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991.
CO2的有效利用有助于解决环境和生态问题.碳酸酐酶(CA)等酶分子可精准活化CO2分子以降低反应能垒,为CO2的高效和高选择性转化提供了一种有前景的途径.然而,酶离开生物体后易失活,且难以重复利用.目前,包埋型固定化酶是常用且有效的提高酶稳定性与回用率的方法之一,但载体的存在会造成反应物CO2内扩散阻力增加,降低反应活性.此外,CO2酶促转化是一个气-液-固三相反应过程,反应体系中CO2的外扩散性能也需要加强.金属有机骨架(MOFs),特别是咪唑酯骨架(ZIFs),常被用作酶固定化的载体.ZIFs的拓扑结构可被设计成不同形貌,进而通过ZIFs的结构工程来加强分子向其中的内扩散.Pickering乳液是指以固体颗粒代替常规表面活性剂而稳定的乳液.当固体颗粒具有催化活性时,催化剂颗粒会扩大液-液-固或气-液-固三相接触面积,从而有效协调反应物在不同相中的扩散时间.如果酶被用作这些颗粒的活性中心,所制备的Pickering乳液也可能具备类似的特性,可加强底物分子向酶的外扩散.本文选择两种具有不同结构的ZIFs(ZIF-L和ZIF-8),原位包埋CA后形成CA@ZIFs颗粒以稳定Pickeirng乳液.ZIF-L和CA@ZIF-L颗粒显示出独特的二维层状堆叠结构.ZIF-8和CA@ZIF-8颗粒呈棱角清晰的十二面体结构.与CA@ZIF-8颗粒相比,CA@ZIF-L颗粒显示出更大的孔径和更宽的孔径分布,这有助于CO2从CA@ZIF-L颗粒表面扩散至酶活性中心.利用酶活测试来研究内扩散是否通过结构工程得到了加强,发现CA@ZIF-L颗粒的活性比CA@ZIF-8颗粒高22.3%,推测这是由于CA@ZIF-L颗粒特殊的十字花状结构会缩短CO2从颗粒表面扩散至酶活性中心的距离.同时,十字花状结构可暴露更多的酶活性位点(CA@ZIF-L颗粒的暴露面积是CA@ZIF-8颗粒的~8倍),从而提升了反应物浓度并显示出更高的催化活性.本文还设计了吸附实验来进一步验证上述假设,发现BSA@ZIF-L颗粒对香豆素的吸附率远高于BSA@ZIF-8颗粒,说明与ZIF-8相比,酶包埋于ZIF-L具有更强的捕获小分子的能力,表明CO2分子向CA@ZIF-L的扩散速度更快,即CA@ZIF-L的十字花状结构可强化系统的内扩散过程.进一步比较了PIBS和游离多酶体系的催化活性,将CO2通入每个系统,在反应前20 min,PIBS的pH值下降速度比游离体系快得多,说明PIBS通过在气相和液相间构建更大的界面,缩短了CO2向CA的扩散距离,从而提高了催化效率,促进了CO2转化.上述假设也通过扩散动力学的计算得到了验证.为进一步研究PIBS的CO2矿化能力,本文开展了CaCO3矿化反应,发现PIBS的CaCO3产量远高于游离多酶体系,表明构建的PIBS在强化内外扩散方面具有显著优势.最后,评估了PIBS在工业应用中的性能,由CA@ZIF-L和CA@ZIF-8颗粒构建的PIBS显示出较好的可回收性,在第8个循环后,PIBS仍可保持8.9 mg/5 min的CaCO3产量.综上,PIBS可为CO2的酶促转化和框架提供一个新方法和新平台. 相似文献
993.
1.试题呈现,简洁对称题目(江苏省镇江市2018届高三上学期期末统考试题第13题)设a,b∈R,且a+b=4,则1/a2+1+1/b2+1的最大值为______.这道试题简洁、对称、优美,设有陷阱并有一定难度,主要考查转化化归思想与运算能力,考查基本不等式的应用,考查的核心素养是逻辑推理和数学运算. 相似文献
994.
在近几年的中考备考中,我校数学学科组最常用的一种检测教学质量的手段就是采取模拟考试.而这种模拟考试多是以近年来各地市的中考试卷为主打.通过模拟考试后的统计分析可以看到,在审题过程中思维不缜密是学生重要的失分原因之一,这是没有用学科思维去理解题意而导致的失分.从与学生的交流发现,最让人痛心的是他们在做题时没有弄清问题就开始迫不及待地去演算和作图. 相似文献
995.
本文结合实例,尝试从不同的视角用思维导图的方式对椭圆的弦心三角形的面积最值做一些探究,帮助学生快速识别这类模型,建立模型,再应用模型解题,最后优化模型. 相似文献
996.
以2021版人教社高中物理必修三第十一章第3节“实验:导体电阻率的测量”中游标卡尺的教学设计为例,提出问题引导、复盘总结等方面的教学建议,通过思维迁移,将原理简化,将本内容的核心素养目标落在具体的学习活动中. 相似文献
997.
998.
普通高中课程标准实验教材必修数学(5)75页A组第3题:已知x>0,求证槡x+1~(1/2)<1+x/2.1通过证明方法探究培养学生思维的广阔性1.1常规方法、回归自然 相似文献
999.
1000.