Pt/TiO2-Al2O3整体式催化剂的制备及甲醛废气催化氧化

以Al₂O₃-TiO₂混合物为载体,采用过量浸渍法负载Pt制备出催化剂涂层,再将其涂覆到堇青石蜂窝载体上制备了整体式催化剂,利用N₂吸附/脱附、XRD、NH₃-TPD、SEM-EDS表征。研究了催化剂涂层中TiO₂含量和Pt负载量对甲醛去除率的影响。结果表明：TiO₂的含量为5wt%,Pt的负载量为1wt%的整体式催化剂在室温（5~35 ℃）、甲醛气体进口浓度为50~300 mg·m^-3和体积空速为10000 h^-1的条件下,甲醛去除率达98.4%以上。连续反应150 h之后催化剂仍可保持良好催化活性。      

耐水钛系催化剂的合成及其在聚对苯二甲酸丁二醇酯合成中的应用

以钛酸四丁酯、柠檬酸或乳酸和氢氧化钾为原料在水中合成了一系列α-羟基酸钛催化剂,¹³C NMR、HR-MS(ESI)和元素分析表征。结果表明：α-羟基酸钛催化剂主要含柠檬酸或乳酸的α-羟基和α-羧基与钛离子形成的五元螯合环三配体配合物。其中,采用柠檬酸与TBT在氢氧化钾参与条件下制得的CTK-312催化剂,能够合成特性粘度高达1.268 dL·g^-1的PBT。      

催化还原降解Cr(Ⅵ)

工业化的快速发展导致含有六价铬(Cr(Ⅵ))的废水排放量日益增加,Cr(Ⅵ)的毒性和高流动性造成极大的环境污染问题。将Cr(Ⅵ)还原成低毒性和低流动性三价铬(Cr(Ⅲ))是当前的有效处理方式之一。与传统方法相比,利用太阳光、电和微波等驱动氧化还原反应进行Cr(Ⅵ)降解,无催化剂消耗,还原剂用量少,且不会造成二次污染和有限资源损耗,成为处理Cr(Ⅵ)污染的有效解决方案。基于此,本文综述了光催化剂、电催化剂及微波催化剂等在还原Cr(Ⅵ)领域的应用现状,在总结分析前人研究成果的基础上,对今后Cr(Ⅵ) 催化还原技术的研究方向和重点进行了展望。     

基于非贵金属氧还原催化剂的质子交换膜燃料电池性能

质子交换膜燃料电池的成本和寿命问题是制约其商业化的主要瓶颈. 开发高效稳定的新型非铂氧还原催化剂是降低电池成本的重要途径. 过渡金属-氮-碳型非贵金属催化剂具有较高催化活性、资源丰富、价格低廉等优点, 被认为是未来最有希望替代铂的氧还原催化剂. 本综述从催化剂的设计构筑、催化层结构优化以及电池测试等方面, 对过渡金属-氮-碳型非贵金属催化剂的国内外最新研究进展进行了重点讨论, 并对未来其发展趋势提出展望.     

含钒杂多酸催化发烟硫酸中甲烷液相部分氧化反应

 以H5PV2Mo10O40 为催化剂,在发烟硫酸中进行了甲烷液相部分氧化,考察了催化剂用量、反应温度、反应时间和发烟硫酸浓度等工艺条件对反应收率的影响. 甲烷在反应中首先转化为硫酸甲酯,硫酸甲酯随后水解为甲醇. 对于甲烷液相部分氧化反应,发烟硫酸中游离的SO3是非常重要的影响因素. 在工艺条件为催化剂用量7.0 mmol, 反应温度473 K, 反应压力3.5 MPa, 反应时间3 h和发烟硫酸中SO3含量50%时,甲烷转化率可达48.5%, 目的产物甲醇收率为41.5%.     

