纳米铝粉/聚苯乙烯包覆粒子的制备及表征

利用超声波的分散和粉碎作用,对纳米Al粒子进行了表面疏水处理。然后,以无水乙醇为反应介质,苯乙烯为单体,偶氮二异丁腈为引发剂,聚乙烯吡咯烷酮为分散剂,在氮气保护环境下,利用超声波的活化和引发作用,引发苯乙烯单体在纳米Al粒子表面进行分散聚合反应,制备出了纳米铝粉/聚苯乙烯包覆粒子。最后,运用多种测试手段对纳米Al/PS包覆粒子形貌、粒径大小及分布、表面特性、化学组成及结构等进行了表征。测试结果表明,所制备的纳米Al/PS包覆粒子已经形成了完整的球型核壳包覆结构,表面完整无缺陷,粒径大小约为2.0 m。     

基于天气数值预报模式预报高空光学湍流

介绍了天气数值预报模式的运行流程、模式安装、模拟参数设置等。结合光学湍流的参数化方案,预报了大气光学湍流强度廓线,并与探空气球实测数据对比验证。结果表明,预报的大气光学湍流强度廓线符合高空光学湍流的一般特征和变化规律,但廓线的形状与实测存在一定的差异,并分析产生差异的原因。分析表明,提高预报精度需要改进高空湍流外尺度模式。     

等级孔微孔-介孔Fe2O3/ZSM-5中空分子筛催化材料的制备及催化苄基化性能

ZSM-5分子筛具有极其均匀的孔道结构、 良好的形状选择性和催化活性及耐水热稳定性, 是一种高效、 绿色的固体催化剂, 被广泛应用于石油催化裂化、 精细化工和环境保护等领域. 但其单一的微孔结构大大降低了客体分子的流通扩散性, 导致由大分子参与的芳烃烷基化反应受到极大限制. 本文采用NaOH/四丙基氢氧化铵(TPAOH)混合碱处理微孔ZSM-5, 制备了具备高结晶度、 高比表面积的等级孔微孔-介孔ZSM-5中空分子筛材料, 该材料在保持微孔孔道良好水热稳定性和大量活性中心的同时, 还通过介孔的引入进一步促进反应物及产物的扩散, 使间三甲苯苄基化反应的转化率提高了3.8倍. 通过在等级孔微孔-介孔ZSM-5中空材料上负载Fe, 开发出了具有双功能的等级孔微孔-介孔Fe₂O₃/ZSM-5中空催化剂, 该催化剂在苯的苄基化反应中表现出优异的催化性能, 当Fe负载量(质量分数)为6.67%, 反应温度为75 ℃, 反应时间为15 min时, 转化率高达98.3%, 选择性为81.6%, 最终收率达到80.2%.     

石榴状凝胶微球固定化漆酶的制备、表征及降解双酚A

采用铜/锌复合金属磷酸盐晶体和海藻酸钙凝胶双重包覆技术对漆酶进行固定化, 制得石榴状Alg@Cu₃/Zn₃(PO₄)₂@Lac的凝胶微球. SEM, EDX和FTIR表征结果表明, 在凝胶微球内部, 漆酶被成功固定于由海藻酸钙凝胶包覆的铜/锌复合金属磷酸盐晶体内, 铜/锌复合金属磷酸盐晶体镶嵌于海藻酸钙凝胶网格的孔隙中而呈石榴状. 以2,2′-联氮双(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)(ABTS)为底物, 经酶学性质研究表明, 在无机盐晶体和海藻酸钙凝胶的双重保护下, Alg@Cu₃/Zn₃(PO₄)₂@Lac的耐热性、 耐酸性以及储存稳定性比游离漆酶均有不同程度增强. 将Alg@Cu₃/Zn₃(PO₄)₂@Lac应用于双酚A(BPA)的降解, 采用孔径约1 mm滤网实现快速回收, 经6次循环利用, 对BPA的降解率下降约14%, 显示出比较稳定的重复利用性和便捷的可操作性, 这主要得益于海藻酸钙和铜/锌无机盐晶体对漆酶蛋白分子的双重保护.     

高核Ag/S纳米团簇合成的研究进展

硫醇配体保护的高核银纳米团簇具有丰富的结构和性能, 在光致发光、 生物传感、 纳米材料等方面具有广阔的应用前景. 然而, 精确控制高核Ag/S纳米团簇的尺寸和结构面临着巨大的挑战, 构建高核Ag/S纳米团簇的可行策略也一直是人们关注的焦点. 近年来, 随着合成方法和表征技术的不断发展, 高核Ag/S纳米团簇的合成和性能研究方面均取得了显著的成就. 本文总结了含20个或以上Ag原子的Ag/S纳米团簇的合成方法(直接还原法、 阴离子模板法及配体交换法), 对部分高核Ag/S纳米团簇的结构进行了探讨, 并展望了未来研究的趋势.     

