Cu0-Fe3O4@壳聚糖微球的制备及其对染料污染物的催化氧化

采用Fe²⁺以及Cu²⁺与壳聚糖形成的双金属络合物作为前驱体溶液,一步成球后通过水热法制得Cu⁰-Fe₃O₄@壳聚糖微球。表征结果证明,Cu⁰以及Fe₃O₄均以纳米尺寸均匀镶嵌在壳聚糖微球中。当此壳聚糖微球投加量为0.5 g/L, H₂O₂投加量为40 mmol/L时,对初始浓度为20 mg/L的活性红73在60 min中内的脱色效率可达99%,且在pH 3.0～9.0范围内均能维持较高的效率。纳米Cu⁰在有氧条件下表面易形成Cu₂O层,不仅能够活化H₂O₂产生·OH,还可提供电子加快Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)之间的循环,使类芬顿反应高效进行。     

电还原铁促进芬顿氧化邻苯二酚的研究

采用电沉积的方式在钛基体上修饰纳米银做阳极,以石墨电极为基体修饰碳纳米管与石墨烯为阴极,构建电化学系统持续还原芬顿(Fenton)体系中的Fe~(3+)来促进反应进行,从而减少Fenton氧化法初始铁盐的投加量以及最终铁泥的产生量,提升降解效率。在普通Fenton体系中植入该电化学还原系统并与普通Fenton氧化体系进行对比,采用电化学方法对环境污染物邻苯二酚(CC)的降解结果进行检测。结果表明:所构建的电化学系统对Fe~(3+)有良好的还原效果,其阴极还原电位约为0.2 V,电还原60 min对Fe~(3+)的还原率可达52.9%。与普通Fenton体系对比后发现,该电化学还原系统的引入可以减少50%初始铁盐投加量,达到节约成本并减少铁泥产出的目的,在普通Fenton体系适用pH范围内对降解效果有明显提升,最终优化条件下降解率可达98.08%。     

紫外/TiO2/芬顿复合工艺增强在近中性pH值下对布洛芬的降解能力

药品及个人护理品(PPCPs)造成的潜在环境污染已引起广泛关注. 布洛芬(IBP, 2-(4-异丁基苯基)丙酸)作为苯丙酸类非甾体抗炎药物, 是一种在水环境中广泛检测到的PPCPs类物质. 水环境中的IBP主要来自制药企业排放和人体代谢物, 因IBP具有不易挥发、物理性质稳定、半衰期较长和不易被生物吸收等特点, 其在环境的残留浓度较高且污染风险大. 目前,传统的水处理工艺并不能有效治理水中的IBP, 比如: 混凝剂和絮凝剂对IBP的去除效率低, 吸附和膜处理运行成本过高且不能矿化IBP. 近年兴起的光催化技术利用·OH和O2·-等强氧化性活性物种降解水中有机污染物, 将其彻底矿化, 实现污染物的无害处理. 光催化技术适用于常温、常压和中性pH环境, 该环境特点与污水环境十分匹配, 适合应用. 但异质光催化通常发生在催化剂表面, 有效反应活性位少, 反应速率不够高. 相比而言, 同质芬顿反应能够均匀、快速地在整个溶液中发生反应, 但芬顿反应必须在酸性条件下才可以进行.本文整合了异相光催化和均相光-芬顿反应的优点, 设计了紫外/TiO2/芬顿(PCF)复合工艺, 评估了在中性pH下对典型的PPCPs布洛芬的降解效果. 对比实验结果表明, PCF复合工艺对IBP的降解速率比传统的UV, UV/H2O2, Fenton, 光-Fenton和光催化快得多. 动力学分析发现, IBP的降解遵循两阶段的一级反应动力学, 且速率常数k1> k2. 本研究进一步优化了运行参数, 确定IBP降解的最佳条件为: pH = 4.2, [Fe2+]0= 0.20 mmol/L, [Fe2+]0/[H2O2]0= 1/40, [TiO2]0= 1.0 g/L. pH值的增加造成IBP降解速率略微降低, 但在30 min反应时间内, 中性pH (6.0-8.0)与最佳pH条件下的降解效率完全相同, 证明PCF在中性pH下进行水处理切实可行. 数据分析发现, lnk1和lnk2均与1/pH0, [IBP]0, [H2O2]0, [H2O2]0/[Fe2+]0和ln[TiO2]0线性相关, 据此建立了IBP去除效率的数学预测模型, 通过验证发现, 动力学模型曲线与实验数据高度契合, 表明模型的有效性高.     

纳米四氧化三铁碳片对亚甲基蓝废水的催化脱色

碳材料上掺杂纳米Fe₃O₄颗粒所形成的复合材料可发挥各自优点,进而拓宽其在印染废水处理中的应用。以葡萄糖和氯化铁为原料,通过共沉淀后碳化煅烧,成功制备了纳米四氧化三铁碳片(Fe₃O₄@GC),利用XRD、TEM、BET和磁滞回线对Fe₃O₄@GC碳片进行了形貌表征,并将其用于亚甲基蓝(MB)废水的催化脱色处理。结果表明,Fe₃O₄@GC碳片上的Fe₃O₄结晶性较好,颗粒呈球形且分散均匀,其平均粒径为22 nm。Fe₃O₄@GC碳片能够活化H₂O₂产生氢氧自由基(HO·)并高效氧化降解MB。在pH为2～3,材料投加量为1.0 g/L,H₂O₂用量为9 mmol/L的条件下,60min内Fe₃O₄@G...     

