直接合成二甲醚的新型双功能催化剂

采用共沉淀沉积法制备的Ｃｕ－ＺｎＯ－ＺｒＯ２／ＨＺＳＭ－５系列双功能催化剂具有优异的从合成气亘接制二甲醚的催化性能。其中Ｍｇ－（Ｃｕ－ＺｎＯ－ＺｒＯ２）／Ｖ－ＨＺＳＭ－５表现出最佳的催化活性和选择性,ＣＯ转化率达９１．４％,二甲醚选择性为８４．６％。此外,Ｃｕ－ＺｎＯ－ＺｒＯ２／ＨＺＳＭ－５催化剂也表现出优良的ＣＯ２加氢性能,ＣＯ２转化率可达３５％,二甲醚选择性为６０．１％。     

直接甲醇燃料电池高稳定性Pt/RuO_2/C阴极催化剂研究

应用湿化学法制备RuO2/C纳米复合物,并以其为载体借助微波法制备成Pt/RuO2/C催化剂.使用透射电镜和X射线衍射分析RuO2/C载体、Pt/RuO2/C催化剂的形貌及晶体结构;循环伏安、稳态阳极腐蚀和旋转圆盘电极等测试电化学性能.结果表明,Pt/RuO2/C催化剂具有良好的耐甲醇渗透性和稳定性,可有效延长催化剂的使用寿命.本文为探索新型高性能DMFC阴极催化剂之制备提供了一条较好的途径.     

直流电弧自催化合成β-SiC纳米线

采用C,Si和SiO₂为反应原料,利用直流电弧法制备出长直的β-SiC纳米线。纳米线的直径为100～200 nm,长度为10～20 μm,并且沿着<111>方向生长。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微术(SEM)、透射电子显微术(TEM)、拉曼光谱等手段,对β-SiC纳米线进行表征。探讨了β-SiC纳米线自催化气-液-固(VLS)生长机制。     

直接内重整熔融碳酸盐燃料电池中甲烷蒸汽重整催化剂探索性研究

选择甲烷蒸汽重整催化剂用于直接内重整熔融碳酸盐燃料电池(DIR-MCFC)中,并考察了DIR-MCFC的性能,讨论了电池放电量、气体压力、燃料气进料水/碳比(S/C)等因素对该催化剂性能的影响.结果表明,重整催化剂能够满足电池放电需求;放电量大小影响电池内的H2含量,但对CH4含量影响不大;当气体压力为0.36MPa时...     

Pt-Au/CNT@TiO2作为甲醇燃料电池的高活性阳极催化剂

以TiO2包覆的多壁碳纳米管(CNT@TiO2)为载体,Pt和Au为活性物质,采用沉积紫外光催化还原法制备出高活性的甲醇阳极电催化剂Pt-Au/CNT@TiO2,并采用X射线衍射、透射电镜和X射线光电子能谱对催化剂样品的物化特征进行表征.催化剂的抗毒性能用循环伏安和交流阻抗测试来表征.结果表明,粒径为2～3nm的Pt-...     

CeO_2修饰炭载体负载PdPt二元合金催化剂及其在甲酸氧化电催化中的应用

用CeO2修饰炭粉做载体,使用有机溶胶法还原PdPt二元合金的方法制备了一系列PdPt/CeO2-C催化剂.借助电化学测试,探讨催化剂中不同Pd与Pt原子比例的PdPt二元合金和不同含量的CeO2对于甲酸电氧化催化活性的影响.不断减少PdPt合金中Pt的比例可以促使甲酸氧化的起始电位前移,当Pd：Pt=15：1时氧化电流出现极值;同时,随着催化剂中CeO2含量的增加,催化剂对于HCOOH氧化的电流密度增加,当含量为15%时达到最大值.相对于Pd/C催化剂,在Pd15Pt1/15CeO2-C催化剂表面的甲酸氧化反应起始电位负移至少0.1V,氧化的电流密度提高60%以上.结合X射线衍射（XRD）,X射线光电子能谱（XPS）,透射电镜（TEM）和热重（TG）等测试数据可以发现,当极少量的Pt与Pd形成合金,Pt与Pd之间产生电子效应,使得合金表面HCOOH氧化的过电位降低;而CeO2的添加不仅有助于PdPt二元合金的分散,更有可能改变甲酸在PdPt表面的氧化反应路径,发挥双功能机理.     

