分步沉淀对CeO2-ZrO2-Y2O3-La2O3材料热稳定性的影响

研究了传统沉淀法和分步沉淀对CeO₂-ZrO₂-Y₂O₃-La₂O₃(CZ)材料结构和性能的影响. N₂-吸/脱附、 OSC、 H2-TPR和催化剂三效活性等测试结果表明:分步沉淀所制备的CZ材料表现出更优的氧化还原性能和织构性能.基于此,继续优化分步沉淀中晶种的含量(10%、 50%、 90%),结果表明:较少的晶种诱导可以极大程度提高材料热稳定性能和织构性能,但进一步增加晶种含量对材料热稳定性能提升作用不明显.其中,当晶种量为10%时,所得CZ材料在高温焙烧后仍保持最大比表面积及稳定的立方相结构,表现出最好的织构性能和热稳定性能,其负载的单Pd三效催化剂也因此表现出最优的三效催化活性.     

原子荧光光谱法测定黄磷尾气中的气态总砷

采用溴化硝酸溶液吸收黄磷尾气,原子荧光光谱法测定As含量。总As在质量浓度0.05~0.30 mg/L范围内进行实验,并对云南某黄磷厂尾气中气态总As含量进行了检测。方法具有良好的线性关系(R2=0.9994),相对标准偏差为2.4%,总As的平均回收率为96.2%~98.2%。方法适用于黄磷尾气中气态总As含量的测定,应用此法测得黄磷厂尾气中气态总As的平均质量浓度为0.901 mg/m3。     

表面覆盖SiO2用于提高Pt-Pd/CeO2-ZrO2-Al2O3商用柴油机氧化型催化剂的抗硫性

向Pt-Pd/CeO₂-ZrO₂-Al₂O₃ （Pt-Pd/CZA）商用柴油机氧化型催化剂（DOC）中加入多孔SiO₂以提高其抗硫性. 使用多层涂覆法在Pt-Pd/CZA 催化剂表面覆盖一层多孔SiO₂,从而制得SiO₂/Pt-Pd/CeO₂-ZrO₂-Al₂O₃（SiO₂/Pt-Pd/CZA）抗硫DOC. 并使用扫描电子显微镜（SEM）,H₂程序升温还原（H₂-TPR）,氮气吸脱附,X射线能谱（EDX）和热重分析（TGA）等对其进行表征. SEM结果显示,SiO₂层以多孔形式均匀覆盖在催化剂表面. 氮气吸脱附结果表明,所添加的SiO₂的织构性质与Pt-Pd/CZA 催化剂的织构性质相似,因而表面覆盖的SiO₂并未明显改变Pt-Pd/CZA催化剂的比表面积和孔结构. H₂-TPR结果证实表面覆盖的SiO₂不影响Pt-Pd/CZA催化剂的还原性能. EDX和TGA结果说明表面覆盖SiO₂可以抑制硫物种在催化剂表面的形成及累积. 最终,本文所制备的SiO₂/Pt-Pd/CZA催化剂在保持Pt-Pd/CZA商用DOC的高活性及耐久性的同时有效提高了其抗硫性.     

修正面积归一法分析正丁烷氧化制顺丁烯二酸酐反应尾气

采用GC7890B型气相色谱仪,甲烷为FID和TCD的联系气,运用修正面积归一法分析正丁烷氧化制顺丁烯二酸酐反应尾气成分,计算丁烷转化率、顺丁烯二酸酐收率及选择性。结果表明,与常规水吸收法相比,修正面积归一法具有分析速度快,操作简单,自动化程度高的优点,解决了现有顺丁烯二酸酐尾气必须通过冷凝、溶解、滴定分析的难题,缩短了分析时间,降低了劳动强度。     

