CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化还原SO2反应机理的研究

 采用浸渍法制备了负载型CeO2/γ-Al2O3,La2O3/γ-Al2O3和CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂,并用XRD和XPS对催化剂进行了表征,在n(SO2)/n(CO)=1/3,载流气体为N2,气体流量为1 L/min,催化剂用量为15 g的条件下,考察了催化剂催化CO还原SO2反应的性能,研究了催化剂的活化过程、催化活性和反应物配比对活性的影响. 结果表明,CeO2-La2O3/γ-Al2O3在催化还原SO2反应中的活化温度比单组分催化剂CeO2/γ-Al2O3或La2O3/γ-Al2O3下降了50~100 ℃,而且具有更高的活性. 这可以解释为由CeO2的redox反应与La2O3的COS中间物反应之间的协同作用所致. 还对SO2还原反应机理进行了探讨,发现CeO2的redox反应所生成的单质硫是整个过程中COS中间物反应的重要来源. 在此基础上,对CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化CO还原SO2反应提出了redox-COS叠加反应机理.     

基于氧化铈纳米棒-聚乙烯醇气凝胶的模拟酶比色法检测水中氟离子

以聚乙烯醇气凝胶(PAA)为载体,水热法原位生长氧化铈(CeO₂)纳米棒,制备了CeO₂纳米棒-聚乙烯醇气凝胶模拟酶材料(CeO₂-PAAC)。PAA载体不仅提高了CeO₂纳米棒的分散性,同时也提高了材料的重复利用率。利用CeO₂-PAAC材料的氧化酶活性以及氟离子(F^-)对CeO₂纳米棒酶活性的增强作用构建了检测F^-的比色传感器。在优化的实验条件下,检测F^-的线性范围为80～4000μmol/L,检出限为63.7μmol/L (3σ),低于国际对V类地表水中F^-的限量标准。与文献报道的F^-检测方法相比,本方法的检测范围更宽。本方法具有良好的抗干扰能力和选择性,可用于环境水样中F^-的检测,加标回收率为97.1%～120.4%。     

Au/Ce1-xZrxO2催化剂的制备、表征及其在CO氧化和水煤气变换反应中的催化性能

采用共沉淀法制备了不同锆铈摩尔比的Ce1-xZrxO2(x=0,0.1,0.3,0.5,0.7,0.9和1.0)氧化物,并以改性的浸渍法制备了金担载量为1%(质量分数)的Au/Ce1-xZrxO2催化剂.考察了催化剂在低温CO氧化和水煤气变换反应中的催化性能.应用氮物理吸附、X射线衍射、透射电镜和H2程序升温还原等技术对氧化物载体及其负载金催化剂进行了表征,并与其催化性能进行了关联.结果表明,与纯CeO2和ZrO2相比,Ce1-xZrxO2的比表面积增大而孔径减小,孔分布更加集中.Zr的加入使表面Ce4 的还原更加困难,使体相Ce4 的还原更加容易.活性组分金的加入有利于铈锆氧化物的还原.ZrO2载体较大的孔径使金在载体表面分散均匀而粒子较小,因此与Au/CeO2和Au/Ce1-xZrxO2相比,Au/ZrO2具有更好的低温CO氧化活性和水煤气变换活性,而Au/CeZrO在高温下的水煤气变换反应中表现出更好的催化性能.     

铜-氧化铈界面:几何及电子结构（英文）

纳米催化材料的性能主要由粒子尺寸、形貌和界面决定,即活性位点的电子及几何结构.尺寸、形貌可控的纳米催化材料的合成及其反应性能的研究,即催化剂的构效关系,一直是催化领域的研究热点.氧化物负载的金属催化剂广泛应用于多相催化反应过程.基于氧化铈优异的氧化还原性能, Cu/CeO₂催化剂在CO氧化、N₂O消除、水气变换、甲醇合成等反应中表现出优异性能.其中,通过铜物种与氧化铈表面化学键合形成的金属-载体界面通常被认为是催化活性中心.铜物种和氧化铈的相互作用主要体现在氧化铈固定铜物种,而铜物种促进氧化铈的氧化还原能力,涉及Cu²⁺/Cu⁺/Cu⁰和Ce³⁺/Ce⁴⁺之间电子的传输和转移.Cu/CeO₂催化剂活性位的原子结构与金属-载体相互作用程度密切相关.氧化铈形貌和铜负载量是决定界面电子和几何结构的重要因素.常见的纳米氧化铈形貌包括纳米粒子(多面体)、纳米棒和纳米立方体,可分别选择性暴露(111)、(110)和(100)...     

纳米氧化铈对溃疡性结肠炎大鼠肠道菌群的影响

从肠道菌群出发，探讨纳米氧化铈(CeO₂ NPs)对DSS-UC治疗机制；分析单独给与CeO₂ NPs对大鼠肠道菌群影响。将SD大鼠随机分为空白对照组、CeO₂ NPs干预组、模型组，CeO₂ NPs治疗组。造模7 d，期间空白对照组和干预组大鼠自由饮用去离子水，模型组和治疗组大鼠每天自由饮用3%葡聚糖硫酸钠(DSS)溶液，建立DSS-UC大鼠模型。造模成功后，空白对照组和模型组给予去离子水，干预组和治疗组给予100 mg·kg^-1 CeO₂ NPs溶液，均干预15 d，之后收集大鼠新鲜便做16S rRNA菌群检测。门水平上，UC组大鼠厚壁菌门和拟杆菌门比值(F/B)升高，CeO₂ NPs可降低F/B比值。属水平上，与对照组相比，模型组大鼠Turicibacter、Clostridium(梭菌属)、Staphylococcus(葡萄球菌属)增加，而Prevotella(普雷沃菌属)、Lactobacillus(乳杆菌属)、Rumino...     

基于氧化铈双重纳米酶活性的比率型比色传感器检测对氧磷

基于氧化铈(CeO₂)的类有机磷水解酶和类氧化酶活性发展了一种比率型比色传感方法，实现了对氧磷的灵敏、准确检测。具有类有机磷水解酶活性的CeO₂纳米粒子(CeO₂ NPs)可催化对氧磷水解为对硝基苯酚，其在400 nm处有明显吸收峰，溶液体系由无色变为黄色；Ce O₂还具有类氧化酶活性，催化3,3′,5,5′-四甲基联苯胺(TMB)氧化为氧化态TMB，在653 nm处有明显吸收峰，溶液由无色变为蓝色。当目标物对氧磷存在时，400 nm处吸光度(A₄₀₀)增高；同时对氧磷抑制其类氧化酶活性，653 nm处吸光度(A653)降低。基于对氧磷加入前后体系A₄₀₀/A653比值的变化，实现了对氧磷的灵敏、准确检测，检出限为0.03μmol/L(S/N=3)。利用本方法检测了韭菜样品中对氧磷的含量，加标回收率在92.0%～99.2%之间。本研究发展了一种基于CeO₂纳米酶双重活性的比率型比色传感检测方法，为食品中对氧磷残留的灵敏检测提供了新策略...