PbTiO3/SrTiO3(010)异质界面上的周期性失配位错及电子富集

It is important to determine the effects of misfit dislocations and other defects on the domain structure, ferroelectricity, conductivity, and other physical properties of ferroelectric thin films to understand their ferroelectric and piezoelectric behaviors. Much attention has been given to ferroelectric PbTiO₃/SrTiO₃ or PbZr_0.2Ti_0.8O₃/SrTiO₃ heterointerfaces, at which improper ferroelectricity, a spin-polarized two-dimensional electron gas, and other physical phenomena have been found. However, those heterointerfaces were all (001) planes, and there has been no experimental studies on the growth of (010) PbTiO₃/SrTiO₃ heterointerface due to the 6.4% misfit between two materials. In this study, we selected an atomically flat (010) PbTiO₃/SrTiO₃ heterointerface grown using a two-step hydrothermal method as the research subject, and this is the first experimental report on that interface. Interfacial dislocations can play a significant role in causing dramatic changes in the Curie temperature and polarization distribution near the dislocation cores, especially when the size of a ferroelectric thin film is scaled down to the nanoscale. The results of previous studies on the effects of interfacial dislocations on the physical properties of ferroelectric thin films have been contradictory. Thus, this issue needs to be explored more deeply in the future. This study used aberration corrected scanning transmission electron microscopy (STEM) to study the atomic structure of a (010) PbTiO₃/SrTiO₃ heterointerface and found periodic misfit dislocations with a Burgers vector of a[001]. The extra planes at the dislocation cores could relieve the misfit strain between the two materials in the [001] direction and thus allowed the growth of such an atomically sharp heterointerface. Moreover, monochromated electron energy-loss spectroscopy with an atomic scale spatial resolution and high energy resolution was used to explore the charge distribution near the periodic misfit dislocation cores. The fine structure of the Ti L edge was quantitatively analyzed by linearly fitting the experimental spectra recorded at various locations near and at the misfit dislocation cores with the Ti³⁺ and Ti⁴⁺ reference spectra. Therefore, the accurate valence change of Ti could be determined, which corresponded to the charge distribution. The probable existence of an aggregation of electrons was found near the a[001] dislocation cores, and the density of the electrons calculated from the valence change was 0.26 electrons per unit cell. Based on an analysis of the fine structure of the oxygen K edge, it could be argued that the electrons aggregating at the dislocation cores came from the oxygen vacancies in the interior regions of the PbTiO₃. This aggregation of electrons will probably increase the electron conductivity along the dislocation line. The physics of two-dimensional charge distributions at oxide interfaces have been intensively studied, however, little attention had been given to the one-dimensional charge distribution. Therefore, the results of this study can stimulate research interest in exploring the influence of the interfacial dislocations on the physics of ferroelectric heterointerfaces.     

电动分离统一理论

在真空、气相和液相中实施线性电动分离,创造出了质谱、离子淌度谱、电泳和毛细管电泳等,但它们却未成体系,各自发展,各有理论,互不相关。该文从牛顿力学第二定律出发结合静电学理论,推导出了它们的统一运动方程,并由此推演出并简要讨论了上述各法自己的通用运动子方程和测量模式。这些方程不仅有利于系统化这些现存方法,也可用于推导和发现新型电动分离模式。     

通过赝反伽伐尼反应实现金纳米粒子模块替换

通过可控的方式精确调控纳米粒子的结构仍是一个富有挑战性和鼓舞人心的课题.尽管单原子或两、三个金属原子的精细调控已经在金纳米粒子中实现,涉及三个以上金属原子的取代（模块取代）还没有报道.本工作报道了环己硫醇配体保护的Au₄₈（CHT）₂₆的合成及其通过赝反伽伐尼过程的模块取代.单晶结构揭示模块取代的产物与母体团簇共用一个相似的Au₃₁（CHT）₁₂主体,但剩余部分不同（Au₆（CHT）₁₁ vs.Au₁₆（CHT）₁₄）.一个有趣的发现是模块取代抑制了Au₄₈（CHT）₂₆的光热过程,却增强了它的发射,赋予了所合成团簇更好的双（多）功能应用潜力.光热效应的减弱和发射的增强也暗示了这两种作用能够彼此至少部分转化,对于研究这两种效应之间的相互影响也具有重要的启示.     

基于水分掺杂的高场非对称波形离子迁移谱检测硫化氢的研究

高场非对称波形离子迁移谱(FAIMS)是一种芯片级高灵敏度快速分析检测技术,其在大气压环境下工作的特点使之受环境影响明显,其中气体的湿度是显著影响因素,湿度的变化可引起迁移区离子反应机理以及迁移过程的变化。该文研究了干燥条件下痕量硫化氢的定量检测方法,确定了DF=33%时的检测线性范围与回归方程。利用PTFE管渗透作用,设定水浴温度为40～90℃,考察了不同含量水分对FAIMS检测硫化氢的影响。通过考察不同湿度下硫化氢的FAIMS特征谱图以及特征离子峰,研究了掺杂水分对于硫化氢谱峰峰值、补偿电压以及检测分辨率的影响。结果表明,FAIMS对于硫化氢的检测谱图清晰可见,能够准确定位其特征离子峰。随着气体中水分增多,不同分离电场下的产物离子峰峰值增大,说明湿度增大在一定程度上提高了灵敏度,DF=35%时的检出限为1.43×10~(-3) mg/m~3。     

