等离子体排灰气处理技术研究进展

等离子体排灰气处理系统是聚变反应装置氘氚燃料循环系统中极为重要的环节。该系统的主要功能是从反应后的排灰气中回收剩余的氘氚燃料,并处理壁材料净化、系统维护等非正常运行模式以及分析与辅助系统中产生的含氚杂质气体。介绍了国际上聚变堆等离子体排灰气的组成和主要处理工艺,简述了钯膜分离、膜反应及催化反应-膜分离、电解反应、分解反应及氧化-分解等各关键单元技术的基本原理和研究进展,并进行了分析和评价,提出了目前国内在该领域需要开展的研究工作。     

山梨醇水相催化重整制取芳香化合物

研究了山梨醇水相催化重整对制备芳烃类化合物的调控规律. 研究表明,芳烃类、酮类、呋喃类及有机酸类化合物为油相的主要成分. 当3%的镍负载在复合分子筛时,芳烃碳收率达到了34.36%;而当金属负载量达到20%时,碳收率仅为4.82%. 同时,不同的反应参数对碳收率也有较大的影响. 碳收率随着温度的升高逐渐增大;但随着液时空速与氢气压力的增加而减小. 因此,合适的温度、较长的滞留时间及较低的氢气压力有利于芳烃的生成.     

SnO2 纳米棒的氧化还原特性

 利用室温固相反应在 NaCl-KCl 熔盐介质中, 通过焙烧含 SnO2 纳米颗粒前驱体合成了 SnO2 纳米棒, 并采用 X 射线衍射、扫描电镜、透射电镜、选区电子衍射和 X 射线光电子能谱对 SnO2 纳米棒进行了表征. 结果表明, SnO2 纳米棒是表面光滑、结晶完整的金红石结构单晶体, 直径为 10~20 nm, 长度为几百纳米到几个微米. 程序升温还原结果表明, SnO2 纳米棒具有较好的氧化还原性能和催化活性. 探讨了 SnO2 纳米棒的氧化还原机理.     

Fe 含量对 FeAlPO-5 催化剂上甲烷还原 N2O 反应的影响

 采用水热法制备了一系列不同 Fe 含量的 FeAlPO-5 催化剂, 并将其用于 CH4 催化还原 N2O 反应. 结果表明, FeAlPO-5 催化剂在此反应中表现出较高的低温活性. N2 吸附、X 射线衍射和紫外可见光谱等表征结果表明, 水热法制备的 FeAlPO-5 催化剂具有典型的 AlPO-5 分子筛结构. Fe 含量对催化剂的活性及催化剂中 Fe 物种的分布有较大影响, 当 w(Fe) = 2.4% 时, 催化剂除含有可促使 CH4 低温还原 N2O 反应的孤立态的 Fe 物种和低聚态的 Fe 物种外, 还含有相当数量的可使 N2O 直接催化分解的纳米态的 Fe 物种.     

Pd基催化剂上H2快速选择催化还原 NOx

 首次研究了 Pd 基催化剂上氢快速选择催化还原 NOx 反应 (快速 H2-SCR 反应). 结果表明, Pd/Al2O3 和 Pd/SiO2 催化剂表现出极高的活性, 在 200 oC 以上时 NOx 转化率可达 100%; 但 Pd/MgO 催化剂在整个考察温度范围均没有活性, 这表明载体对催化剂快速 H2-SCR 活性有决定性作用. 与常规 H2-SCR 反应相比, 快速 H2-SCR 反应明显提高了 NOx 的消除效率. 原位漫反射红外光谱结果表明, 快速 H2-SCR 反应活性的提高来源于加速生成的氨物种以及后续反应速率的加快.     

