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31.
激光促进异丁烷选择氧化制甲基丙烯酸 总被引:1,自引:0,他引:1
用共沉淀法制备了Fe和Mo的复合氧化物。运用XRD,IR,TPD和LSSR技术研究了其晶体结构,表面构造,化学吸附特性和激光促进异丁烷选择氧化反应性能,结果表明,Fe-Mo-O的主体物相为Fe2(MoO4)3,并有少量的MoO3相;其表面上存在Lewis碱位(Mo=O和Mo0O-Fe键中的O)及Lewis酸位Fe^3+,异丁烷的两个甲基H分别吸附在两个相邻的Lewis碱位(Mo=O)上形成双位分子吸附态;在常压和200度条件下,用一定频率的激光激发Mo=O键1000次,异丁烷的转化率为5.8%,其反应产物是异丁烯,甲基丙烯醛和甲基丙烯酸,其中甲基丙烯酸的选择性为80%,根据实验结果,探讨了激光促进异丁烷选择氧化为甲基丙烯酸的表面反应机理。 相似文献
32.
激光促进LiClO4·Pb3(PO4)2复合物表面上的乙烷氧化脱氢反应 总被引:3,自引:1,他引:2
制备了LiClO4,Pb3(PO4)2和LiClO4·Pb3(PO4)2复合物催化剂,用XRD和IR表征了催化剂的晶相及表面结构,并用化学吸附IR和TPD研究了催化剂样品对乙烷的化学吸附性能,用LSSR考察了乙烷氧化脱氢生成乙烯的反应规律.结果表明,催化剂表面的ClO和PO键是乙烷的主要吸附位.LiClO4与Pb3(PO4)2的相互作用促进了ClO键对乙烷的吸附活化能力.在一定反应条件下,乙烷转化率与体系的能量利用率有关,复合物催化剂比单纯的LiClO4和Pb3(PO4)2可更有效地利用激光光能.温度对LSSR反应有一定的辅助作用. 相似文献
33.
34.
在常规的动力学蒙特卡罗方法(KMC)中,扩散过程的速率往往远大于化学反应,因而造成KMC方法在模拟表面化学体系演化时效率非常低下. 为了解决这一时间尺度分离问题,本文最近发展了扩展唯象动力学方法(XPK). 本文基于加氢反应体系模型,利用新发展的XPK程序包,对XPK方法与常规的KMC方法进行了细致的对比. 为了更全面地说明问题,测试中包含了两条不同的势能曲线,以及多种吸附物之间的相互作用. 对比的内容包括计算消耗、并行效率以及稳态的收敛行为等. 测试结果表明,相比于常规的KMC方法,XPK方法在兼顾精度的同时大大提高了模拟效率. 因而可以预期,XPK方法将成为多相催化理论研究的强有力工具. 特别是在表面吸附物种相互作用有决定性影响的情况下,XPK方法的优势尤其突出. 相似文献
35.
36.
37.
不同孔道结构的氧化硅负载钒氧化物催化丙烷氧化脱氢 总被引:1,自引:0,他引:1
采用固定床微型反应装置,结合催化剂的原位电子自旋共振光谱、程序升温表面反应和紫外漫反射光谱等技术,研究了丙烷氧化脱氢的介孔氧化硅负载钒氧化物催化剂的性能和表面氧物种的状态及其反应性.结果表明,催化剂载体孔结构是影响钒氧物种分散状态乃至催化性能的一个重要因素.SBA-15负载钒氧化物催化剂因具有较大的比表面积和较大的孔径,不仅具有较高的丙烷氧化脱氢催化活性,而且具有较高的丙烯选择性.复合型钒氧化物催化剂表面与V离子相连的晶格氧物种是丙烷氧化脱氢牛成内烯的主要活性物种,载体表面高度分散的钒氧物种具有较高的丙烷氧化脱氢催化活性.负载型钒氧化物催化剂晶格氧物种是丙烷氧化脱氢转化为丙稀的主要活性物种,CO_2分子可以再生钒氧化物催化剂的晶格氧物种,同时它对丙烯的深度氧化作用较弱,因此在负载型钒氧化物催化剂上CO_2氧化丙烷可高选择性地生成丙烯. 相似文献
38.
激光促进甲烷氧化偶联表面反应规律的研究 总被引:9,自引:3,他引:9
采用IR、TPD、选频TEACO2激光等技术,考察了单组分及多组分表面材料上激光促进的甲烷氧化偶联反应.在实验条件下,甲烷在LiClO4/Pb3(PO4)2固体表面上的转化率达到32%以上,生成乙烯的选择性为93%.结果分析表明,晶格氧参与了反应,激光频率是影响激光能量利用的主要因素. 相似文献
39.
从原子水平到微米尺寸,准确控制硅表面结构的精密加工,诸如无序的表面粗糙或者精细的图案,乃是电子元件性能及其可靠性的保证.硅在液中的湿清洗以及硅表面侵刻的电化学反应对硅表面结构的形成具有重要作用.近数十年来,有关阐明和控制硅/溶液界面上复杂的电化学反应及其与表面结构形成的关系已有大量的研究,相关研究成果已在新近编著成书.本文综合有关方面研究资料评述现代硅溶解及其形成的表面结构. 相似文献
40.
采用溶胶-凝胶法制备纳米钙钛矿型复合氧化物催化剂SrTi1-xLixO3-δ(x=0、0.025、0.050),用微型催化反应评价装置结合XRD、TEM、原位ESR和程序升温表面反应(TPSR)等方法,研究甲烷氧化偶联(OCM)纳米SrTi1-xLixO3-δ催化剂结构和催化性能。结果表明,B位掺杂适量的低价Li+离子可优化纳米SrTiO3催化剂低温(~650℃)甲烷氧化偶联催化性能,Li+掺杂量为0.025时获得最高的甲烷转化率和C2选择性。与柠檬酸法制相同组成的常规催化剂相比,SrTi0.975Li0.025O3-δ纳米催化剂具有较优良的低温OCM催化性能和相同温度下更高的C2选择性。SrTi0.975Li0.025O3-δ纳米催化剂优良的催化性能与其表面原子配位不饱和存在F中心相关。 相似文献