改善Rh基催化剂上CO加氢生成C2含氧化物性能的本质及途径

 从CO加氢反应的热力学出发,分析了C2含氧化合物生成反应的途径和机理,阐述了改善Rh基催化剂上生成C2含氧化合物性能的本质以及实现的途径. 结果显示,相对于CO加氢生成烃类的反应,乙醇、乙醛和乙酸等C2含氧化合物的生成在热力学上是极为不利的; 最重要、最有效的提高C2含氧化合物生成活性的手段是开发具有高选择性的催化剂. 通过对浸渍方法和还原条件的选择,适当地抑制了Rh-Mn-Li-Fe/SiO2催化剂加氢活性,最终改善了催化剂的加氢性能,使得甲烷选择性降至6.3%, 而生成C2含氧化合物的选择性达到91.6%, 且保持有较高的时空收率.     

氧化铝的改性及其在合成气直接制二甲醚反应中的应用

 采用浸渍法制备了经硼、磷和硫的含氧酸根阴离子改性的γ-Al2O3, 以其为甲醇脱水活性组分,与铜基甲醇合成活性组分CuO-ZnO-Al2O3组成双功能催化剂,并在连续流动加压固定床反应器上考察了催化剂对合成气直接制二甲醚反应的催化性能. 结果表明, SO2-4改性可以显著提高γ-Al2O3的甲醇脱水活性,从而提高产物中二甲醚的选择性和一氧化碳的转化率. 此外,还详细研究了SO2-4改性条件如SO2-4含量、焙烧温度及前驱物种类的影响. 结果表明,当SO2-4含量为10%, 焙烧温度为550 ℃时,二甲醚的选择性及一氧化碳的转化率最高; SO2-4前驱物的种类对其改性效果的影响很小.     

不同直径碳纳米管的抗电化学氧化性

本文比较了由化学气相沉积法制备的不同直径(在100 nm以内)的多壁碳纳米管(CNT)的抗电化学氧化性.将CNT电极于1.2 V(vs.RHE)下电氧化120 h,记录氧化电流~时间变化曲线;X射线光电子能谱(XPS)分析氧化前后CNT的表面化学组成.结果表明,随着CNT直径的减小,其氧化电流降低,但其中以为10~20 nm的CNT电极氧化电流最小,表面氧的增量也最小,即被氧化的程度最低,抗电化学氧化性最强.根据不同直径CNT的缺陷位、不定型碳的丰度和碳原子的应力能,分析了其抗电化学氧化性差异的原因.     

原位同步辐射红外关联谱学技术研究界面电化学反应过程

电化学界面动力学决定了所有电化学反应性质.从原子和分子水平上多维度原位观察电极的表界面电化学反应动态过程对于典型的电化学储能技术(电解槽、燃料电池)中催化剂的结构设计、合成和筛选具有重要意义,但是复杂的电化学界面以及微量、快速的反应中间态信号给界面电化学反应动态过程研究带来了极大的挑战.同步辐射傅里叶变换红外光谱(SR-FTIR)具有独特的分子指纹识别功能,可以用来确定电化学界面的活性物质,结合对纳米材料的局部原子结构高度敏感的同步辐射X射线吸收精细结构(SR-XAFS)光谱可以开展界面电化学反应过程的实时动态研究,有助于指导设计用于高效高能量密度能源系统的先进电催化剂.本文基于近年来本课题组的研究工作,系统地介绍了获得高质量的电化学反应过程中同步辐射红外关联谱学实验结果的策略,及其应用于电催化反应动态过程研究成果,其中主要选用当前热门的金属有机框架(MOF)纳米材料以及金属单原子催化剂(SACs)作为研究对象.最后,对原位同步辐射实验方法发展及其针对电化学反应动态过程的研究进行了展望,旨在通过揭示电化学反应的动态机理来指导和合成高效稳定的催化材料.     

有机酸配合剂对CuZnAl催化剂结构和性能的影响

以小分子有机酸(柠檬酸、草酸、酒石酸)为配合剂,乙二醇为胶凝剂,采用完全液相法制备系列CuZnAl催化剂,在浆态床反应器中进行CO加氢性能测试.利用XRD、H2-TPR、NH3-TPD、N2物理吸附等方法对其结构进行表征,考察有机酸配合剂对催化剂结构性能的影响.结果表明,改变小分子有机酸种类及用量可以调变催化剂表面酸量...