中空纤维Au-CeZr/FAU催化膜的制备及在富氢气氛CO选择性氧化反应中的应用

采用浸渍法制备了一系列不同Ce/Zr掺杂比例的FAU分子筛膜, 并进一步负载纳米金, 制备了Au-CeZr/FAU催化膜. 对催化膜的微观形貌及结构进行了表征, 并对其在富氢气氛中催化CO优先氧化性能进行了研究. H₂-TPR结果表明, Ce/Zr掺杂比为1∶1时制得的催化膜Au-Ce₁Zr₁/FAU具有最好的被还原能力, 更有利于Au的分散与还原; O₂-TPD结果表明, 该样品的氧物种比其它样品上的氧物种活性更高. 更好的被还原性能和更高的氧物种活性使得制备的Au-Ce₁Zr₁/FAU催化膜性能最佳, 在60 ℃时CO转化率与O₂选择性可以同时达到100%, 并且在经过10次热循环测试后仍然可以保持稳定的催化性能.     

Pt单原子催化剂的构建和应用

不同于纳米和亚纳米催化,单原子催化在负载极低金属含量的同时能极大地提高金属原子的利用率,具有更优越的催化性能。单原子催化剂（SACs）是一种特殊的负载型金属催化剂,指载体上的所有金属组分都以单原子分散的形式存在。当催化剂的尺寸是单原子级别时,其原子利用率达到了百分百,此时其能级结构、电子结构会发生根本性变化,表面自由能急剧增大,催化活性随之增加;但孤立的金属单原子容易聚集导致催化活性下降,因此能锚定单原子的载体尤为重要。载体既可以起到固定单原子的作用,又可以协同单原子提高反应催化活性,是催化领域的研究前沿。本文基于Pt单原子催化剂具有贵金属用量少、活性高、稳定性好、金属-载体相互作用强等优点,介绍了Pt单原子的几种载体,包括氧化物材料,有机金属框架（MOF）材料,碳基材料以及其他材料。对Pt单原子的表征方法以及Pt单原子催化剂在电催化析氢反应（HER）,氧还原反应（ORR）,CO氧化及其他方面的应用进行了概述,对Pt单原子材料的发展趋势进行了展望。     

金属卤化物钙钛矿光催化材料研究进展

发展绿色、环保、可持续的化学过程是当今环境、能源、化学学科面临的重大挑战。太阳能驱动光催化实现化学燃料制备、降解环境污染物、高附加值产物转化是解决目前面临的能源和环境问题的一条有效途径。近年来,金属卤化物钙钛矿材料作为一种新型高效的光催化材料受到了广泛关注。本文系统地阐述了金属卤化物钙钛矿材料在光催化析氢、光催化CO₂还原和光催化有机物转化中的研究进展,讨论了金属卤化物钙钛矿的光催化作用机理和面临的困难,最后对金属卤化物钙钛矿光催化材料的发展方向进行了分析和展望。     

大功率TEA CO2激光器系统中电磁干扰的抑制

大功率TEA CO2激光器系统产生的强电磁干扰主要来源于激光器主放电回路、脉冲火花开关和电源。这种强电磁干扰使大功率TEA CO2激光器控制子系统出现数据混乱、显示屏帧频滚动及功率模块损坏等电磁兼容问题。对大功率TEA CO2激光器系统中产生强电磁干扰的部位和干扰途径进行了测试及分析。通过调整放电回路的参数降低电磁干扰强度,采用埋入式同轴高压电连接器专利技术对主放电回路进行屏蔽,控制子系统选用PLC为控制核心及屏蔽滤波,软件中输入及输出程序的抗干扰设计等措施,有效地抑制了干扰电磁波在系统内外的传播,解决了大功率TEA CO2激光器系统电磁兼容问题。结果表明:主动降低电磁干扰强度和对电磁干扰源进行屏蔽,提高控制子系统硬件抑噪能力等措施,是抑制电磁干扰,保证激光器控制子系统硬件不受损坏的主要手段。软件抗干扰,是硬件抑制电磁干扰措施的补充和延伸,能使激光器系统具有很高的可靠性。     

Stripping of uranium from an ionic liquid medium by TOPO-modified supercritical carbon dioxide

UO2+2, which is extracted from the aqueous phase into the 1-ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide(C2mim NTf2) ionic liquid phase with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide(CMPO), can be stripped by supercritical CO2. Trioctylphosphine oxide(TOPO), the modifier added to the supercritical CO2 phase, enhances the stripping efficiency by up to 99%.     

