA/MDEA溶液中吸收的CO₂进行有效矿化并同时实现MEA/MDEA溶液的再生;并且经过五次循环吸收-矿化实验后,MEA/MDEA溶液仍保持了较高的CO₂转化率(77.4%)和CO₂循环负荷(1.03 mol/L)。FT-IR和XRD表征分析表明,CaO的添加向MEA/MDEA溶液中提供了大量Ca²⁺和OH^-,可分别与溶液中的CO₃^2-/HCO₃     

钯(0)/铜(I)协同催化脱羧不对称4+2环加成反应合成四环香豆素（英文）

香豆素衍生物是天然产物中广泛存在的一类化合物,具有丰富的生理活性,因而受到广泛关注.其中四环香豆素结构包含多个连续的手性中心和复杂的四环结构,其手性合成是化学领域的挑战之一.利用简单易得的香豆素衍生物例如3-氰基香豆素作为原料设计手性催化反应,是构建这些复杂香豆素衍生物的有效方法.迄今为止,关于3-氰基香豆素的不对称转化依然很少,因为氰基和酯基间较长的距离限制了它们与金属离子形成刚性的环状过渡态.如果仅以氰基作为活化位点,较弱的配位能力、与反应位点较远的距离对手性诱导构成挑战.协同催化可以有效提升反应选择性和活性,近年来逐渐成为研究重点.特别是钯/铜协同催化取得较大的进展,然而仍存在一些局限性,例如每次催化循环形成一个碳碳键,只能合成简单的化合物,铜的活化模式也仅局限于和酰胺或醛亚胺酯形成刚性结构,相应亲核试剂范围有待扩展.因此,本文发展了一种新的钯/铜协同催化策略,通过金属钯形成烯丙基钯物种活化烯基苯并噁嗪酮,铜作为路易斯酸活化3-氰基香豆素,实现了两者的脱羧不对称[4+2]环化反应,不仅解决了单一催化剂立体选择性控制不足的问题,而且合成了具有三个连续手性中心的香豆素衍生的稠环.该方...     

新型氮氧化钽/氧空位钨酸铋S型异质结纤维用于高效光催化降解抗生素和还原六价铬:产物毒性分析和光催化机理研究（英文）

近年来,环境污染问题严重地威胁着人类的生存和健康.半导体光催化是一种绿色环保的治理环境污染技术,该技术实现大规模应用的关键在于构建高效的光催化剂.TaON因优异的光电性质、稳定的物理化学性质及适合的能带结构等优势,被广泛应用于光催化水裂解和有害污染物降解等领域.但光生载流子快速复合和比表面积小等问题严重制约了其大规模应用.近年来,人们发现构建新型S型异质结能有效促进光生电子和空穴分离,同时充分保存具有强氧化还原能力的电子和空穴,进而有效提升材料的光催化性能.因此,通过构建新型TaON S型异质结光催化材料有f望开发出高效的可见光光催化体系.本文采用静电纺丝-煅烧-氮化工艺制备出由纳米颗粒组成的多孔TaON纳米纤维,然后采用溶剂热法制得一系列富含氧空位的TaON/Bi₂WO₆ S型异质结纤维,并用于可见光照射下光催化降解抗生素和还原Cr⁶⁺.实验发现,富含氧空位的Bi₂WO₆二维纳米片均匀生长在TaON纳米纤维上形成了良好的1D/2D核壳结构,此异质结界面结构有利于界面间电荷的分...     

硼掺杂VO2（M）纳米棒的合成、相转变及光学特性

采用V2O5和硼酸为原材料,草酸为还原剂,在水热条件下,成功制备出硼(B)掺杂VO2(B)纳米棒,经Ar气环境退火后,得到了V1-xBxO2(M)系列样品。样品的结构、形貌和相转变温度分别用X-射线粉末衍射(XRD)仪、扫描电子显微镜(SEM)和差示扫描量热仪(DSC)等进行表征。用X-射线光电子谱(XPS)来表征样品的组份和元素的价态,样品的红外光吸收谱也被测量。结果显示,当B掺杂达到2.0at%时,V1-xBxO2(M)相的转变温度升高到75.03℃。这个升高的相转变温度可归因于B3+替代V4+引起VO6八面体的晶格畸变,以及局域晶格电子密度的降低。     

LJ团簇和H2O团簇的局域优化计算

将传统分子动力学方法中时间积分步长定义成粒子的最大加速度、最大速度和变化的最大允许空间步长的函数,并给出了空间步长的确定方法.作为对这个算法有效性的检验,计算了较小Lennard-Jones团簇和H₂O团簇的稳定结构,发现了新的(H₂O)₁₃的最小能结构.     

八面体配合物中Ni2+离子的光谱性质(英文)

基于最新的文献数据,我们研究了八面体配位下Ni²⁺离子自旋禁止跃迁³A₂-¹E的能量与新的电子云膨胀效应参数■之间的经验关系,其中(B、C)和(B₀、C₀)分别是Ni²⁺离子在晶体中和自由离子状态下描述3d电子间库仑作用的拉卡参数。研究结果表明,Ni²⁺离子¹E态的能量是β₁参数的线性函数。这样的发现确认了完全处理电子云膨胀效应需要同时考虑两个拉卡参数B和C约减贡献的重要事实。通常使用的电子云膨胀效应参数β=B/B₀由于完全忽略了拉卡参数C的约减贡献,在估计¹E态能级位置上是不准确的。相比而言,我们构建的理论方法则更好。本文所收集的实验数据以及实施的理论分析均将会对Ni²⁺离子掺杂材料的光谱学研究有一定的参考价值。     

水热法制备Nd3+-介孔TiO2/GO复合材料及光催化性能研究

采用水热法首先制备稀土Nd3+掺杂介孔TiO2,进而复合氧化石墨烯(GO)合成了系列Nd3+-介孔TiO2/GO复合材料.通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、孔结构分析(BJH与BET)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射(UV-vis)等测试手段对样品的微观结构、形貌、样品表面各元素价态及谱学性质进行表征,并以甲基橙模拟污染物测试其光催化性能.结果表明,所制样品均为锐钛矿结构TiO2,晶粒尺寸在3~4 nm之间;从UV-vis测试结果分析可知,与Nd3+-介孔TiO2和TiO2/GO相比,稀土Nd3+和GO的协同效应更能有效减小TiO2半导体禁带宽度,从而增加其对可见光的吸收.此外,不同光照射下光催化降解甲基橙的实验表明,所制备样品均有较强的紫外及可见光光催化性能,其中系列Nd3+-介孔TiO2/GO复合体系可见光光催化性能更为显著.     

Cu2ZnSnS4纳米粒子的水热合成及其光催化性能研究

以易获取的氯化铜、氯化锌、氯化亚锡等无毒材料为原料,采用水热合成法制备得到Cu2ZnSnS4纳米粒子.并采用XRD、SEM分析了不同反应温度和硫源对Cu2ZnSnS4纳米粒子的晶相结构、显微形貌的影响,并以降解罗丹明B为模型,研究了Cu2ZnSnS4纳米粒子的光催化性能.研究表明:在180 ℃下使用Na2S为硫源反应12 h所得的产物为形貌均一的多晶Cu2ZnSnS4纳米粒子;在该条件下制得的产物降解20 mg/L罗丹明B时,在LED灯光照150 min后其光催化效率达到98;以上且降解过程中逐步脱乙基生成4种中间产物.