精密从头算与ABEEM/MM模型对水团簇(H2O)11 9种低能结构的计算

用精密从头算方法研究了(H2O)11的9种低能异构体的性质, 包括优化的几何结构、结合能、偶极矩和氢键个数等, 并且得出了515-a是(H2O)11的全局最低能结构. 同时, 也用ABEEM/MM(atom bond electronegativity equalization method/molecular mechanics) 模型研究了这些性质, 与从头算的结果进行了比较, 得到了相符合的结果. 这显示了ABEEM/MM模型在描述中等大小的水分子团簇结构上是成功的.     

水分子在HZSM-5沸石原子簇上吸附的密度泛函研究

运用基于广义梯度密度泛函理论的BLYP方法研究了水分子在HZSM-5沸石原子簇不同孔道中的吸附前后的结构.结果表明水分子与HZSM-5沸石原子簇相互作用时,电子由水分子向沸石骨架转移.一个水分子吸附于HZSM-5的直孔道、扭曲孔道和交叉孔道Br(o)nsted酸位上时,均形成较稳定的中性络合物的结构,但是在不同沸石孑L道的吸附热不一样,大小顺序分别为交叉孔道＞直孔道＞扭曲孔道.当有两个水分子被吸附时,不同沸石孔道Br(o)nsted酸位上中性络合物的结构与离子性络合物的结构均有存在.     

单母体遗传算法优化(H2O)n(n≤14)的结构

在传统遗传算法的基础上提出了单母体遗传算法(single-parent genetic algorithm,SPGA),通过对母体团簇实施两种不同的变异操作对结构进行优化,给出了分子团簇结构优化的算法实现.结合TIP3P模型势函数,研究了水分子团簇(H2O)n(n≤14)的稳定结构.优化结构和已有理论及实验结果一致.计算结果表明当n＜8时,平均结合能随n,增加较快;当n≥8时有小的起伏.n=4,8,10,12的团簇结构具有较高对称性,比较稳定.     

单母体遗传算法优化(H2O)n(n≤14)的结构

在传统遗传算法的基础上提出了单母体遗传算法(single-parent genetic algorithm, SPGA)，通过对母体团簇实施两种不同的变异操作对结构进行优化，给出了分子团簇结构优化的算法实现. 结合TIP3P模型势函数，研究了水分子团簇(H₂O)_n(n≤14)的稳定结构. 优化结构和已有理论及实验结果一致. 计算结果表明当n<8时，平均结合能随n增加较快；当n≥8时有小的起伏. n=4,8,10,12的团簇结构具有较高对称性，比较稳定. 关键词： 单母体遗传算法 水分子团簇 结构优化     

电解水催化材料动态构效关系的原位拉曼研究进展北大核心CSCD

可再生能源电解水产氢对于实现碳中和目标和未来可持续社会的发展具有重要意义。然而,在电解水服役过程中,催化材料往往会发生复杂的结构演变,这对深入理解电解水催化材料反应机制和精准设计高效催化材料造成了挑战。原位电化学拉曼表征技术对催化材料结构动态演变过程的实时监测,是揭示电解水材料动态构效关系,解析催化反应机理的关键。本文介绍了原位电化学拉曼表征技术的基本原理,重点综述了其在催化材料相结构演变、表面活性位点和界面水分子行为中的最新进展,阐述了电解水催化材料在服役过程中结构演变与性能演变之间的变化规律,为实现催化材料全生命周期动态构效关系的精准构建提供了技术基础。最后,分析总结了原位电化学拉曼表征技术在电解水应用过程中存在的问题与挑战,并对先进原位电化学拉曼技术未来的发展进行了展望。     

应用ABEEM/MM力场模型研究水分子团簇(H2O)n(n=7～35)的性质

应用ABEEM/MM模型研究和计算了水分子团簇(H2O)n(n=7～35)的各种性质,如:优化的几何构型,氢键个数,结合能,稳定性,ABEEM电荷分布,偶极矩,以及结构参数、平均氢键个数和强度、团簇的递增结合能等,并描述了六聚水区域中所反映的从二维结构(从二聚水到五聚水)到三维结构(n>6的水分子团簇)的过渡,又进一步地预测了从立方体结构到笼状结构的过渡出现在n=12的水分子团簇中,随着类似于笼状结构特点的不断增强,五元环的富集程度有所增加.以上研究不仅系统研究和分析了水团簇的各种性质,而且对比Ab initio研究和实验结果,进一步验证了ABEEM/MM模型的合理性以及参数的正确性和可转移性.     

计算中低能量电子与水分子弹性散射微分截面

运用耦合通道光学势方法计算了在中低能量下的电子与水分子碰撞弹性散射微分截面,其中靶的极化效应被包含在一个从头算的等价局域势中.随后将计算结果与实验值和其它理论计算结果进行了比较.结果显示这种计算方法对于电子与极化分子体系碰撞是非常适用的.     

β-乳球蛋白在磁化水中的水合作用:磁化处理对水分子缔合构造及蛋白质水合特性的影响(英文)

为探讨蛋白质在磁化水中的水合作用,首先利用粘度测定及氧17核磁共振(17O-NMR)对经静磁场(MF)处理不同有效时间(teff)后的纯水进行了分析,进一步又利用差示扫描热量计(DSC)及NMR对溶解于磁化水的β-乳球蛋白(β-Lg)的水合特性进行了分析.随teff的增加,水分子的内能不断减小,处于氢键结合状态的水分子的比例不断增加.结果表明MF处理促进了水分子缔合结构的形成,这一点可能与氢键的形成有关.随teff的增加,β-Lg表面水分子的运动性没有明显变化,但β-Lg溶液中非自由结合水的含量不断增加.说明β-Lg的水合作用与水分子的缔合分布有关,该分布依存于水分子的氢键状态并可通过磁场处理加以改变.     

Theoretical Study of Electron Transfer in Bimolecular System of NH3 and H2O

1 INTRODUCTION Electron transfer is one of the most important reactions in chemistry. This fundamental reaction plays a crucial role in a myriad of processes including acid-base neutralization, electrophilic addition, and a score of enzymatic reactions. Ab initio molecular orbital methods are capable of providing information that can complement experimental data and circumvent solvent effects. The bimolecular system of NH_3 and H_2O has been extensively studied. Kollman et al.[1] report…