纳米Ni催化剂在超稠油水热裂解降黏中的应用研究

采用甲基环己烷水正辛醇AEO9形成的微乳液体系制备纳米金属Ni催化剂,并利用该催化剂催化辽河超稠油的水热裂解反应。研究结果表明, 280℃时纳米金属Ni能够促进超稠油的水热裂解反应。与原超稠油相比,反应后样品的硫质量分数由0.45%降到0.23%,胶质、沥青质质量分数分别降低了15.83%、15.33%;GC-MS分析结果表明,甲基环己烷在改质过程中能够脱氢生成甲苯;C、H元素分析结果表明,反应后样品中胶质、沥青质的H/C原子比增加,说明从甲基环己烷上脱下的氢能够转移到超稠油中。表面活性剂AEO9、水和油,在改质结束后的降温过程中,形成了稳定的油包水型乳液,起到乳化降黏作用;而添加的甲基环己烷、正辛醇均能起到稀释降黏作用;在上述降黏作用的协同影响下,反应后样品50℃时的黏度由原来的139800mPa·s降至2400mPa·s,由此表明,纳米Ni催化剂对辽河超稠油水热裂解降黏的催化效果显著。     

三维多孔碳纳米管-还原氧化石墨烯复合气凝胶应用于高性能对称超级电容器

以羟基化的碳纳米管(CNT-OH)和自制的氧化石墨烯(GO)为原料,通过氧化还原自组装的水热合成策略制备了碳纳米管-还原氧化石墨烯(CNTs-rGO)三维气凝胶,并探究了水热温度对三维气凝胶的影响,利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)和X射线光电子能谱(XPS)对材料的结构、形貌进行了表征,并对其进行电化学性能测试。其中,在140℃下合成的气凝胶CNTs-rGO展示了最佳的电化学性能,在1 A·g^-1电流密度下的比电容高达294.65 F·g^-1,循环伏安曲线在50 mV·s^-1扫速下的形状仍然近似于矩形,展示了良好的可逆性。将其作为正极和负极材料组装的对称超级电容器在功率密度为249.8 W·kg^-1时的最大能量密度为3.744 Wh·kg^-1,在1 A·g^-1下循环10 000次后,其电容保持率和库仑效率均约为100%。优异的电化学性能主要归因于CNTs-rGO复合材料疏松多孔的三维立体结构,这保证了离子的快速运输,同时CNTs和rGO的交联结构提高了电导率,充分发挥了CNTs和rGO的化学和电学性能。     

生物质水热液化水相产物形成机理及资源回收

生物质水热液化转化为生物原油是极具潜力的可再生液体燃料制备途径。但水热液化水相产物产量大、成分复杂,具有较高的环境风险,限制了水热液化的绿色发展。论文以本课题组近10年(2012—2021)的研究积累为核心,综述了水热液化水相产物的形成机理、理化特性和资源回收路径。本文介绍了水相副产物形成的影响因素,总结了不同反应变量下水热转化和元素迁移途径;综述了水相生物转化的途径和研究进展,包括好氧微生物降解、微藻养殖、厌氧处理和微生物电化学等,介绍了膜分离和吸附等物理方法用于水相物质分离、获得高价值组分的研究,论述了利用水相制备农业杀菌剂的潜力。最后对水相的处理原则和研究方向进行展望,以期为水热液化水相的处理和资源回收提供参考。     

水热合成温度对CuO/CeO2催化甲醇水蒸气重整制氢性能的影响

以Ce（NO₃）₃·6H₂O为铈源，尿素为沉淀剂，采用水热法制备纳米CeO₂载体，并通过改变水热合成温度来控制CeO₂载体的微观结构，再通过等体积浸渍法制得CuO/CeO₂催化材料，并将其应用在甲醇水蒸气重整制氢反应（MSR）中进行性能评价。通过低温N2吸附-脱附、XRD、H₂-TPR、XPS等表征，探究了不同水热合成温度对纳米CeO₂载体的微观结构、CuO/CeO₂催化材料结构和甲醇水蒸气重整制氢反应性能的影响。结果表明，在水热合成温度为180℃条件下制备的纳米CeO₂载体具有立方萤石结构，且负载CuO后制备的CuO/CeO₂催化材料中表相CuO的还原温度较低、Cu-Ce间的相互作用较强、催化材料表面氧空穴较多，因此，表现出较好的催化活性。当反应温度为280℃，水醇物质的量比（W/M）为1.2，甲醇水蒸气气体空速（GHSV）为800 h^...     

两种有机-无机复合杂多化合物的水热合成及结构表征

利用水热法制备了基于饱和Keggin结构阴离子构筑的有机-无机复合多金属氧酸盐(4,4′-bipy)4H4[PMo12O40](CH3COO).1.5H2O(1)和(4,4′-Hbipy)2(4,4′-bipy)2H[PW12O40].3.5H2O(2)(4,4′-bipy=4,4′-联吡啶),并借助元素分析、红外光谱、紫外光谱、热分析和X射线单晶衍射分析了两种化合物的组成和结构.结果表明,化合物1和2均属于单斜晶系,P2(1)/c空间群.化合物的晶胞参数为:a=1.869 40(13)nm,b=1.404 23(9)nm,c=2.707 76(18)nm,β=105.848 0(10)°,V=6.837 9(8)nm3,Z=4,R1=0.095 4;化合物2的晶胞参数为:a=1.884 80(12)nm,b=1.409 89(9)nm,c=2.664 92(17)nm,β=105.368 0(10)°,V=6.828 4(8)nm3,Z=2,R1=0.097 2.两种化合物结构类似,其结构单元均是由饱和Keggin阴离子与游离的4,4′-联吡啶分子通过静电作用相结合形成的.     

