稀土基亚纳米材料

亚纳米材料是近年来不断发展的新兴材料.一维亚纳米材料具有独特的类高分子性质,可借鉴高分子的表征和成型方法来研究.例如,羟基氧化钆(GdOOH)亚纳米线通过静电纺丝制成的纤维具有不错的力学强度,可以制成大面积的无纺布;通过湿法纺丝制成的薄膜具有双折射性质,掺入量子点后可发出线偏振荧光.在没有外加手性试剂的情况下,GdOO...     

分子碘催化氧化C(sp3)—H功能化反应的研究进展

现代有机合成中,C—H功能化反应可以用于直接构建各种生物活性骨架以及增加目标分子结构的复杂性,是对传统合成方法的有效补充,其中惰性C(sp3)—H功能化长期以来是该领域的难点.目前,碘试剂己被确定为经济和生态上无害的过渡金属替代品,在具有挑战性的C(sp3)—H功能化反应中已经取得了卓有成效的进展.分子碘与高价芳基碘试...     

BiVO4电催化水氧化制备过氧化氢

以FTO镀层电极为基体,经电沉积制得BiOI镀层后化学法转化得到BiVO4电极,并以BiVO4电极为阳极催化水分子发生二电子氧化过程产生过氧化氢.研究结果表明,碳酸氢盐作为电解质溶液时,对过氧化氢的产生有促进作用.测定结果表明,在2 mol·L-1 KHCO3溶液中,在3.39 V(vs RHE)阳极电位下电解,则过氧...     

Fe3O4/PEI/GO复合材料的制备及其吸附效果研究

以氧化石墨烯(GO)和聚乙烯亚胺(PEI)为反应物,采用共混法制备PEI/GO,然后将Fe_3O_4纳米颗粒分散沉积到PEI/GO表面,得到了复合材料Fe_3O_4/PEI/GO。利用傅里叶红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等方法对该材料进行表征,并研究了其对Cu~(2+)的吸附性能。结果表明,PEI与GO的羧基反应生成了酰胺键,Fe_3O_4成功沉积在GO表面,GO层状结构的规整性被破坏。Freundlich等温吸附模型和准二级动力学模型能更好地拟合Cu~(2+)在Fe_3O_4/PEI/GO表面的吸附过程,说明该吸附主要受化学作用控制,可能是Fe_3O_4/PEI/GO表面的胺基、羧基、羟基等活性基团与Cu~(2+)发生了离子交换或络合反应所致。     

V2O5纳米片固载Pt纳米粒子催化剂的构建及其增强催化空气氧化脱硫性能

以铂系金属为代表的贵金属催化剂在工业反应中通常表现出优异的催化性能,这是因为其具有独特的d带电子结构和较高的价电子比.近年来,由于大气排放法规愈发严苛,铂系贵金属催化剂在催化空气氧化燃油脱硫方面的研究引起了广泛关注.在该催化反应中,铂系金属纳米粒子可以有效活化空气中的氧气,产生的活性氧物种可以将油品中的噻吩类硫化物氧化为其对应的强极性砜类物质,从而可以将其从非极性的油品中分离出来,有效实现油品中硫化物的深度氧化脱除.然而,在反应过程中铂系贵金属纳米粒子易发生流失和烧结,从而导致催化剂的失活.因此,急需寻找一类可以有效固载铂系贵金属纳米粒子的载体.在目前已报道的众多载体中,以ZrO₂、TiO₂、CeO₂、ZnO等为代表的过渡金属氧化物引起了广泛的关注.通常认为,铂系贵金属纳米粒子的d轨道电子和过渡金属氧化物之间可形成金属-载体强相互作用.然而,目前所使用的过渡金属氧化物载体的比表面积较小,从而导致铂系贵金属纳米粒子难以有效且均匀地分散于其表面.本文采用热膨胀气相剥离法制备了超薄V2O5纳米片,并通过超声辅助沉积法将Pt纳米粒子固载于其表面,从而得到一系列可高效活化空气氧化脱硫的催化剂(Pt NPs-n/V₂O₅纳米片).通过电感耦合等离子体光谱、高倍透射电镜、原子力显微镜、X射线光电子能谱、X射线衍射、拉曼光谱和氮气吸附脱附等方法对催化剂的结构和形貌进行了表征.结果表明,尺寸为4-5 nm的Pt纳米粒子可有效均匀分散于层数约为6层的V2O5纳米片表面;在空气氧化脱硫反应中,当催化剂中Pt理论负载量为2 wt%时,反应5 h后,油品的脱硫率可达99.1%,实现了硫化物的深度氧化脱除.该反应体系对不同硫浓度、不同含硫底物的油品均有较好的脱除效果,但对含有烯烃、芳烃的油品脱除效果较差.此外,催化剂循环使用7次后,其脱硫活性仍无明显下降,表现出优异的重复使用性能.对反应后的催化剂进行表征,发现Pt几乎不发生流失,这可能是由于Pt纳米粒子和V₂O₅纳米片之间形成了金属-载体强相互作用.该结果为其他空气氧化反应的有效进行提供了新思路.     