焙烧温度对Ni/CaO-Al2O3结构及其催化重整性能的影响

采用共沉淀法制备了一系列具有类水滑石结构前驱体的Ni/CaO-Al₂O₃复合催化剂，考察了制备过程中焙烧温度对复合催化剂结构及性能的影响。结果表明，焙烧温度可调控活性组分Ni与载体之间的相互作用力，进而调变复合催化剂的比表面积、活性组分Ni的颗粒粒径。当焙烧温度为700 ℃时，Ni与载体之间相互作用力适宜，复合催化剂具有最大的比表面积（21.42 m²/g）和最小的Ni颗粒粒径（19.51 nm）；该复合催化剂在CO₂吸附强化CH₄/H₂O重整制氢过程中可得到98.31%的H₂浓度和94.87%的CH₄转化率，循环10次后，H₂浓度仍能保持在97.35%以上。这是因为大的比表面积为反应提供了更多的活性位点，利于CO₂吸附过程的强化，而小的Ni颗粒粒径提高了复合催化剂的抗烧结能力。     

耦合氧化石墨烯的N掺杂Bi_2O_2CO_3微球光催化性能增强机制(英文)

光催化作为一种环境友好技术,在解决环境污染和能源匮乏问题方面展现出巨大应用潜力.TiO_2因其化学稳定性、无毒和低成本被广泛应用于能源转换和污染物降解等领域,但其快速的电子-空穴复合与低太阳能利用率等限制了其在光催化中的潜在应用.因此,寻找新的有优越可见光活性的催化剂是一个挑战.最近,(BiO)_2CO_3因其独特的形貌、化学稳定性和较高的催化效率成为有前景的光催化剂.然而,(BiO)_2CO_3较大的带隙限制了对太阳光的利用,快速的电子-空穴复合阻碍了光催化性能的提高.因此,提高(BiO)_2CO_3的光催化效率是当务之急.近期研究表明,通过与氧化石墨烯杂交提高载流子的分离能力,可有效增强光催化性能.基于此,我们设计并合成了一种氮掺杂的(BiO)_2CO_3与氧化石墨烯(GO)耦合的新型光催化剂(N-BOC-GO).首先,通过一步水热法合成了N-BOC-GO微球.N-BOC-GO光催化剂对NO可见光光催化去除性能达到62%.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)和光致发光光谱(PL)等表征手段研究了N-BOC-GO的光催化性能增强机制.从N-BOC-GO的XRD谱中没有发现GO的衍射峰,说明加入的GO分散度高;N-BOC-GO中的BOC晶格参数没有发生变化,说明GO没有进入BOC晶格,但加入GO增强了N-BOC的结晶度.XPS结果表明,与N-BOC相比,N-BOC-GO的峰位置发生了明显位移,表明N-BOC和GO之间存在强相互作用.此外,FT-IR和拉曼光谱证明了在复合物中存在GO.SEM表明,N-BOC规则地团聚成微球,且微球被固定在有褶皱的GO片上.这说明GO与N-BOC的作用是静电作用或物理作用,在光激发过程中有利于N-BOC微球上的电子转移到GO片上.UV-Vis图谱中,N-BOC-GO表现出明显增强的可见光吸收,说明加入GO会明显提高N-BOC的吸收能力.此外,3D分层结构会通过SSR效应提高光吸收.从PL图可以发现,N-BOC-GO的电子-空穴复合明显下降,说明GO可以转移电子从而提高光催化性能.结合前面的分析,我们提出了N-BOC-GO光催化剂3D分层结构的形成和性能增强机制.在水热过程中,通过分子间相互作用使N-BOC自组装成块,随后在表面能最小化的作用下转化成3D微球.加入GO后,N-BOC和GO通过物理吸附使得N-BOC微球均匀分散在GO上,最后N-BOC-GO的形貌类似于玫瑰花和其叶子的组合.在可见光照射下,N-BOC产生电子-空穴对,电子从N-BOC表面转移到GO表面,表明GO可作为电子的收集者和传递者以有效分离电子-空穴对,延长载流子寿命.N-BOC价带上的空穴可以直接氧化NO或产生?OH氧化NO.此外,由于GO独特的特征,光催化反应发生在N-BOC催化剂表面和GO片上,从而提高了反应空间位点.故引入GO于N-BOC体系中可有效分离光生载流子和提高反应活性位点,从而显著提高可见光催化性能.