RDX分子内振动能量重分配的动力学研究

基于从头算分子动力学(Born-oppenheimer molecular dynamics, BOMD)模拟, 构建了环硝胺六氢-1,3,5-三硝基-1,3,5-三嗪(RDX)单分子不同振动模式之间的耦合矩阵, 并计算了在不同加载能量下从低频振动模式到高频振动模式的最优能量传输路径. 结果表明, RDX单分子中—NNO₂基团更有利于能量局域化, 振动模式v₃和v₄在从低频振动模式到高频振动模式的能量传输过程中扮演着重要角色. 通过对v₃和v₄两个振动模式的进一步分析发现, 加载能量的不同会导致RDX单分子能量传输路径的不同. 当加载能量较低时, RDX单分子倾向于从低频振动模式到中频振动模式再到高频振动模式的能量传输路径; 当加载能量较高时, 能量更倾向于从低频振动模式直接传输到高频振动模式上. 揭示了RDX分子内振动耦合能量转移的微观机制, 为进一步探索RDX将“机械能”转化为“化学能”的微观过程提供了理论基础.     

热稳定单原子催化剂的理性构筑:从原子级结构到实际应用

80%以上的工业生产过程涉及催化,如化工生产、能源转换、制药和废物处理等等.催化剂的使用显著提高了生产效率,降低了生产成本,为国民经济、地球环境和人类文明的可持续发展做出了很大贡献.为了满足日益增长的生产需求和最大的经济效益,开发高效、稳定、低成本的新型催化剂已成为当务之急.金属中心负载在载体上的负载型金属催化剂因其较好的催化活性和相对较低的金属用量而受到广泛关注.研究发现,负载型结构可增强传热和传质并增加活性金属中心的分散度,从而影响催化性能.此外,负载金属的颗粒尺寸对催化剂的性能有很大影响.迄今为止,科学家们一直在通过减小金属颗粒尺寸和提高原子利用效率来提高催化剂的活性.原子级尺寸的颗粒通常表现出与大尺寸颗粒显着不同的物理和化学性质,而当活性位点的尺寸缩小到单个原子时,单原子催化剂的概念应运而生.对于单原子催化剂,金属原子中心通过配位被载体中的缺陷锚定,从而调整金属原子的电子云分布.这种配位调整使得单原子催化剂拥有与传统催化剂不同的性能.作为催化领域的新前沿,单原子催化剂已经在许多催化反应中表现出前所未有的活性和选择性.然而,许多报道的单原子催化剂在高温环境或长期催化应用中容易受到奥斯特瓦尔德熟化过程的影响,从而导致催化剂烧结和失活.而烧结的原因在于金属原子和载体之间较弱的相互作用.失活催化剂的再生和回收将大大增加工业生产的时间和经济成本.因此,开发具有优异热稳定性的单原子催化剂以满足工业需求是十分必要的.本综述首先总结了近年来关于热稳定型单原子催化剂合成方法的基础研究,并从原子尺度上分析了这些方法所构建的金属中心的结构形态和配位环境.此外,结合近些年的研究中新的表征技术与理论计算手段解释了热稳定性的来源.重点讨论了热稳定单原子催化剂的实际催化应用.分析了热稳定单原子催化剂在热催化应用中的独特作用机理、并尝试为确定催化过程中真正的活性中心以及通过原子级调控手段进行高活性热稳定单原子催化剂的合成提供理论指导.最后总结了热稳定单原子催化剂发展的主要问题,并简要分析了单原子催化领域的研究挑战和发展前景.     

节瘤缺陷激光损伤的研究进展

在近红外反射类激光薄膜中,节瘤缺陷是引起薄膜激光损伤的主要因素。为了提高激光薄膜的损伤阈值,对节瘤缺陷及其损伤特性进行研究具有重要意义。从真实节瘤缺陷和人工节瘤缺陷两个方面介绍节瘤缺陷的研究进展。基于真实节瘤缺陷的研究,建立了节瘤缺陷的结构特征,形成了节瘤缺陷损伤特性和损伤机制的初步认识,利用时域有限差分法(FDTD)模拟了电场增强,初步解释了节瘤缺陷的损伤机制,发明了抑制节瘤缺陷种子源的方法和激光预处理技术,减少了节瘤缺陷,提高了薄膜损伤阈值。但是真实节瘤缺陷的性质,如种子源尺寸、吸收性以及位置深度等,都难以控制和预测,难以开展节瘤缺陷损伤特性的系统和量化研究,致使关于节瘤缺陷损伤的科学认识尚有不足。基于人工节瘤缺陷的研究,可以实现节瘤缺陷损伤特性的系统、量化甚至单一因素研究,极大地提高了实验研究的效率和可靠性,获得了一系列定量损伤规律。人工节瘤缺陷的高度受控性使实验研究与理论模拟的可靠对比成为可能,人工节瘤缺陷的损伤形貌和FDTD电场模拟的直接比较实验不仅验证了时域有限差分法(FDTD)模拟电场的正确性,也进一步明确了电场增强是诱导节瘤缺陷损伤的主要机制。对节瘤缺陷的损伤机制有了更为深刻的认识后,人们开始调控节瘤缺陷的电场增强效应提高节瘤缺陷的损伤阈值,发展了宽角度反射薄膜技术和节瘤缺陷平坦化技术,抑制电场增强,提高损伤阈值。这扩展了控制节瘤缺陷的思路和方法,从原来单一的去除节瘤缺陷到调控节瘤缺陷,为进一步提高薄膜的损伤阈值开辟了新的方向和途径。