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设计了5种Mn@dv-Nx催化剂、选择了7种配体(X=-F、-OH、-CO、-NH3、-N(Me)3、-PH3和P(Me)3),运用理论计算研究了不同轴向配体对Mn@dv-Nx电催化CO2还原的影响。经过选择性筛选,其中6种催化剂(Mn@dv-N4-F、Mn@dv-N4-PH3、Mn@dv-N2-1-P(Me)3、Mn@dv-N3-P(Me)3、Mn@dv-N2-2-CO和Mn@dv-N4-CO)都具有良好的催化活性和并且对产物HCOOH具有的很高的选择性。只有Mn@dv-N2-1-P(Me)3对产物HCHO、CH3OH和CH4有较好的催化活性,这三种产物的速率限制步骤是CO2加氢生成~*OCHO。在催化剂Mn@dv-N2-1-P(Me)3上,生成~*OCHO只需要克服0.716 eV。通过差分电荷电子分... 相似文献
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以处理后的脱硫石膏为原料,在H2SO4-H2O体系中以Cu(NO3)2为晶形控制剂采用水热法制备脱硫石膏晶须,探讨了Cu(NO3)2对脱硫石膏晶须生长的影响机理。结果表明:Cu(NO3)2对脱硫石膏有明显促溶作用,其中Cu2+可减小溶液中各离子的活度系数,使溶液中的Ca2+浓度增大。NO-3通过静电作用在Ca2+周围聚集并对SO2-4产生屏蔽作用,导致脱硫石膏继续溶解并使Ca2+和SO2-4的浓度处于相对稳定状态,有利于半水脱硫石膏晶体的形核与生长。此外,Cu2+还可在晶须的生长过程中选择性吸附在晶须表面,生成CuSO4,促进了脱硫石膏的结晶生长,最终在Cu(NO3)2用量为2.0%(质量分数)时制备的脱硫石膏晶须长径比约为73。 相似文献
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以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂,通过改变铜源和表面活性剂,调控反应参数,溶剂热条件下制备了三维十字形、空心及实心的Cu2O球晶。利用XRD、SEM等表征手段,分析探讨了工艺条件变化对Cu2O球晶形貌的影响。研究表明,随着DMF浓度的增大,体系的还原能力增强,Cu+增多,溶液的过饱和度增大,Cu2O晶体集合体形态由晶体结构控制的各向异性与对称性的球晶逐渐向各向同性球晶演变。十二烷基硫酸钠(SDS)、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)等表面活性剂有助于降低溶液的过饱和度,增加结晶质的表面扩散能力,有利于规则形态Cu2O晶粒的形成。反应体系中,Cu(Ac)2·H2O水解生成的羧基与DMF中的甲酰基在高温下发生脱羧反应产生CO2气体以及SDS发泡作用产生的气体是形成空心Cu2O球晶的重要原因。 相似文献
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以农业废弃物羊粪为原料,采用限氧热解法于不同温度(300、500、700℃)下制备生物炭(分别标记为SMB300、SMB500、SMB700),用于水体重金属Cd2+的去除。通过扫描电子显微镜(SEM)、能谱分析仪(EDS)、Fourier变换红外光谱仪(FT-IR)、Zeta电位分析仪和比表面积分析仪对羊粪生物炭进行了表征,讨论了吸附过程的动力学特性和吸附等温特性,探究了溶液初始pH值、外加阴离子对生物炭吸附Cd2+的影响。结果表明,生物炭pH值和灰分含量由高到低依次为SMB700、SMB500、SMB300;SMB700对Cd2+的平衡吸附量最大(34.06 mg/g);生物炭对Cd2+的吸附过程符合准二级动力学模型,为多分子层的化学吸附,吸附机理包括静电吸附、离子交换、阳离子-π作用和沉淀作用;随着溶液初始pH值(4.0~9.0)升高,生物炭对Cd2+的吸附作用增强;外加阴离子(Cl-、SO42-和PO 相似文献