CoP助催化光芬顿中单线态氧协同表面吸附羟基自由基降解苯酚（英文）

H₂O₂是一种绿色的化学试剂,常作为氧化剂应用于水污染控制领域.近年来,科研工作者们通过光催化、电催化以及催化剂催化等手段开发了许多原位生成H₂O₂直接参与有机污染物降解的方法.而在这些基于催化反应生成的H₂O₂的非均相芬顿或类芬顿反应中,催化剂的表面或剪切面经常会发生物质吸附、H₂O₂的生成与活化以及活性氧物种(ROS)的生成等氧化还原反应.这些反应过程和机制非常复杂,而且多数研究并未对此给出清晰的解释.一般来说,不同ROS在水溶液中的氧化性、寿命和扩散距离不同.例如,·OH的氧化性非常强(2.80 V),但寿命短(<1×10^-6 s),因而扩散距离非常有限,若在非均相催化剂表面生成便无法扩散到溶液中;而¹O₂的氧化性相对较弱(2.20 V),寿命较长(2×10^-6 s),扩散距离较长,可扩散到溶液中(固液界面处)去氧...     

不对称配位磷酸钴铵增强电催化水氧化反应性能（英文）

钴基材料被认为是有望替代贵金属材料的电催化水氧化反应催化剂之一.研究发现,高活性的钴基催化剂常发生表面重构行为,深入研究表面重构行为对于阐明真实的催化活性位点和指导合成高性能的电催化剂至关重要.但是受到复杂的催化剂结构以及多种性能影响因素限制,钴基材料的配位结构对表面重构和电催化水氧化性能影响仍不清晰.基于此,本文设计了具有配位对称结构和不对称结构的两种磷酸钴基材料用于电催化水氧化反应,探索配位对称性对表面重构和水氧化性能的影响.本文通过调控共沉淀反应中磷酸铵的用量,合成了具有对称配位结构的磷酸钴材料和不对称配位结构的磷酸钴铵材料.采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和物理吸附等技术表征了两种材料的物理性质.通过线性扫描法,循环伏安法和恒电位电解法等电化学方法测定两种材料的电催化水氧化活性和稳定性.采用原位电化学阻抗图谱、拉曼光谱(Raman)和XPS图分析水氧化反应中的表面重构过程.晶体结构图表明,磷酸钴材料和磷酸钴铵材料均由六配位的Co O6八面体组成.其中,磷酸钴结构中钴中心由四个水分子和两个磷酸基团或两个水分子...     

表面增强拉曼光谱原位捕获Pt-NiO界面水煤气变换反应中的碳酸盐中间物种（英文）

水煤气变换反应(WGSR)是制备高纯氢的重要反应之一,一直是人们的研究热点.以Pt为代表的贵金属催化剂,在低温条件下表现出优异的WGSR活性.其中, Pt可还原性氧化物界面往往被认为是水煤气变换反应最高效的活性位点.然而,由于缺乏直接的光谱证据,该界面处的水煤气变换反应分子机理仍然存在争议.本文通过制备具有三元核壳结构的Au@Pt@NiO纳米结构,在具有高表面增强拉曼效应的Au纳米颗粒表面构建了丰富的Pt-NiO界面,成功实现了Pt-NiO界面处WGSR过程及其关键中间物种的原位表面增强拉曼光谱(SERS)研究.通过控制镍前驱体的量,结合透射电镜和元素面扫描表征,制备了一系列具有不同NiO壳层厚度的Au@Pt@NiO纳米结构.以CO作为探针分子,利用原位SERS表征,当镍前驱体添加量为0.05 mL时,可以同时得到Pt-C以及Ni-O的拉曼信号,说明此时NiO是以岛状形式沉积于Au@Pt表面,从而构筑出丰富的Pt-NiO界面.原位SERS测试结果表明,当将此Au@Pt@NiO纳米粒子置于WGSR气氛时,随着反应温度的升高,在1065 cm-1处出现了碳酸根物种的拉曼信号.而当将Au@P...     

