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Luzian Porwol Daniel J. Kowalski Alon Henson De‐Liang Long Nicola L. Bell Leroy Cronin 《Angewandte Chemie (International ed. in English)》2020,59(28):11256-11261
We present a chemical discovery robot for the efficient and reliable discovery of supramolecular architectures through the exploration of a huge reaction space exceeding ten billion combinations. The system was designed to search for areas of reactivity found through autonomous selection of the reagent types, amounts, and reaction conditions aiming for combinations that are reactive. The process consists of two parts where reagents are mixed together, choosing from one type of aldehyde, one amine and one azide (from a possible family of two amines, two aldehydes and four azides) with different volumes, ratios, reaction times, and temperatures, whereby the reagents are passed through a copper coil reactor. Next, either cobalt or iron is added, again from a large number of possible quantities. The reactivity was determined by evaluating differences in pH, UV‐Vis, and mass spectra before and after the search was started. The algorithm was focused on the exploration of interesting regions, as defined by the outputs from the sensors, and this led to the discovery of a range of 1‐benzyl‐(1,2,3‐triazol‐4‐yl)‐N‐alkyl‐(2‐pyridinemethanimine) ligands and new complexes: [Fe(L1)2](ClO4)2 ( 1 ); [Fe(L2)2](ClO4)2 ( 2 ); [Co2(L3)2](ClO4)4 ( 3 ); [Fe2(L3)2](ClO4)4 ( 4 ), which were crystallised and their structure confirmed by single‐crystal X‐ray diffraction determination, as well as a range of new supramolecular clusters discovered in solution using high‐resolution mass spectrometry. 相似文献
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280mm×280mm口径单脉冲过程电光开关 总被引:4,自引:1,他引:3
用于高功率惯性约束聚变(ICF)激光驱动器的大口径电光开关均采用等离子体电极泡克耳斯盒。与传统的等离子体电极电光开关原理不同,单脉冲过程驱动电光开关没有独立的大电流等离子体发生单元,而只是通过具有较高幅值的正负开关脉冲完成对大口径电光开关的驱动。介绍单脉冲过程驱动等离子体电极泡克耳斯盒电光开关的设计,并建立280 mm×280 mm口径电光开关实验平台,利用连续激光器测试了电光开关特性,实验测得该电光开关中心处开关效率为99.3%,开关上升时间为90 ns。 相似文献
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Modelling of the proline (1) catalyzed aldol reaction (with acetone 2) in the presence of an explicit molecule of dimethyl sulfoxide (DMSO) (3) has showed that 3 is a major player in the aldol reaction as it plays a double role. Through strong interactions with 1 and acetone 2, it leads to a significant increase of energy barriers at transition states (TS) for the lowest energy conformer 1a of proline. Just the opposite holds for the higher energy conformer 1b. Both the ‘inhibitor’ and ‘catalyst’ mode of activity of DMSO eliminates 1a as a catalyst at the very beginning of the process and promotes the chemical reactivity, hence catalytic ability of 1b. Modelling using a Molecular-Wide and Electron Density-based concept of Chemical Bonding (MOWED-CB) and the Reaction Energy Profile–Fragment Attributed Molecular System Energy Change (REP-FAMSEC) protocol has shown that, due to strong intermolecular interactions, the HN-C-COOH (of 1), CO (of 2), and SO (of 3) fragments drive a chemical change throughout the catalytic reaction. We strongly advocate exploring the pre-organization of molecules from initially formed complexes, through local minima to the best structures suited for a catalytic process. In this regard, a unique combination of MOWED-CB with REP-FAMSEC provides an invaluable insight on the potential success of a catalytic process, or reaction mechanism in general. The protocol reported herein is suitable for explaining classical reaction energy profiles computed for many synthetic processes. 相似文献
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软材料的动态力学性能研究一直备受关注,目前分离式Hopkinson压杆(split Hopkinson pressure bar,SHPB)技术是其最重要的测试手段,然而在测试超软材料时实验装置设计方面仍存在许多有待改进之处。本文中研制了一套双子弹电磁驱动SHPB系统,使用聚碳酸酯作为杆件材料以克服软材料试件带来的诸多困难,引入了双子弹设计方案解决了电磁驱动方式难以应用于非铁磁材料的问题,并有效保证了子弹速度的准确控制。使用双子弹电磁驱动SHPB系统和传统金属SHPB装置同时对硅胶材料的动态力学性能进行了测试,实验结果的吻合性验证了本套系统的可靠性。应用双子弹电磁驱动SHPB系统开展了聚乙烯醇(polyvinyl alcohols, PVA)水凝胶这种超软材料在高应变率下的实验,成功表征出其动态力学性能。 相似文献
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磁驱动高速飞片技术是近年来发展的一种新型实验技术,在冲击波物理领域得到应用。该过程伴随着磁场扩散,并由此引起焦耳加热,使得飞片加载面的相状态发生变化,这决定了飞片厚度的范围。基于拉格朗日坐标系,利用磁流体动力学方程组、电阻率方程和状态方程数据库,对磁驱动铝飞片进行了一维磁流体动力学数值计算,获得了不同时刻铝飞片密度、温度的剖面分布,得到了磁场扩散速率随加载电流密度的变化关系。文章所选取的电导率方程只考虑到汽化点为止,对于等离子体形成的过程无法描述,如果要精确描述更高电流密度下的驱动过程,需考虑更为普适的电导率方程。磁场扩散速率随加载电流密度的变化存在转折点,在转折点前后可分别用两个线性关系表达式加以刻画。利用这些关系和冲击波物理相关知识,对磁压加载等熵驱动飞片实验样品厚度的选择进行了研究。 相似文献
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导航技术是机器人实现自主移动的关键技术之一。针对惯性导航创建全局导航地图困难等问题,提出一种新的惯性/视觉组合导航室内全局地图创建方法。规定机器人只能在地面区域中移动,并利用室内俯视图像建立全局地图,提出一种俯视图像地面区域的自动分割算法。首先,利用主元分析算法对图像的局部颜色特征进行降维;其次,利用聚类算法对地面区域进行自动分割;最后,建立了室内俯视图像数据库并对算法的性能进行了验证。由于第四组图像中包含反光区域,算法的分割结果较差,平均正确分辨率为75%。算法在其他各组的平均正确分割率为85%左右。为提高算法的性能,可在应用本算法前利用反光区域检测算法对图像进行预处理。 相似文献