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991.
为优化石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化剂的结构,改善其对污染物的降解性能,本文以三聚氰胺为前驱体,通过高温煅烧和热氧化剥离制备了二维石墨相氮化碳(2D-C3N4),并用光还原法一步合成纳米银/二维石墨相氮化碳/还原氧化石墨烯(Ag/2D-C3N4/rGO)复合光催化剂。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、光致发光光谱(PL)、X射线光电子能谱(XPS)、氮气吸附脱附等温曲线(BET)等对材料进行表征。 以头孢曲松钠为目标污染物,探究pH值、催化剂用量、头孢曲松钠初始浓度等因素对催化剂的吸附、降解性能的影响,并探究降解反应机理。 当pH=6.0,催化剂用量为0.3 g/L,头孢曲松钠初始浓度为10.0 mg/L时,复合材料对头孢曲松钠的降解率可达到89.1%。 催化剂的稳定性较强,具有实际应用价值,可用于处理含头孢类抗生素的废水。 相似文献
992.
本文采用市售纳米硅为硅源,以软化点低、得碳率高、价格便宜的煤沥青作为碳源,通过两步包覆法制备了煤沥青基硅/碳(Si/C/C)复合物,并研究其作为锂离子电池负极材料的电化学性能。 结果表明,所得复合物的粒径在300~350 nm间,Si纳米粒子被C包覆并相互连结成C-Si-C网络结构,其中Si含量为27%的硅/碳复合物(Si/C/C-27%)作为锂电池电极材料表现了良好的储锂性能。 在0.1 A/g的小电流密度下,Si/C/C-27%的放电比容量为1281 mA·h/g;在3 A/g的大电流密度下,其放电比容量仍能保持在582 mA·h/g,表现了良好的倍率性能。Si/C/C-27%在2 A/g的电流密度下经过100次的循环后其比容量保持率为76.61%,表现了良好的循环稳定性。 相比于煤沥青基碳的一次包覆所得的硅/碳复合材料(Si/C),Si/C/C有效提高了Si纳米粒子的导电性并抑制了其在嵌锂和脱锂过程中的体积膨胀。 本文提出的二次包覆的新方法为制备具有优异电化学性能的锂离子电池负极材料提供了新的研究思路。 相似文献
993.
以天然物质石斛为原料,一步水热法合成高荧光量子产率的氮掺杂碳点(NCDs),通过透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见光吸收图谱(UV-Vis)及荧光光谱(PL)对合成的NCDs进行表征。 实验结果显示合成的NCDs发强烈的蓝色荧光,呈现为球形或准球形,均匀分散,尺寸范围在1~5 nm;其表面含有丰富的COOH、OH和NH2等水溶性基团,最佳激发和发射波长分别为350和435 nm,且具有良好的发光稳定性。 通过测定,合成的NCDs的荧光量子产率高达29.19%。在pH=7.4的缓冲溶液中测定不同物质对NCDs的荧光影响,相同条件下发现只有阿莫西林能够对NCDs荧光进行明显猝灭,表明合成的NCDs可选择性的识别阿莫西林,通过NCDs的荧光强度变化构建一种可灵敏检测阿莫西林的传感器,检测线性范围为2.6~30 μmol/L,检出限为0.15 μmol/L。 相似文献
994.
利用多壁碳纳米管具有较低的还原电位,以多壁碳纳米管作为还原剂和负载基底,通过无电沉积法制备了负载纳米金粒子的碳纳米管催化剂。此种材料具有更多的活性位点,避免了纳米金粒子表面保护剂的存在造成其催化活性降低的缺陷,发现其对典型黄酮类化合物-芦丁和黄芩苷具有良好的电化学催化性能和较高的灵敏度,并将其应用于电化学分析检测黄酮类化合物。 相似文献
995.
基于S-型光催化机制CuInS2内嵌中空凹面氮化碳光催化分解H2O制H2(英文) 总被引:1,自引:0,他引:1
光催化解离H2O合成H2是绿色可再生的太阳能光子能量转换策略之一.目前,增强光催化材料对太阳能光子的捕获并将之有效利用仍然是一个具有挑战性的课题.光催化解离H2O反应包括三个过程:太阳能光子能量促使光生电子在半导体材料带隙中的跃迁;光生电子定向传输;光生电子与吸附在半导体材料表面的H2O分子发生反应.第一过程需要强的太阳光子捕获能力以产生足够的光生载流子;第二、三过程在动力学上反映了光生载流子在各个竞争过程中能否有效利用的问题,如光生电子迁移与H2O作用的速度很慢(~μs),而电子与空穴的复合速度快(~ps).目前研究者很难协调半导体材料的电学和光学特性以满足光生载流子在热力学和动力学两方面的要求.g-C3N4是由C、N原子通过sp2杂化组成的二维π共轭体系.当g-C3N4结构偏离二维平面时,共轭体系的π电子由凹面迁移到凸面,促使凹、凸面形成表观电势差,有利于电子的定向传输.本文通过卷曲sp2杂化离域均三嗪体系偏离二维平面,得到空心凹面g-C3N4结构,便捷地优化了半导体的电子结构.将CuInS2嵌入生长于空心g-C3N4的凹面,所构成的半导体光催化材料CuInS2@C3N4展现了增强的光捕获能力,以及电子定向传输转移能力.结合XPS、光电流测试、电化学阻抗谱、稳态及瞬态荧光等表征手段揭示空心g-C3N4凹、凸面表观电势差驱动光生电子以S-型光催化作用机制从CuInS2的Cu 2p向g-C3N4的N 1s的路径转移.因而,所构建的CuInS2@C3N4在可见光激发下产氢效率提高到373μmol·h^?1·g^?1,其产氢效率分别是二维平面g-C3N4负载1 wt%Pt和3 wt%Pd效率的1.57倍和1.35倍,表明空心g-C3N4凹、凸面电势差可以显著地促进光生电子分离和利用率,从而提高光催化解离水制氢效率.本文可增强g-C3N4的可持续太阳能转换性能,也适用于其他半导体材料以替代贵金属光催化体系,降低光催化产氢技术成本,促进光催化技术的应用. 相似文献
996.
