First-principles local density approximation （LDA）＋U and generalized gradient approximation （GGA） ＋ U studies of plutonium oxides

The electronic structures and properties of PuO2 and Pu2O3 have been studied according to the first principles by using the all-electron projector-augmented-wave （PAW） method. The local density approximation （LDA）＋U and the generalized gradient approximation （GGA）＋U formalisms have been used to account for the strong on-site Coulomb repulsion among the localized Pu 5f electrons. We discuss how the properties of PuO2 and Pu2O3 are affected by choosing the values of U and exchange-correlation potential. Also, the oxidation reaction of Pu2O3, leading to the formation of PuO2, and its dependence on U and exchange-correlation potential have been studied. Our results show that by choosing an appropriate U it is possible to consistently describe structural, electronic, and thermodynamic properties of PuO2 and Pu2O3, which enable the modelling of the redox process involving Pu-based materials.     

中子多重性钚-铀部件质量测量系统及实验进展

为了对核弹头中拆卸下来的和处于库房存储状态的核部件的质量进行无损测量,搭建了一个由32根3He正比计数管和方型高密度聚乙烯慢化腔体构成的中子多重性探测器,采用8通道电子学处理器件进行中子脉冲信号分析,基于5组252Cf中子源对中子多重性探测器进行标定,验证了自主开发的标定算法,获取了系统标定参数。分别对6个武器级罐装钚部件,7个罐装铀部件进行中子多重性实验测量,实验分析结果显示：基于点模型修正后的钚部件中子多重性质量测量值与标称值偏差小于1.5%,基于双Am-Li源标定曲线法的铀部件质量测量偏差小于5%。     

乏燃料中Pu同位素含量数值模拟

利用燃耗计算程序MCORGS模拟反应堆燃耗与乏燃料中Pu同位素含量之间的关系,通过对轴向上分为20段的重复栅元模型和组件模型进行的燃耗计算,得到压水堆中乏燃料中轴向不同位置燃耗的分布和Pu-239同位素含量的变化,模拟发现Pu-239同位素含量随着燃料棒在堆芯中的位置不同变化很大。同时,对VVER1000组件和压水堆1717组件也进行了燃耗计算,计算发现组件径向不同位置的燃耗有一定差别。轴向上和径向上不同位置的燃耗差别会导致同一批卸载的乏燃料中含有很多低燃耗的燃料区间,这种乏燃料给国际核不扩散带来了巨大的风险,应该加强监管。     

钚氧化物中氢行为的第一性原理研究

通过第一性原理计算和原子级热力学方法,系统研究H、H₂在PuO₂和α-Pu₂O₃中的吸附、扩散和溶解行为.研究发现：氢的上述行为均是吸热过程,但在α-Pu₂O₃与PuO₂中有显著不同：在α-Pu₂O₃中H可自发聚合成H₂,但在PuO₂中H难再聚合;在α-Pu₂O₃中H、H₂均能扩散,通常H会聚合成H₂再扩散,在PuO₂中H₂解离后才能扩散,且PuO₂中H沿高势能面的扩散比α-Pu₂O₃中H₂扩散更容易;在氢压、温度驱动下,氢在α-Pu₂O₃中存在H₂溶解到H+H₂混合溶解机制的转变,平衡气压P_H2远小于H在PuO₂中溶解的情况.基于此,给出PuO₂和α-Pu₂O₃中氢行为的微观图像和PuO₂的阻氢微观机制：PuO₂表面限制H₂解离、渗透,PuO₂块体限制H的溶解,但不阻止H扩散.结合钚氧化层表面氢行为研究获得了钚氢化孕育期的微观机制,为孕育期全过程理论建模提供依据.     

钚体源样品r能谱计算的蒙特卡罗方法

提出了钚体源样品r能谱分步计算的蒙特卡罗模型和方法．采用分步和直接计算两种方法对球壳形钚体源样品的r能谱进行了模拟计算．用实验测量的r能谱验证了计算结果的可靠性，计算结果与实验测量值在10％的误差范围符合,通过对Steve Fetter模型的模拟计算表明：对于外面包有若干屏蔽层的钚体源样品大系统，采用分步方法进行能谱计算，可以使结果快速收敛．     

RuO2电极的XPS和UPS研究

应用XPS和UPS研究了不同烧结温度下制备的RuO_2电极表面组成和价带结构。实验表明,电极表面的O/Ru原子比、I(σ+π)/1(π~*)强度比和π~*结合能随烧结温度升高而增大,意味着费米能级边d电子密度减少和RuO_2更难氧化为活性中间体RuO_4。我们认为RuO_2电极析氧活性中心是缺氧结构而不是RuO_3。解释了电极的电催化活性随烧结温度升高而降低的原因。     

二氧化钚分子激发态结构的外场效应

在相对论有效原子实势近似下,用B3LYP密度泛函方法计算优化得到分子轴方向不同电偶极场(-0.005~0.005 a.u.)作用下,二氧化钚的基态几何结构、电偶极矩和分子总能量.在优化构型下,用同样的基组,采用含时密度泛函(TDDFT)方法(TD-B3LYP),研究同样外电场条件下,对二氧化钚的激发能的影响.计算结果表明,在外场作用下,对PuO₂的前5个激发态电子跃迁光谱属于可见-红外-远红外光谱,波长为501.47~10291.5 nm,这是钚原子的奇异特征;激发能与外电场的关系近似满足Grozema等人提出的关系.     

镎和钚与环境中无机阴离子的配位化学研究进展

镎(Np)和钚(Pu)是核能领域两种重要的锕系元素,其在水溶液中的配位化学对于了解和控制其在水环境中的种态分布和迁移行为具有重要意义.综述了近十几年来国内外Np和Pu与环境中常见无机阴离子在水溶液中的配位化学研究进展,重点阐述了不同价态Np/Pu离子与OH^-、CO₃^2-、SO₄^2-、Cl^-、NO₃^-、F^-、PO₄^3-等阴离子之间形成的配位物种和配位热力学信息,并对该领域存在的关键科学问题和未来发展方向进行了分析和展望.     

球壳型钚部件中子多重性测量点模型修正算法

针对中子多重性测量技术中点模型假设在军控核查情况下存在的局限性,为提高核查可靠度,研究点模型算法在武器级球壳型钚部件测量中的逻辑悖论,提出了点模型修正算法。在点模型算法中引入自发裂变中子和氧化物次生中子的二阶矩及三阶矩修正因子,获取了修正后的点模型公式。利用探测效率和门份额均为1的理想中子多重性探测器,结合蒙特卡罗模拟平台,研究了修正因子与球壳型钚部件质量、泄漏增殖因子的关系,并定量了该关系,提出利用迭代法求解修正后的点模型公式。结合蒙特卡罗方法对修正算法进行了数值验证,与点模型算法结果比较:修正算法能将质量偏差平均值从-4.70%降低至-0.70%,氧化物含量份额偏差平均值从11.45%降低至2.31%。     

聚变-裂变混合堆系统在能源战略中的地位及其设计中若干问题的分析

简要描述聚变-裂变混合堆在长期能源发展战略中的地位,着重计算分析具有不同类型的聚变堆芯和包层的混合堆生产电能和可裂变核燃料的能力,研究不同类型聚变-裂变混合堆与其支持的卫星堆(如压水堆)组合燃料循环系统生产电能的能力.指出以天然铀或贫化铀为燃料,水冷却的包层设计是一种经济可行、技术风险较小的设计方案.