SiO2 负载壳聚糖席夫碱钯催化剂催化芳香醛酮还原为芳香烃

 制备了 SiO2 负载的壳聚糖席夫碱钯催化剂, 利用 X 射线衍射、红外光谱和热重等方法对催化剂进行了表征, 并考察了该催化剂催化羰基加氢为亚甲基的反应性能, 以二苯甲酮为底物, 系统地研究了反应时间、反应温度和催化剂用量等因素对反应性能的影响. 结果表明, 该催化剂具有较高的催化芳香羰基加氢为亚甲基的活性和选择性, 且反应可在较低的温度和常压的温和条件下进行. 关键词：壳聚糖; 席夫碱;     

凹凸棒石负载锰氧化物低温选择性催化还原催化剂的表征及对氨的吸脱附

 以非均相沉淀法制备了凹凸棒石 (PG) 载体上负载锰氧化物催化剂 Mn/PG, 并用于低温选择性催化还原法 (SCR) 脱硝反应. 采用 X 射线衍射、透射电子显微镜和 H2-程序升温还原方法对催化剂进行了表征; 通过 NH3 吸脱附实验考察了催化剂的锰负载量和煅烧温度对 NH3 吸附和脱附量及吸附位的影响. 结果表明, 锰氧化物高度分散于 PG 晶体表面, 其存在状态取决于催化剂煅烧温度. 煅烧温度低于 550 oC, 锰氧化物为 Mn2O3 和 Mn3O4, 煅烧温度为 550 oC 时, 锰氧化物为 Mn3O4. NH3 主要吸附在 PG 载体上, 锰氧化物的担载基本不影响催化剂吸附 NH3 的能力, 但促进了吸附 NH3 的活化, 这是催化剂 SCR 活性显著增加的直接原因.     

Fe/CexZr0.9-xLa0.1O1.95-Al2O3 整体式催化剂上的甲烷催化燃烧反应

 采用共沉淀法制备了一系列 CexZr0.9-xLa0.1O1.95-Al2O3 储氧材料 (其中 CexZr0.9-xLa0.1O1.95 与 Al2O3 的质量比为 1; x = 0, 0.3, 0.5, 0.7 和 0.9), 以其为载体, 制备了一系列负载铁基整体式催化剂. 考察了该系列催化剂催化甲烷燃烧反应性能, 并用低温 N2 吸附-脱附、储氧能力测试、X 射线衍射和 H2 程序升温还原等手段对载体和催化剂进行了表征. 活性测试结果表明, 当 x = 0.7 时, 催化剂活性最高, 可在 V(CH4) = 1% 和 50 000 h1 条件下使甲烷 465 oC 起燃, 615 oC 完全转化. CexZr0.9-xLa0.1O1.95-Al2O3 样品同时具有较高的储氧能力、较高的比表面积和抗热老化能力. 当 x = 0.5 和 0.7 时, 催化剂载体以 CeZrLaAlO 固溶体存在, 抗老化能力最好, 且 x = 0.7 时, 催化剂最易被还原.     

EPR 法研究对氯四苯基锰卟啉对异丙苯过氧化氢的催化分解作用

 以 5,5-二甲基-1-吡咯啉-N-氧化物 (DMPO) 为自旋捕捉剂, 采用电子顺磁共振波谱 (EPR) 法研究了对氯四苯基锰卟啉 (T(p-Cl)PPMnⅢCl) 催化分解异丙苯过氧化氢 (CHP) 的反应过程. 结果表明, 在 25 oC 下的初始反应阶段, 在 T(p-Cl)PPMnⅢCl 与 CHP 的反应体系中仅检测到有异丙苯氧自由基的 DMPO 自旋加合物. 随着 CHP 浓度的增大, 还检测到有异丙苯过氧自由基自旋加合物的重排产物信号. 这说明在 T(p-Cl)PPMnⅢCl 的催化作用下, 初始阶段 CHP 是以 O–O 键均裂的方式产生异丙苯氧自由基引发分解反应, 并主要生成 2-苯基-2-丙醇. 在较大的初始 CHP 浓度下, 异丙苯氧自由基进一步与 CHP 反应, 产生异丙苯过氧自由基. 提出了 CHP 分解反应的主要自由基历程.