近几年过一硫酸盐(PMS)活化技术备受关注,其中利用太阳能活化PMS具有可持续和环保的优势,但PMS本身不吸收可见光.因此,本文提出利用具有可见光响应的石墨相氮化碳(g-C3N4)激发产生光电子进而活化PMS.首先利用三聚氰胺前驱体通过热缩聚法制备g-C3N4,通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见光漫反射(UV-Vis)、荧光光谱(PL)、透射电镜(TEM)、N2吸附脱附测试(BET)、电化学等一系列方法对g-C3N4进行表征,研究其表面性质及光学性能.结果显示, g-C3N4具有典型的片层结构和可见光活性,禁带宽度为2.7 e V.本文选取光惰性的内分泌干扰物邻苯二甲酸二甲酯(DMP)为目标污染物,系统地研究了其降解动力学和降解机理.研究发现,在短波紫外光(254和300nm)照射下,直接光解和·OH参与的反应机理能实现DMP的光降解,而在可见光照射下g-C3N4介导的光催化过程不能使DMP分解;但当添加PMS时,体系主导自由基由·O2–转化为SO4·–和·OH,从而实现DMP的有效降解和矿化.研究还发现,高浓度的PMS和高剂量的g-C3N4均可以提高PMS的活化量和相应的DMP降解效率,但提高催化剂剂量的方式能更充分的利用PMS.尽管高浓度的DMP阻碍了PMS和光催化剂g-C3N4的有效接触,但可以提高PMS的利用率.当p H低于零电荷点(5.4)时, DMP的降解效率较高.此外,使用两种淬灭剂(乙醇和叔丁醇)与DMP进行竞争性实验,结合电子自旋共振检测,表明SO4·–和·OH都是体系主要的自由基.此外,还对g-C3N4的可持续性能进行考察,四次循环实验结果显示,该催化剂具有良好的可重复利用性.对DMP降解进行总有机碳测定,发现降低了19%.最后,利用液相色谱质谱联用对DMP降解产物进行定性定量分析,发现DMP主要通过SO4·–和·OH对苯环的攻击以及脂肪族链的氧化断键这两种途径进行降解.综上可见,利用可见光激发g-C3N4产生的光电子能有效活化PMS降解顽固型有机污染物,可为实现太阳能活化PMS技术提供有力的技术参考. 相似文献
997.
998.
Ellen Fast Dr. Alexander Schlimm Irene Lautenschläger Kai Uwe Clausen Dr. Thomas Strunskus Carina Spormann Prof. Dr. Thisbe K. Lindhorst Prof. Dr. Felix Tuczek 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2020,26(2):485-501
Self-assembled monolayers (SAMs) decorated with photoisomerizable azobenzene glycosides are useful tools for investigating the effect of ligand orientation on carbohydrate recognition. However, photoswitching of SAMs between two specific states is characterized by a limited capacity. The goal of this study is the improvement of photoswitchable azobenzene glyco-SAMs. Different concepts, in particular self-dilution and rigid biaryl backbones, have been investigated. The required SH-functionalized azobenzene glycoconjugates were synthesized through a modular approach, and the respective glyco-SAMs were fabricated on Au(111). Their photoswitching properties have been extensively investigated by applying a powerful set of methods (IRRAS, XPS, and NEXAFS). Indeed, the combination of tailor-made biaryl-azobenzene glycosides and suitable diluent molecules led to photoswitchable glyco-SAMs with a significantly enhanced and unprecedented switching capacity. 相似文献
999.
作为一种新型非金属材料,石墨相氮化碳以其独特的优点,如简单的制备方法、优良的化学及热稳定性、良好的生物兼容性和无毒性等,受到越来越多的关注。石墨相氮化碳及其复合材料目前已被广泛应用于电催化、光催化、生物成像等领域。由于具有大的比表面积,同时又是富电子的疏水材料,石墨相氮化碳相关材料被认为是一种理想的样品前处理吸附剂。该文探讨了近年来石墨相氮化碳及其复合材料作为固相萃取、分散固相萃取、磁性固相萃取、固相微萃取吸附剂在样品前处理中的应用,并对未来的发展趋势和应用前景进行了展望,以期为相关领域的研究提供帮助。 相似文献
1000.
依次用溶剂热法和水热法制备得到暴露(101)晶面的八面双锥体二氧化钛OBP-TiO2和不同碳负载量的N-CDs/OBP-TiO2复合催化剂,以及暴露(001)晶面的纳米片二氧化钛TNS和不同碳负载量的N-CDs/TNS复合催化剂。利用TEM、XRD、XPS等表征手段对这2类复合催化剂的形貌结构、化学成分等作了鉴定。系统研究了碳量子点负载量对可见光降解RhB的光催化性能影响。实验发现,由于N-CDs的加入,均能较大提高2类复合催化剂的光催化性能。(101)高裸露晶面N-CDs/OBP-TiO2比(001)高裸露晶面N-CDs/TNS的光催化活性高。 相似文献