混合复发事件与面板数据下的可加可乘模型

事件历史记录数据(Event History Data)是随时间观察而得到的,记录特定事件发生时间和发生类型的观测数据.这种数据类型在生物医学等领域的研究中十分常见,它包含了两类非常重要的数据类型,复发事件数据(Recurrent Event Data)和面板计数数据(Panel Count Data).在实际生产过程中,有时会出现上述两种数据类型混杂的情况,文本提出了可加可乘半参数建模的方法来分析这种混杂数据.我们讨论了参数估计的相合性和渐近正态性,以及基准率函数的渐近高斯性质.我们进行了数据模拟,比较了我们提出的方法与naive方法的区别.     

对一道三点共线模考试题的探究

将一道三点共线模考试题推广到一般椭圆和双曲线、抛物线中,经过探究得到圆锥曲线的一个与极点、极线有关的统一性质.     

乐观型二层随机规划逼近问题最优解集的上半收敛性

文章针对下层随机规划反馈的最优解不唯一,上层为单目标约束随机规划的一类乐观型二层随机规划逼近问题,构建了求解乐观型二层随机规划逼近最优解集上半收敛的理论框架.首先将乐观型二层随机规划等价转化为单层随机规划问题,通过逼近方法建立了无界可积函数在有限区域上以及全空间上的一致逼近定理,应用此结果给出了目标函数的连续收敛性和约束集的K-收敛性.其次利用上图收敛理论,得到了乐观型二层随机规划逼近最优解集的上半收敛性.该结论提供了乐观型二层随机规划逼近最优解集可以近似替代精确的最优解集的理论依据,结果表明离散化逼近方法是可行的、有效的、合理的.     

机加工表面的分形维数与粗糙度之间的关联规律研究

为了厘清机加工表面的分形维数和粗糙度参数之间的关联规律,选定6种不同加工方式、不同粗糙度的标准样块,通过测量其表面形貌,并利用结构函数法获得其分形维数。在与各表面的粗糙度参数对比研究后发现：对于车削和刨削的加工表面,其分数维数与表面粗糙度成反比关系;对于平面铣、端面铣、平面磨削和外圆磨削的加工表面,其分形维数与表面粗糙度大体成反比关系,但局部呈现非线性规律。因此,不能简单地将分形维数与表面粗糙度表达为固定的正比或反比关系,需要针对具体对象进行实际测定。本研究有利于丰富机加工表面的表征方法,提高表面的评估精度,具有一定的工程意义和应用价值。     

KH-570硅烷偶联剂表面改性微硅粉分散性研究

采用KH-570硅烷偶联剂在酸性条件下对微硅粉(SF)表面进行了改性,通过控制改性时间和改性剂用量确定了最佳工艺参数,并对改性前后的微硅粉进行了表征,同时测定接枝改性样品表面的羟基数和吸油值,分析其改性效果.结果表明:改性后的微硅粉(KH570-SF)吸油值明显降低,表面羟基数急剧减少,KH-570硅烷偶联剂分子成功的以化学键的形式接枝在微硅粉表面,微硅粉团聚现象减少,分散性得到改善,同时对硅烷偶联剂改性微硅粉机理进行了探讨,结合热重和红外光谱分析表明,KH-570硅烷偶联剂主要通过与微硅粉颗粒表面的-OH形成氢键缔合而吸附到微硅粉颗粒表面上.     

具有强Allee效应的半线性椭圆方程正解的存在性和非存在性

研究一个定义在有界光滑区域上的半线性椭圆方程解的问题,这类问题是在对空间生物种群模型的研究中出现的,其中的增长函数具有强Allee效应而且是非齐次的.用变分方法证得,在这个有界光滑区域的一个开集上,如果满足一定条件,那么对足够大的参数,方程至少有两个正解,同时也得到一些非存在性结果.     

模糊S-半置换子群的幂零性

基于文[1]、文[2]中的模糊S-半置换子群的定义及其相关性质,本文通过构造一种递减中心链对模糊S-半置换子群幂零性进行相关研究,并对幂零模糊S-半置子群的同态像进行了相关研究。