新型含苯并磷杂环戊二烯结构荧光分子的合成及性能

以三苯胺、咔唑为电子给体, 苯并磷杂环戊二烯氧化物为电子受体, 设计合成了一类新颖的D-A-D 型荧光分子, 其结构经¹H NMR, ¹³C NMR, ³¹P NMR, IR和MS确认。通过紫外可见吸收光谱和荧光光谱系统研究了不同给体和受体单元对荧光分子的紫外吸收、液体荧光、固体荧光、溶致变色及聚集诱导发光等光物理性能的影响。结果表明：合成的三种分子具有良好的液体和固体荧光性能;化合物TBN-EPIO具有显著的溶致变色效应, 在四氢呋喃-水二元溶剂体系中, 具有聚集诱导发光(AIE)效应。此外, 利用密度泛函理论计算了分子的几何构型及前线分子轨道电子云。      

连续双季碳螺环氧化吲哚拼接异噁唑类化合物的合成

以硝基异噁唑-3-烯氧化吲哚1作为基于给体和受体的3C合成子,与叔丁基酯-3-烯氧化吲哚2,在碱性催化剂DABCO催化下发生Michael加成环化反应,获得10个新颖的连续双季碳螺环氧化吲哚拼接异噁唑类化合物3a~3j,产率为57%~70%, dr值为4/1~9/1, 其结构经¹H NMR, ¹³C NMR和HR-MS（ESI-TOF）表征,并且经过单晶3f进一步确定了其结构。      

DMF催化碳酸乙烯酯与苯酚合成苯氧乙醇

以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为催化剂,研究了物料比、催化剂用量、温度、时间等工艺参数对苯酚(PhOH)与碳酸乙烯酯(EC)合成苯氧乙醇(POE)的影响,优化了工艺参数;研究了低浓度NaOH水溶液洗涤的方法对反应产物分离纯化效果;分别采用GC-MS和GC内标法对反应产物进行分析。     

四-(4-氨基苯)乙烯的合成及溶剂/pH双重响应聚集发光行为

以二苯甲酮为原料,经McMurry、硝化、还原反应合成了化合物3,总收率为59%,其化学结构经¹H NMR和¹³C NMR确证。进一步采用紫外可见吸收光谱和荧光光谱对3在溶液中的聚集发光行为进行研究,结果表明：化合物3具有可逆的溶剂/pH双重响应聚集诱导发光(AIE)特性,主要是由于其在溶液中的聚集状态发生变化。      

纤维素磺酸盐-氧化石墨烯-聚间苯二胺型三元纳米复合材料的制备及吸附性能

通过配位聚合制备了一种新型的三元复合纳米材料（SC-GO-MPD）吸附剂,研究了吸附Cr⁶⁺的性能,利用扫描电镜（SEM）及比表面积分析（BET）对吸附剂进行了表征分析。系统考查了吸附剂剂量,pH,初始Cr⁶⁺浓度和共存阴离子对吸附性能的影响。结果表明：三元复合纳米材料形成了三维网状空间结构,且通过配位形式吸附Cr⁶⁺,在298K下,吸附去除率最高可达99.31%,达到国标饮用水标准。