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991.
不同方法合成的沸石咪唑酯骨架结构材料(ZIF-8)的表征和催化性能 总被引:1,自引:0,他引:1
以二甲基咪唑为有机连接体和以Zn(OH)2或Zn(NO3)2·6H2O为Zn源,在甲醇与氨水的混合溶液、甲醇和DMF 3种不同的合成体系中合成了沸石咪唑酯骨架结构材料ZIF-8(分别记为ZIF-8(NH4OH)、ZIF-8(MeOH)和ZIF-8(DMF),并采用XRD、FTIR、N2吸附、SEM、TPD及Knoevenagel缩合反应等手段对所合成材料进行了表征。结果表明,采用这3种不同的合成方法均可成功制备出ZIF-8,所合成的ZIF-8的形貌基本一致,但其晶粒大小和酸碱性能有较大区别,同ZIF-8(NH4OH)和ZIF-8(DMF)相比,ZIF-8(MeOH)晶粒分布集中、平均粒径较小且具有较大的外比表面积和较多的酸碱位。不同方法合成的ZIF-8在苯甲醛和丙二腈的Knoevenagel缩合反应中的催化性能有很大差异,ZIF-8(MeOH)催化活性明显高于ZIF-8(DMF)和ZIF-8(NH4OH),其较高的催化活性,同其较大的外比表面积和酸碱性能密切相关。 相似文献
992.
利用沉淀法制备了纳米Ru催化剂,在ZnSO4存在下考察了Na2SiO3·9H2O和二乙醇胺作反应修饰剂对Ru催化剂催化苯选择加氢制环己烯性能的影响,并用X-射线衍射(XRD)、X-射线荧光光谱(XRF)和透射电镜-能量散射谱(TEM-EDS)等物理化学手段对加氢前后Ru催化剂进行了表征。结果表明,在水溶液中Na2SiO3与ZnSO4可以反应生成Zn4Si2O7(OH)2H2O盐、H2SO4和Na2SO4,化学吸附在Ru催化剂表面上的Zn4Si2O7(OH)2H2O盐起着提高Ru催化剂环己烯选择性的关键作用。Na2SiO3·9H2O量的增加,生成的Zn4Si2O7(OH)2H2O盐逐渐增加,Ru催化剂的活性降低,环己烯选择性逐渐升高。向反应体系中加入二乙醇胺,它可以中和Na2SiO3与ZnSO4反应生成的硫酸,使化学平衡向生成更多的Zn4Si2O7(OH)2H2O盐的方向移动,导致Ru催化剂环己烯选择性增加。当Ru催化剂与ZnSO4·7H2O、Na2SiO3·9H2O和二乙醇胺、分散剂ZrO2的质量比为1.0:24.6:0.4:0.2:5.0时,2 g Ru催化剂上苯转化73%时环己烯选择性和收率分别为75%和55%,而且该催化剂体系具有良好的重复使用性和稳定性。 相似文献
993.
以金属Ti和V作为靶材,采用直流反应共溅射技术在室温下制备了以{211}晶面为主的锐钛矿相Ti1-xVxO2薄膜,研究了不同V靶功率对Ti1-xVxO2薄膜的薄膜成分、晶相结构和可见光催化性能的影响。研究表明,Ti1-xVxO2薄膜的晶相结构为锐钛矿相,择优取向为(211),而结晶度受V靶功率的影响。随着V靶功率的增加,薄膜中V元素含量逐渐增加,同时,晶粒和沉积速率也逐渐增加。另外,当V靶功率为150 W时,薄膜的表面粗糙度值有一个最大值。V的掺杂导致薄膜的能带间隙变窄,对光的吸收向可见光区偏移,从而有效地改善了薄膜的可见光催化能力。当V靶功率为150 W时,Ti1-xVxO2薄膜的能带间隙值为 2.82 eV,其在2 h的可见光照射下分解了80%的RhB染料。这被归结于能带间隙窄,高能晶面{211}和结晶度高的共同作用。 相似文献
994.
通过高温浸渍法,对多壁纳米碳管进行了氟离子与浓硫酸磺化反应修饰改性处理,制备了一种新型Lewis酸型催化剂F--SO42-/MWCNTs,并通过透射电镜、拉曼光谱、X射线光电子能谱、吡啶吸附红外光谱、X射线荧光光谱、X射线衍射和NH3程序升温脱附等表征手段对其的物理化学性能进行了表征分析,进而对多壁纳米碳管经F-与浓硫酸磺化反应修饰改性后所出现的结构与催化性能变化的内在影响规律进行了探索。以F--SO42-/MWCNTs为催化剂,以甲醇和油酸为原料,对其在应用于催化酯化反应合成油酸甲酯过程中的活性进行了研究。结果表明:当反应温度为65℃、醇油物质的量之比为12:1、催化剂质量占反应物总质量的0.9%、反应时间为6 h,油酸的转化率最高,达到了90%。高催化活性可归因于随着氟元素的加入,提高了SO42-的插层作用效果,从而增加了酸性活性位的数量;此外,S=O键具有电子诱导效应,而F-有强负电性,两者之间发生强烈的相互作用后形成了F-S键,使S=O的吸电子效应大幅度增强,从而加剧了F--SO42-/MWCNTs催化剂的体系电荷不平衡趋势,导致催化剂中的正电荷过剩,使催化剂中的酸性活性位以Lewis酸为主,有效的避免了单纯磺化反应作用所生成的催化剂的酸性活性位以Brönsted酸型为主,而易在富含水的反应介质中发生水合作用而降低,甚至失去催化活性的现象发生。 相似文献
995.
采用两步晶化-后浸渍法合成了纳米SO42-/ZrO2固体酸催化剂,并考察了其在植物油与甲醇酯交换反应中的催化性能。XRD、N2吸附-脱附和TEM等结果表明,经过600℃焙烧,催化剂仍保持单一四方相,粒径大小为5~10 nm,比表面积为137 m2·g-1,孔径为3.6 nm。NH3-TPD结果表明,随着焙烧温度升高,催化剂表面的酸含量和酸强度逐渐增加,超强酸含量的增加,更有利于反应在温和条件下进行。在酯交换反应中,当醇油物质的量之比为20:1,反应温度为135℃,反应时间为6 h,600℃焙烧后催化剂用量为5%(w/w)时,植物油能够完全转化为脂肪酸甲酯。与传统的SO42-/ZrO2催化剂相比,该催化剂在低温反应条件下具有更高的催化性能和良好的重复使用性。 相似文献
996.
通过简单的钴铁前躯体热分解法制备了系列一维Co1-xFexOy(0≤x≤1)多孔纳米材料,并在1 mol·L-1 KOH溶液中研究了其电解水析氧催化性能。研究发现不同Fe掺杂量对材料的结构与电解水析氧催化性能有较大的影响,其中16%(n/n)Fe掺杂量的Co1-xFexOy具有最优的析氧催化性能。在10 mA·cm-2电流密度下其析氧过电位为345 mV,塔菲尔斜率为54 mV·dec-1,并表现出优异的析氧稳定性能。廉价、高效的Co1-xFexOy多孔纳米棒材料有望成为优良的析氧催化剂用于电解水制氢。 相似文献
997.
998.
999.
1000.