硼掺杂增强g-C3N4基单原子催化剂性能的第一性原理研究

单原子催化剂(SACs)以其最大的金属原子利用率和较高的催化活性而备受关注.本文提出了在Mn负载g-C₃N₄单层(Mn/g-C₃N₄)中进行B掺杂的方案来提升单原子催化剂的光催化活性,并利用第一性原理对Mn/B-g-C₃N₄单原子催化剂的晶体结构,电子结构,带边位置和光学性质进行计算.计算结果表明B掺杂具有较强的结构稳定性,带隙变小,同时带隙中出现杂质能级,导致吸收边向可见光区发生红移,提高了g-C₃N₄在太阳光下光吸收能力和光催化活性,研究结果为制备高效的g-C₃N₄基光催化SACs提供了理论指导.     

Hamilton formalism and variational principle construction

It is widely accepted that a variational principle cannot be constructed for an arbitrary differential equation; a rigorous mathematical condition shows which equations can have a variational formulation. On the other hand, the importance for variational principles in various fields of physics resulted in several methods to circumvent this condition and to construct another type of variational principles for any differential equation. In this paper the common origin of the considered methods is investigated, and a generalized Hamiltonian formalism is formulated. Additionally, constructive algorithms are given by different methods to construct variational principles. Simple examples are presented to make construction methods more transparent: several Lagrangians are constructed for the different forms of the Maxwell equations and for the extended heat conduction equation.     

非晶碳薄膜振动拉曼光谱的第一性原理研究

采用基于第一性原理的赝势平面波方法,对3个不同密度(2.6,2.9和3.2 g·cm-3)非晶碳结构的振动态密度和振动拉曼光谱进行了研究。结构模型由快速“液体-淬火”方法模拟得到,振动频率和本征模由线性响应理论决定,拉曼耦合张量由有限电场方法计算。计算结果表明：当密度从2.6增加到3.2 g·cm-3时,sp3碳含量从50%增加到84.4%,G峰向高频区偏移,D峰和G峰的强度之比I_D/I_G减小,T峰向低频区偏移且T峰和G峰的强度之比I_T/I_G增大。该结果与实验结果显示出很好的一致性。依据原子振动的分析结果证实：拉曼光谱的G峰和D峰均来自于sp2碳原子的振动贡献,且G峰是由任何成对的sp2碳原子的伸缩振动产生的,T峰来自于sp3杂化碳原子的振动贡献,G峰和T峰峰位随结构的色散是由键长变化导致的。     

锯齿型石墨烯纳米带用于锂硒正极材料性能的第一性原理研究(英文)

硒-石墨烯体系是一种新型的锂离子电池正极材料, 引起了广泛的关注. 通过第一性原理的计算, 发现单个Se原子和Sen (n=2,3,4,6,8)团簇都更偏向于吸附在锯齿型石墨烯纳米带(ZGNRs)的边缘位置. 此外, 研究了锂吸附在Sen@ZGNRs (n=1,2)上的理论容量. Se1@ZGNRs系统显现出比Se2@ZGNRs更好的容量. 本文不仅从理论上阐述了Li、Se原子与ZGNRs之间的吸附行为, 而且从Se原子数的角度出发, 为提高锂硒正极材料的性能提供了新的策略.     

空间四波导的传输特性分析与应用

借助于Marcatili原理,将二维分布的空间四波导分解为波导横截面上两个垂直的五层平板波导的组合,提出适于用分离变量处理的解析模型。利用微扰方法对模型与实际结构的偏差进行了一级修正,给出了传播常量的一级和二级近似表达式、静态模场分布、耦合系数以及传输特性公式,并比较了此方法与有限差分直解波动方程和光束传输两种数值方法的计算结果,探讨了该模型的适用性和优点,并检验了其精确性。应用该理论设计了包含光纤到户交换机常用的1.31μm,1.49μm,1.55μm波长的四波长粗波分复用器件,其插入损耗为0.68 dB,通过进一步优化分离的输出端口和波导结构可以获得更好的性能。     

摩擦约束塑性力学变分不等原理的半反推法

带摩擦约束的弹塑性接触问题,由于摩擦约束条件是一种判别性的条件,它的变分问题的逆问题的研究比较困难。本文对弹塑性接触力学中的变分不等问题的逆问题进行了研究,改进了半反推法并将其应用到弹塑性变分不等原理的研究中,导出了摩擦约束弹塑性增量广义变分不等原理中的能量泛函,消除了用拉氏乘子法可能产生的临界变分现象,在证明中,巧妙地处理了增量表示的接触摩擦边界条件,避免了使用非线性泛函分析和凸分析,简化了证明。     

离子色谱法测定辛辣食品中的SO32-(SO2)含量

采用阴离子色谱-抑制电导检测器测定姜、蒜、辣椒、芥末、洋葱等带有辛辣气味的含硫食品中的亚硫酸盐(二氧化硫)残留量,采用酸性条件下的水蒸气蒸馏方法对样品进行提取纯化。线性范围为1．0～160．0mg／kg,回收率为80％～110％,满足出口食品检测要求。该方法适用于出口脱水菜和袋装水煮菜中SO3^2-(SO2)的测定。     

Effect of spin polarization for hydrogen adsorbed on Si(111)(1×1) surface: First‐principles calculations

The role of spin polarization on adsorption of atomic and molecular hydrogen on Si(111)(1×1) surface is examined by comparing the results of the local spin density approximation (LSD) and those of the local density approximation (LDA). A large improvement of the adsorption energies (around 0.8 eV/H) was found for the H atom adsorbed on Si(111)(1×1) surface. The inclusion of spin polarization reduces the overbinding between the H atom and the silicon surface and its effect is much more pronounced when the H atom is far away from the surface. Despite of the large changes in the adsorption energies, the main character of the potential energy surface of the H atom on Si(111)(1×1) surface is retained. An opposite effect is found in the charge‐density‐transfer map of LSD results as compared to LDA results for the H atom approaching the surface through the H3 path, in which the H atom loses electrons rather than gains electrons from the surface. The fact that the H atom tends to lose electrons in the silicon bulk has already been reported by the experimental studies for the behavior of the H atom in the p‐type silicon. For the molecular hydrogen on Si(111)(1×1) surface, the effect of the spin polarization is so small that it can be neglected. © 2000 John Wiley & Sons, Inc. Int J Quant Chem 79: 47–55, 2000     

单位阶跃函数在广义Fourier变换中的屏蔽效应

对u(t)在广义傅氏变换的作用进行了探讨,并给出了半屏、翻掩、隐匿、零点对应和对称等相关定理.     

基于第一性原理的Si/SiC、Al/SiC界面成键特性和结合强度对比研究

采用半固态搅拌铸造法制备Al Si7-Si C复合材料,并利用真空压铸工艺实现了其近净成形,结合第一性原理计算方法研究了共晶Si对Si C颗粒和基体界面结合强度的影响.结果显示,在Al Si7-Si C复合材料中,发现较为严重的共晶Si偏析现象,当Si C颗粒同时处于共晶Si和α-Al边界时,形成了少量的共晶Si夹杂、被大量共晶Si包裹、完全被共晶Si包裹三种典型的界面.第一性原理计算结果显示,在C端和Si端的Si/Si C界面中,弛豫后top Si¹配位方式具有最大的粘附功,与Al/Si C界面相比,Si/Si C界面具有更高的结合强度.Si偏析相提高了界面处的电荷密度,因而具有更好的界面结构稳定性.