选择离子储存技术用于分析气溶胶中的多环芳烃

探讨了气质联用结合选择离子储存技术 (GC/MS/SIS)对大气气溶胶中的多环芳烃 (PAHs)进行定性定量分析的可行性。采集的气溶胶样品经索氏提取、吹氮浓缩后进行 GC/MS/SIS分析 ,结果表明完全满足定性及定量分析要求。该法简化了预处理步骤 ,提高了复杂基体中 PAHs分析的灵敏度。     

适用于测量大气气溶胶吸收系数的光声光谱系统的研究

外部噪声和环境温湿度变化对光声池性能的影响是光声光谱技术在实际大气气溶胶吸收测量应用中遇到的主要问题。详细分析了环境温湿度变化引起的共振频率漂移对光声信号的影响,提出了抑制流动噪声和采样泵振动噪声的方法,研制完成了一套测量大气气溶胶吸收的光声光谱系统,探测极限为1.4×10-8 W·cm-1·Hz-1/2。利用NO₂气体在532 nm的吸收对光声池进行了标定,并对实际大气气溶胶的吸收特性进行了测量,结果表明光声光谱测量系统可以满足自然悬浮状态下的气溶胶吸收系数的实时测量。     

海洋气溶胶多角度偏振辐射特性研究

海洋气溶胶是对流层气溶胶的重要组成部分,对全球的辐射收支平衡及气侯变化均有重要的影响。评价气溶胶的直接与间接辐射效应需要对气溶胶的性质进行深入的研究。多角度偏振为气溶胶光学物理性质研究提供了新的方法。在对可见光550 nm和近红外860 nm波段处海洋气溶胶的光学性质的研究基础上,采用矢量辐射传输模型模拟了TOA（top of atmosphere）反射率和偏振反射率与下垫面性质、观测方位角、气溶胶光学厚度之间的敏感性。模拟结果表明,海洋型气溶胶的多角度偏振信息可以有效地体现气溶胶的光学性质,可以利用多角度偏振遥感信息进行海洋气溶胶的反演,为利用多角度偏振遥感数据进行海洋气溶胶提供了理论基础。     

大气有机硫酸酯化合物的特征及形成机制

本文总结了大气二次有机气溶胶的重要组分——有机硫酸酯化合物的特征及其形成机制的研究进展,并对相关研究进行了展望。近年来,通过实验室模拟与欧美地区的实际大气气溶胶样品的分析对比,发现有机硫酸酯化合物多由异戊二烯、α-/β-蒎烯以及其他单萜烯和倍半萜烯等经OH自由基、NO₃自由基或臭氧氧化后的反应产物与硫酸或硫酸盐气溶胶进一步反应而形成。有机硫酸酯化合物也可以通过硫酸或硫酸盐气溶胶反应性获取乙二醛等羰基化合物而形成。硫酸盐气溶胶酸性的增强会促进有机硫酸酯化合物的生成。有机硫酸酯化合物在水溶液中比较稳定,强酸性条件下才会发生水解作用。目前有机硫酸酯化合物的有效检测手段是离线电喷雾电离质谱(electrospray ionization mass spectrometry, ESI-MS)或在线气溶胶质谱(aerosol mass spectrometry, AMS)方法。     

紫外域多纵模高光谱分辨率激光雷达探测气溶胶的技术实现和系统仿真

多纵模高光谱分辨率激光雷达是一种新型的高光谱分辨率激光雷达.本文在研究典型高功率Nd:YAG脉冲激光器的多纵模模式及其在大气中传输的气溶胶米散射和瑞利散射光谱的基础上,设计紫外域多纵模高光谱分辨率激光雷达系统,采用窄带干涉滤光片滤除太阳背景光的影响,设计可调谐马赫-曾德尔干涉仪,分离提取多纵模激光回波中的气溶胶米散射和瑞利散射光谱,并利用马赫-曾德尔干涉仪双通道输出的互补性原理,精确反演气溶胶光学参量.系统仿真结果表明,所设计的紫外域多纵模高光谱分辨率激光雷达能够实现10 km高度内的气溶胶光学参量精细探测.     

基于多角度多光谱Stokes参数Q和U测量反演气溶胶偏振相函数

偏振相函数是气溶胶重要的光学参数之一,它对气溶胶复折射指数、粒子尺度和形状都十分敏感。多角度多光谱偏振遥感可以有效获取气溶胶偏振相函数信息。新一代CIMEL太阳-天空偏振辐射计CE318-DP作为高精度地基气溶胶偏振遥感仪器已被引入全球气溶胶自动观测网AERONET(AErosol RObotic NETwork),并作为扩展多波长偏振测量的太阳-天空辐射计观测网SONET(Sun/sky-radiometer Observation NETwork)的主要仪器,已在不同类型气溶胶观测站点积累了多年的偏振数据。但目前偏振反演仅能利用线偏振度或偏振辐亮度。与线偏振度和偏振辐亮度相比,Stokes参数Q和U不仅包含天空光线偏振强度信息还包含偏振方向信息。利用CE318-DP多光谱多角度测量的天空光Stokes参数Q和U反演气溶胶偏振相函数的方法。针对CE318-DP标准主平面偏振观测模式PPP(Polarized Principal Plane)下Stokes参数U对气溶胶特性变化不敏感、信息难以利用的不足,测试了新的平纬圈偏振扫描模式ALMP(ALMucantar Polarization)获取Stokes参数Q和U,并成功应用于偏振相函数的反演。系统分析了340～1 640 nm多光谱通道上典型生物质燃烧型气溶胶和水溶性气溶胶的-P₁₂/P₁₁反演结果并测试了反演方法在晴朗和灰霾不同大气条件下的适用性。无论在主平面还是平纬圈观测几何下,反演结果在可见光和近红外通道上均与真实值具有较好的一致性。进一步讨论了模型中基于气溶胶参数初始值和大气气溶胶参数真实值计算的“大气单次散射/大气散射”的比值近似相等的假设条件在短波通道不能很好地满足是造成紫外波段反演结果偏差较大的原因之一。后续有待进一步提高反演模型在短波通道的适用性,为利用不同光谱通道上-P₁₂/P₁₁的变化特征改进气溶胶微物理参数反演奠定了基础。     