三维有序结构的金掺杂纳米TiO_2修饰电极用于H_2O_2的测定

在ITO玻璃表面构建了三维有序多孔结构的金掺杂纳米Ti O2薄膜(3DOM GTD/ITO),同时制备了一种细胞色素c(Cyt c)酶生物传感器(Cyt c/3DOM GTD/ITO)。通过透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)对修饰电极进行表征。紫外-可见光谱实验表明吸附在GTD上的Cyt c能够保持其生物活性,二级结构未被破坏。同时研究了Cyt c在3DOM GTD/ITO修饰电极表面的直接电化学及对H2O2的电催化行为。结果显示,Cyt c在3DOM GTD/ITO修饰电极上有显著的直接电化学响应,峰电流与扫描速度呈线性关系,说明该电极过程是表面电化学控制过程。Cyt c/3DOM GTD/ITO修饰电极对H2O2具有良好的催化性能,线性范围为3.0×10-7~1.70×10-5mol/L,检出限为3.6×10-8mol/L(S/N=3),响应时间为5 s,且该修饰电极具有较好的重现性和稳定性。     

高分散在氮掺杂碳纳米管表面铂纳米粒子的高效甲醇电氧化性能

以氮掺杂碳纳米管（NCNT）为载体,利用掺杂氮原子的锚定作用,通过微波辅助乙二醇还原法方便地将Pt纳米粒子高分散地固载于NCNT表面,制得了Pt/NCNT系列催化剂,对催化剂制备规律、电催化甲醇氧化反应（MOR）性能及构效关系开展了系统深入的研究。结果表明,随Pt负载量在18.2%~58.7%（w/w,下同）范围增加,Pt纳米粒子的粒径在2.2~3.7 nm范围相应地逐渐增大。单位质量催化剂的MOR催化活性先增加后急剧减小,在负载量为47.8%时达到最大。Pt的质量比活性在中等负载量（27.6%~47.8%）区间出现高值平台。该变化规律源于Pt纳米粒子的MOR催化活性在3 nm前后的明显差异,即<3 nm时活性差,>3 nm时活性优异。高负载量（58.7%）时活性的急剧下降源于Pt纳米粒子因团聚引起的Pt利用率的降低。     

室温下制备以{211}晶面为主的Ti1-xVxO2薄膜及其可见光催化性能

以金属Ti和V作为靶材,采用直流反应共溅射技术在室温下制备了以{211}晶面为主的锐钛矿相Ti_1-xV_xO₂薄膜,研究了不同V靶功率对Ti_1-xV_xO₂薄膜的薄膜成分、晶相结构和可见光催化性能的影响。研究表明,Ti_1-xV_xO₂薄膜的晶相结构为锐钛矿相,择优取向为(211),而结晶度受V靶功率的影响。随着V靶功率的增加,薄膜中V元素含量逐渐增加,同时,晶粒和沉积速率也逐渐增加。另外,当V靶功率为150 W时,薄膜的表面粗糙度值有一个最大值。V的掺杂导致薄膜的能带间隙变窄,对光的吸收向可见光区偏移,从而有效地改善了薄膜的可见光催化能力。当V靶功率为150 W时,Ti_1-xV_xO₂薄膜的能带间隙值为 2.82 eV,其在2 h的可见光照射下分解了80%的RhB染料。这被归结于能带间隙窄,高能晶面{211}和结晶度高的共同作用。     

用于直接合成碳酸二甲酯的新型高活性催化剂 A Novel Highly Active Catalyst for the Direct Synthesis of Dimethyl Carbonate

 将CO2直接合成法和酯交换法相结合,通过超强碱的引入和催化剂的微粉化,制备了一种新型的负载于MgO表面的碱-金属盐路易斯酸双组分催化剂,实现了以CO2,甲醇和环氧丙烷为原料的碳酸二甲酯一步直接合成.