蒸氨法制备铜硅催化剂的二甲醚水蒸气重整制氢性能

采用蒸氨法制备出不同Cu负载量的xCu/SiO_2-AE催化剂,并将其用于二甲醚水蒸气重整制氢反应。当Cu负载量为30%(w)时,30Cu/SiO_2-AE催化剂表现出最佳的催化性能。结果显示,该方法制备的催化剂表面具有高度分散的CuO和层状硅酸铜物相,经还原后分别形成Cu~0和Cu~+物种。与常规浸渍法制备的30Cu/SiO_2-IM催化剂相比,蒸氨法制备的30Cu/SiO_2-AE催化剂具有优异的催化稳定性和活性,这与其独特的层状结构和表面Cu~0与Cu~+之间的协同作用相关。     

MoS_2/TiO_2复合催化剂的制备及其在紫外光下的光催化制氢活性

为了研究复合光催化剂在光催化中的制氢效率,采用水热法制备了Mo S2纳米片,然后通过水热法在Mo S2纳米片上负载了TiO_2纳米颗粒,形成了Mo S2/TiO_2异质结复合催化剂。采用冷场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、拉曼光谱(Raman),X射线光电子能谱(XPS)对材料的结构和光学性能表征并进行分析。通过光催化制氢测试对光催化剂进行评价,实验结果表明,在波长为365 nm的紫外光照射下,最高光催化制氢速率为1004μmol·h-1·g-1,对应的催化剂的Mo S2含量为30%,其催化速率远大于单一的Mo S2和TiO_2,表明Mo S2/TiO_2复合催化剂在紫外光照下能显著提高光催化产氢性能。基于Mo S2/TiO_2复合光催化剂优越的光催化产氢性能,本文对复合光催化剂的产氢机理做了研究和分析。     

金@氧缺陷二氧化钛核壳纳米颗粒的制备及光催化产氢

通过水解TiCl_3在金纳米颗粒外表生长TiO_2,然后在Ar/H2气氛中高温煅烧成功地合成了核壳形貌的Au@H-TiO_2缺陷结构。采用XRD、TEM、XPS、UV-Vis测试方法对产物的物相结构、形貌及光吸收能力做了系统的分析。与不存在缺陷态的TiO_2和Au@A-TiO_2相比,Au@H-TiO_2表现出最高的产氢速率,这可以归因于其电荷分离效率的提高和电荷转移阻抗的降低,瞬态光电流测试以及电化学阻抗数据证实了这一结论。这些性能的改进可能与Au@H-TiO_2中的Ti~(3+)自掺杂和Au修饰有关。     

共沉淀-气固法合成Sm2Ti2S2O5催化剂及可见光制氢性能

用一种改进的共沉淀-气固反应法制备了Sm2Ti2S2O5光催化剂.通过紫外-可见(UV-Vis)漫反射、X射线衍射(XRD)对催化剂进行了表征.以甲酸为电子给体,考察了光催化剂在可见光照射下的制氧活性.研究结果表明,相对于传统的高温固相反应来说,用改进的共沉淀-气固反应法制备Sm2Ti2S2O5,能有效地降低反应温度,...     

含碳能源直接制氢的热力学分析与实验研究

本文在对构建的含碳能源直接制氢体系进行热力学分析的基础上,建造了含碳能源直接制氢近零排放定容实验系统,并进行了不同参数下的实验研究。热力学分析表明本文构建的系统不仅存在合适的反应条件,而且在此反应条件下可以实现体系的热平衡。实验结果表明了该系统的可行性,实现了气态产物中氢含量大于80％,二氧化碳及一氧化碳含量均小于0.1％,达到了直接制氢和近零排放的目标。     

超临界水中纤维素气化制氢的实验研究

在500～650℃、20-35 MPa条件下,对超临界水- 纤维素混合物进行气化反应实验,发现压力、温度、反应停留时间、物料浓度等参数对纤维素的气化率和气态产物的组成都有明显影响,得出上述因素的影响规律。结果表明纤维素在超临界水中具有较高的气化率,生成以H2和CO2为丰要成份的气态产物。     

利用低温冷能温差发电及电解水制氢氧的实验研究

本文设计了一种利用半导体温差发电器件回收LNG低温冷能的新装置,对不同工况下冷能-电能的转化效率进行了测试,将产生的直流电以不同的工作电压通入电解槽对质量浓度为30%的KOH溶液进行电解,得到了电解水制氢氧的电流电压曲线,并与直接用稳压电源电解水制氢氧的数据对比,结果基本一致.结合功率匹配条件,讨论了该方案性能扩展、优化设计的方法。     

铜基/氧化锆催化剂的应用及改性研究进展

ZrO2具有弱酸碱性、氧化还原性、良好的热稳定性和机械强度,在催化领域得到广泛应用。以Zr O2为载体的铜基催化剂因其活性高,选择性好,性能稳定,受到越来越多的关注。本文介绍了Cu/Zr O2催化剂在醇类的水蒸气重整制氢、CO/CO2加氢合成低碳醇、二乙醇胺脱氢、乙醇直接合成乙酸乙酯和低温水煤气变换方面的应用。综述了添加不同助剂对Cu/Zr O2催化剂物化及催化性能的影响。     

烷氧基菲咯啉设计合成及其氮磷杂配铜光敏剂的光解水制氢性能

以功能化氮配体为导向,以4,7-二苯基-1,10-菲咯啉为原料,经季铵化、氧化、卤化和醚化合成了一类新型的2,9-二烷氧基-4,7-二苯基-1,10-菲咯啉配体5a~5e。再以Xantphos为膦配体,通过原位配位方法合成一系列氮磷杂配铜光敏剂(Cu PS A~H),在均相光解水制氢体系中研究其光敏活性。制氢结果表明,以2,9-二乙氧基为较佳取代基,Cu PS D的催化产氢总转换数(TON)可达270。在光电物理性能分析中,发现这类杂配铜配合物都有一对相似的氧化还原电位(Eoxd=-0.8 V,Ered=-1.2 V)。具有乙氧取代基的铜配合物CuPSD相对于其他取代基的铜基配合物,荧光最弱,表明乙氧基有助于提高荧光淬灭效率,增强铜光敏剂的光化学转换能力。