基于火星巡视器车载激光诱导击穿光谱仪系统设计米散射激光雷达可行性研究

火星大气气溶胶的地基探测对研究火星大气环境具有重要意义,为了能够在节约火星巡视器/着陆器体积、重量的条件下进行气溶胶探测,论证了基于巡视器车载激光诱导击穿光谱仪系统设计米散射激光雷达方案的可行性。所设计的米散射激光雷达系统使用巡视器车载激光诱导击穿光谱仪的既有硬件资源,加入分光元件和探测器模块,构成与激光诱导击穿光谱仪系统集成的米散射激光雷达,米散射激光雷达与激光诱导击穿光谱仪在火星地表分时工作,互不影响。为了论证所设计的米散射激光雷达的探测性能,对Phoenix火星探测任务中独立的米散射激光雷达得到的一组原始回波信号数据进行了处理,反演得到一组典型火星大气消光系数廓线,结合消光系数廓线与系统硬件参数计算了所设计的米散射激光雷达的回波信噪比,结果表明该系统在所用原始数据被记录的当日在火星大气边界层顶4 km高度处信噪比达到26 dB,在10 km高度附近下降到0 dB,说明基于火星巡视器车载激光诱导击穿光谱仪系统设计米散射激光雷达进行气溶胶探测具有现实可行性。对比Phoenix的独立米散射激光雷达设计方案,基于激光诱导击穿光谱仪的米散射激光雷达不但能够节省巡视器体积、重量,而且发射能量更高,回波接收方案更为简单,数据反演步骤更为简洁。     

航空偏振遥感数据反演陆地上空气溶胶光学厚度

在陆地上空气溶胶遥感中,地表多样性会导致地表反射率计算误差增加,降低地气解耦精度,进而影响气溶胶反演精度。多角度、多光谱和偏振观测数据的引入有利于解决地气解耦精度和气溶胶参数的提取精度受限的问题。基于多角度偏振辐射计(AMPR)航空多光谱遥感数据,结合气溶胶散射和地表偏振反射规律,提出了在1 640 nm波段对AMPR观测偏振反射率进行连续大气辐射校正,实现地气解耦的方法。在此基础上,构建了陆地上空气溶胶偏振反演算法。运算过程中使用665和865 nm波段观测数据进行气溶胶参数提取,使用1 640 nm波段观测数据结合提取的气溶胶参数进行大气偏振辐射校正,重新获取地表偏振反射率。在反演过程中引入迭代,逐步逼近大气与地表真实辐射值,实现地气解耦,并利用查找表的方法实现气溶胶光学厚度反演。通过AMPR在京津唐地区5个架次的航空观测实验数据对反演算法进行了验证,结果与地基CE318观测数据一致性较好,在气溶胶光学厚度小于0.5的情况下,反演平均误差为约0.03。     

光镊技术在气溶胶物理化学表征中的应用

有机气溶胶的热/动力学研究是多学科交叉的前沿研究领域,其核心问题主要是非理想混合包括挥发性、液-液相分离、非平衡传质动力学等,精确测量这些过程相关理化参数是目前研究的瓶颈。光镊系统可以悬浮气溶胶单颗粒,获得高信噪比受激拉曼光谱,在研究气溶胶物理化学性质与其大气效应中具有独到优势。被广泛用于有机及其与无机混合体系气溶胶的吸湿性、挥发性、水传质动力学、液-液相分离过程研究中。本文综述了激光悬浮气溶胶单颗粒技术的研究进展,主要包括光镊技术的原理和技术手段,以及在气溶胶关键物理化学参数测量中的应用。通过光镊系统,一方面可以获得重要理化参数的精确结果,另一方面可以对实际环境中悬浮液滴的状态进行模拟测量,从而为大气科学的研究与污染治理提供重要支撑。     

爆轰加载下银气溶胶源项实验研究

为研究钚气溶胶生成规律及源项分布,提出了一种密封环境下的金属气溶胶源项实验方法,利用爆炸容器及气溶胶采样器等实验设备,开展了钚替代材料银的气溶胶源项生成实验,分析了空气动力学直径小于10 μm的银气溶胶源项分布特性,并与外场扩散试验中钚气溶胶数据进行了对比。进一步采用不同炸药及加载装置,对相同银片样品进行加载实验,研究了加载峰值压力对银气溶胶源项分布的影响。研究结果表明,金属银可作为替代材料研究爆轰加载条件下钚气溶胶的源项参数,在一定实验条件下,二者归一化积累质量分布具有较高的一致性;爆轰加载产生的银气溶胶中,较小粒径气溶胶质量含量较高。气溶胶总量与加载峰值压力呈二次函数分布,当峰值压力超过某个临界值时,气溶胶总量将达到极值;此外,通过对同发次实验的3次不同采样数据进行分析,发现了较明显的气溶胶凝并和沉降现象。