前驱体法制备Mn_2O_3空心橄榄形结构及形貌演化

利用苹果酸还原高锰酸钾以水热合成方法制备了具有橄榄形貌的纳米结构MnCO3前驱体,通过600℃焙烧MnCO3前驱体得到橄榄形Mn2O3.以扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、热重-差热分析(TG-DTA)等方法对产物的形貌和结构进行了表征.考察了MnCO3前驱体微观形貌随水热反应时间的演变:当水热反应时间为2h时得到具有橄榄形形貌的MnCO3前驱体,空心结构的壁比较厚;当水热反应时间延长到6h时得到的MnCO3前驱体仍然具有橄榄形形貌,壁变薄;当反应时间延长到24h时得到的MnCO3前驱体仍然具有橄榄形形貌,并且壁非常薄.我们推测在Ostwald熟化机理作用下,空心橄榄形MnCO3前驱体随着反应时间的延长其壁逐渐由160nm演化为30nm.     

超分子化合物{[2-(4-chlorophenyl)benzimidazoleH]_2~(2+)·[SbCl_5]~(2-)}_n的水热合成、晶体结构及荧光性质

采用水热法合成了一种新的超分子化合物{[2-(4-chlorophenyl)benzimidazoleH]22+.[SbCl5]2-}n.通过元素分析、红外光谱、荧光光谱及X射线单晶衍射对其结构和性质进行了测定.结构分析表明;该晶体属于单斜晶系,P21/c空间群,晶胞参数为:a=0.583 0(9)nm,b=1.612 5(3)nm,c=1.616 3(3)nm,β=94.181(2)°,Z=2,化学式为C26H20Cl7N4Sb,Mr=758.36,V=1.515 5(4)nm3,Dc=1.662 g.cm-3,μ=1.551 mm-1,F(000)=748,R1=0.089 1,wR2=0.256 8.Sb3+与其周围6个氯离子配位,构成一个6配位的畸变八面体构型,配阴离子与2-(4-氯苯基)苯并咪唑阳离子以静电引力、氢键及π-π堆积作用形成三维网状超分子化合物.荧光测试显示该化合物具有较好的光致发光性能.     

基于柔性环己烷六酸配体的两个碱土金属配位聚合物的水热合成及结构表征(英文)

水热反应条件下,碳酸锰和碳酸钡分别与水合环己烷六酸(H6LⅠ·H2O)(顺式椅式构型LⅠ:a,e,a,e,a,e)反应生成2个三维的配位聚合物[Mg3(LⅡ)(H2O)6](1)和[Ba2(H2LⅡ)(μ2-H2O)2](2)(反式椅式构型LⅡ:e,e,e,e,e,e),通过元素分析和红外光谱对这2个配位聚合物进行了表征。X射线单晶衍射分析表明配合物1属于三方晶系,R3空间群,晶胞参数为:a=1.4393(2)nm,c=1.4597(4)nm,β=120.00°,V=2.6187(10)nm3,Z=18;配合物2结构属于单斜晶系,C2/c空间群,晶胞参数为:a=1.6764(2)nm,b=0.9095(1)nm,c=1.0001(1)nm,β=105.991(2)°,V=1.4659(2)nm3,Z=4。配合物1是由反式椅式构型LⅡ配体桥连形成的高对称性的三维配位网络。在配合物2中,顺式的H6LⅠ配体也发生构型转变并脱去部分羧基质子形成H2LⅡ配体,将Ba离子连接成一个具有一维孔道的三维有孔框架结构。在这2个配合物中,环己烷六酸配体均采取反式椅式LⅡ构型,证明了碱土金属离子Mg髤及Ba髤在水热条件下通过配位作用可以稳定环己烷六酸配体的这种反式椅式构型。     

铜(Ⅰ)配位聚合物[Cu_3Hpt_3]_n的水热合成、晶体结构及荧光光谱

<正>0引言由金属离子和有机配体自组装构筑得到的金属-有机配合物,特别是以d~(10)金属为中心形成的配合物,由于在发光材料方面有着巨大的潜在应用前景,而成为众多化学工作者研究的热点领域。     

碱式氯化镁5Mg(OH)2·MgCl2·3H2O的制备与表征

以氨水和盐湖盛产的水氯镁石为原料经过两步反应制备碱式氯化镁。第一步,水氯镁石和氨水反应制备氢氧化镁;第二步,利用氢氧化镁和水氯镁石,通过水热反应得到了具有纤维形貌、结晶较好的碱式氯化镁。应用化学分析、XRD、SEM和FIIR等手段对产物进行测试与表征。化学分析结果表明产物组成为5Mg(OH)₂·MgCl₂·3H₂O。将得到的5Mg(OH)₂·MgCl₂·3H₂O和碱式氯化镁系列标准XRD图对照,未有较好的匹配,且结合化学分析和已报道碱式硫酸镁具有5Mg(OH)₂·MgSO₄·3H₂O物相,因而推测其为新物相;SEM图中5Mg(OH)₂·MgCl₂·3H₂O纤维直径约为0.4 μm,平均长度大于24 μm,长径比大于60;FTIR图谱中3 419 cm^-1附近出现了氢键的O-H伸缩振动吸收峰,1 635 cm^-1附近出现了游离水中H-O-H的弯曲振动吸收峰。水热合成的5Mg(OH)₂·MgCl₂·3H₂O和常压下的产物相比直径较小,晶形更完整,强度更高。