PdO/CeO2类芬顿降解酸性橙7和水杨酸的催化性能

采用沉淀-沉积法制备了PdO/CeO2催化剂,并使用X射线衍射、高分辨透射电镜、N2吸附-脱附等温线、X射线光电子能谱和Raman光谱对催化剂进行了表征.表征结果显示, Pd在复合物中以Pd2+形式存在; PdO和CeO2间的相互作用提高了CeO2中的Ce3+含量.通过酸性橙7和水杨酸的类芬顿降解考察了PdO/CeO2的多相类芬顿和可见光芬顿催化活性.结果表明, PdO沉积显著地促进了水杨酸的类芬顿降解,催化剂的PdO含量为1.0 at%时其活性最佳.染料酸性橙7在可见光照射条件下会引发染料光敏化效应.吸附的染料分子在光激发后通过界面电子注入促进了Ce3+自表面过氧物种的再生.由此, PdO负载和可见光照射的共同作用下,1.0 PdO/CeO2催化剂的酸性橙7类芬顿降解速率常数为3.90 h-1,为纯CeO2活性的50倍左右.     

芬顿试剂对田菁胶的氧化降解行为研究

本文考察了芬顿试剂对田菁胶的氧化降解行为。系统研究了H2O2和Fe2+用量、温度和降解时间对田菁胶粘度下降百分率的影响,并简单讨论了芬顿试剂对田菁胶的氧化降解机理。结果表明,H2O2和Fe2+的合适用量之比为2︰1。另外,只需较低的温度(25 ℃)和较短的时间(20 min),芬顿试剂就能使田菁胶粘度下降90%以上,显示了较好的降解效果。     

核桃壳生物炭负载铁催化降解亚甲基蓝性能研究

研究了以核桃壳生物炭负载铁催化剂和H2 O2组成类芬顿体系降解亚甲基蓝的性能.探究了催化剂中铁含量和反应条件对降解亚甲基蓝性能的影响,并确定反应动力学.由XRD结果可知铁物种是以Fe2 O3(Maghemite-C)形式存在于生物炭中.降解实验结果表明,当Fe2 O3负载量为5％,催化剂的投加量为100 mg,H2 O...     

基于N-掺杂碳包覆Fe3N复合材料的高效异相电芬顿降解有机物

水污染导致的缺水危机、水质恶化和生态环境破坏等问题,严重影响人的健康及社会的和谐可持续发展.异相电芬顿技术因催化剂可循环利用、宽pH适用范围等优点而广受关注.常见的催化剂以铁、铁氧化物等铁基材料为主,存在金属颗粒分布不均匀、铁元素易溶出、铁循环易受阻和H2O2选择性和转化效率低等问题,严重制约该技术的发展.尽管可以通过...     

多环芳烃结晶紫的光助芬顿降解脱色研究

研究了光助芬顿反应降解多环芳烃结晶紫。研究的主要内容包括,结晶紫的特征波长-吸光度曲线、结晶紫的浓度-吸光度曲线、初始pH值对结晶紫降解效果的影响、不同浓度对结晶紫降解效果的影响、不同光照时间对结晶紫降解效果的影响、不同FeSO4投加量对结晶紫降解效果的影响、H2O2优化用量试验、正交实验。通过研究得到了降解结晶紫的优化实验条件。主要优化实验条件为： 初始pH值为3～4;结晶紫浓度小于0.080 0 g·L-1;H2O2的投加量为1Qth;FeSO4的投加量为H2O2(含量为30%)的1/50～1/100。研究还表明： 太阳光照射能有效促进结晶紫降解,明显缩短反应时间,节约氧化剂和催化剂的用量。     

Fe掺杂CuS纳米颗粒的合成及其在光热/化学动力学联合治疗中的应用

以乙酰丙酮铜和硫粉为铜源和硫源,在油酸(OA)-油胺(OM)-十八烯(ODE)体系中合成了近红外吸收的硫化铜(CuS)纳米颗粒,并通过改变硫元素活化状态的方式调节其吸收峰到适合光热治疗的1064 nm附近。通过阳离子交换法进一步制备了Fe、Mn等元素掺杂的CuS纳米颗粒,并保持其吸收峰位置几乎不变。使用微乳法进行聚乙二醇(PEG)化修饰后,这些纳米颗粒在水溶液中表现出良好的分散性和稳定性。分别测试了CuS纳米颗粒在Fe³⁺掺杂前后的光热性能及羟基自由基(·OH)生成能力。结果表明,PEG修饰后Fe³⁺掺杂的CuS纳米颗粒(CuS∶Fe-PEG)在1064 nm处的质量消光系数为37.5 L·g^-1·cm-1,光热转换效率可达43.7%。虽然光热性能略低于未掺杂的CuS-PEG,但其·OH生成能力有大幅提升。细胞实验也表明,在弱酸性条件下,CuS∶Fe-PEG具有更好的肿瘤细胞抑制能力,在1064 nm激光照射下能够有效杀死肿瘤细胞,可用于光热/化学动力学联合治疗。