单晶电极界面反应过程的电化学原位拉曼光谱研究

自20世纪70年代起,人们利用原位光谱技术（拉曼、红外等）对电化学界面进行了系统的研究,进而发展出原位谱学电化学的研究方向,由于其具有良好的表面灵敏度和能量分辨率,可以提供更多的表面反应信息,进而从微观上揭示反应机理. 伴随着纳米技术的兴起,表面增强拉曼光谱技术取得了快速的发展. 近来,壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱（shell-isolated nanoparticle-enhanced Raman spectroscopy,SHINERS）技术更是得到人们的广泛关注. SHINERS的出现为研究单晶模型电极上的催化反应提供了一种非常好的原位光谱技术. 本文主要对原位电化学SHINERS技术在单晶电极界面研究的具体应用及其发展前景进行相关论述.     

含高温度梯度及接触热阻非线性热力耦合问题的谱元法

建立了含高温度梯度及接触热阻的非线性热力耦合问题的谱元法格式, 考虑了温度相关的热导率、弹性模量、泊松比和热膨胀系数, 以及界面应力相关的接触热阻的影响. 谱元法的插值函数基于非等距分布的Lobatto结点集或第二类Chebyshev结点集, 兼具谱方法的高精度和有限元法的灵活性. 数值算例表明, 建立的谱元法计算格式可以高效高精度地求解域内高温度梯度以及含接触热阻的非线性热力耦合问题, 不仅收敛速度快于传统有限元法, 而且用较少的自由度和较短的计算时间即可得到比传统有限元法更高精度的计算结果, 在工程实际热力耦合问题中具有广阔的应用前景.      

复杂时间序列的多尺度分析

为纪念郑哲敏先生仙逝一周年, 作者回忆在读研期间先生对自己的教诲, 介绍先生和自己在非线性科学领域的一些工作, 及后来这些工作如何被拓展并演变成一些非线性问题通用的分析方法. 具体的方法包括混沌时间序列分析的相空间最优重构, 混沌的直接动力学判据, 基于依赖于尺度的李雅普诺夫指数(SDLE)的多尺度分析及自适应分形分析. 特别, SDLE可以非常好地刻画已知的所有类的时间序列模型, 因此, 可以统一已知的各种复杂性的度量. 自适应分形分析基于自适应滤波, 能非常好地决定趋势, 包括各种震荡模式和回归分析的非线性回归曲线, 也能非常好地去噪, 并把时间序列分解成各种内在固有模式. 这些方法已被广泛用于自然科学、工程技术和社会科学的诸多领域. 它们特别适用于各领域(包括运维)的故障诊断, 生物医学数据的分析及不确定性的度量. 郑先生从不囿于他自己熟悉的领域, 而是随着时代发展不断拓展新的领域. 身处百年未遇之大变局时期, 我们必须发扬光大先生的这种求真务实和开拓进取的精神.      

(Ga,Mn)As光调制反射光谱

室温下我们研究了稀磁半导体(Ga,Mn)As的光调制反射(PR)光谱,观测到来自样品的Franz-Keldysh振荡(FKO)信号。随着Mn原子浓度的增加,PR线形展宽,但是临界点E₀和E₀+Δ₀没有明显的移动。根据FKO振荡数据,计算得到样品表面电场强度随Mn原子掺杂浓度的增加而增强。测量到与Mn原子掺杂相关的杂质带,其能量位置离GaAs价带边~100 meV。根据样品的表面电场强度和表面耗尽层模型,估算样品的空穴浓度为~10¹⁷cm^-3,较低的空穴浓度可能与样品具有较低的居里温度有关,或测量的PR信号来自于样品中外延层的部分耗尽区域。     

SrTiO3/α-Fe2O3异质结光阳极光电转换性能

作为一类重要的光电极材料,α-Fe2O3在太阳能转化方面有着潜在的应用前景.但是,光生电子空穴对的再复合导致α-Fe2O3的光电量子产率很低.为了抑制光生电子空穴对的再复合,提高α-Fe2O3的光电量子产率,采用Spin-coating方法在透明导电玻璃FTO(SnO2:F)衬底上制备了SrTiO3/α-Fe2O3异质结薄膜光电极,并对该光电极进行了XRD、SEM、紫外-可见透射光谱的表征.在三电极光电化学测试系统中对薄膜的光电流-电压特性、入射光子电流转化效率(Incident photon to current efficiency,IPCE)对波长的依赖性进行了表征.在相同的Xe灯照射条件下,SrTiO3/α-Fe2O3异质结光电极的光电流及IPCE值大于单一的SrTiO3、α-Fe2O3各自的光电流及IPCE值,这与理论预测的结论一致.     

Lawson紧的代数L-domain递归方程的逻辑形式

本文的目的是为Lawson紧的代数L-domain递归方程及其解提供一种逻辑刻画。基于N-序列演算上的子系统关系,证明了N-序列演算之集是定向完备的,并在这一定向完备偏序集上引入了三种连续构造算子：提升,联结和以及分离和。从而求解domain结构递归方程的问题可归结为如何构建连续映射的不动点。