富氧条件下Co/ZSM-5催化剂对C_3H_8选择还原NO_x的性能

采用多种物理化学手段研究了在模拟的轻型柴油车尾气中不同Co担载量及Cu掺杂的Co/ZSM-5催化剂的Co组分分散状态、可还原性、NO吸附脱附性质对C3H8选择性催化还原NOx性能的影响。结果表明,浸渍法制备的Co/ZSM-5催化剂上既有外表面上的Co3+和Co2+物种,也有孔内的Co2+离子。富氧条件下Co/ZSM-5催化剂上C3H8选择性催化还原NOx的活性主要与ZSM-5载体孔外表面分散的CoOx物种中的钴离子可还原能力和NO吸附脱附性能密切相关。Co/ZSM-5催化剂上适宜的Co担载量约为4.0wt%,低担载量时随Co担载量增加,表面CoOx物种中钴离子可还原能力增强,C3H8选择性催化还原NOx的低温转化活性增加;高担载量时,随Co担载量增加,单位Co离子的NO吸附量的减少以及催化剂表面活性中心数的减少,导致了Co/ZSM-5催化剂NOx的转化率和催化剂比速率(k)的下降。孔外表面Co3O4晶体的存在使催化剂表面产生较强的NO吸附,并在高温时有利于C3H8的氧化燃烧,使C3H8选择性催化还原NOx的活性降低。     

柴油车SCR脱硝金属氧化物催化剂研究进展

NH3选择催化还原(NH3-SCR)是去除柴油车尾气中NOx应用广泛的技术,具有高效性.我们以金属氧化物类催化剂的制备和性能为主题,综述了近几年V、Ce、Fe、Mn基金属氧化物催化剂的发展.总结了这几类催化剂的合成、物理化学性质、微观结构、抗硫性和水热稳定性等特点,并对该类催化剂未来的发展趋势做了展望.     

理论空燃比天然气汽车尾气中H2O和O2对CH4与NO反应的影响

共沉淀法制备CeZrYLa+LaAl 复合氧化物载体, 等体积浸渍法制备了Pt 催化剂, 用于研究理论空燃比天然气汽车(NGVs)尾气净化反应中CH₄与NO的反应规律. 并考察了10% (体积分数, φ)H₂O和计量比O₂对CO₂存在时的CH₄+NO反应的影响. 结果表明: 对于不同条件下的NO+CH₄反应, 主要生成N₂和CO₂, 高温区有CO生成. 低温区无O₂时可以生成N₂O, 有O₂时可以生成NO₂; 添加10% (φ)的H₂O后, CH₄ 转化活性降低, NO转化活性基本不变, 这是由于H₂O减弱了CH₄与CO₂的重整反应, 但是对CH₄与NO的反应基本没有影响; 添加计量比的O₂后, CH₄转化活性提高, 而NO转化活性降低, 这是由于O₂和NO之间存在竞争吸附, CH₄被O₂氧化为主要反应, 从而减弱了NO的转化; 同时添加计量比的O₂和10% (φ) H₂O, CH₄与CO₂的重整反应受到抑制,CH₄与NO的反应、甲烷蒸汽重整反应和甲烷被O₂氧化反应同时发生, CH₄和NO的转化活性均提高.     

Activation pressure studies with an iron-based catalyst for slurry Fischer-Tropsch synthesis

Fischer-Tropsch synthesis (FTS) was carried out with an industrial iron-based catalyst (100Fe/5Cu/6K/16SiO2, by weight) under the baseline conditions in a stirred tank slurry reactor (STSR). The effects of activation pressure on the catalyst activity and selectivity were investigated. It was found that iron phase compositions, textural properties, and FTS performances of the catalysts were strongly dependent on activation pressure. The high activation pressure retards the carburization. Møssbauer effect spectroscopy (MES) results indicated that the contents of the iron carbides clearly decrease with the increase of activation pressure, especially for the activation pressure increasing from 1.0 MPa to 1.5 MPa, and the reverse trend is observed for superparamagnetic Fe3+ (spm). The higher content of Fe3+ (spm) results in the higher amount of CO2 in tail gas when the catalyst is reduced at higher pressure. The catalyst activity decreases with the increase of activation pressure. The high quantity of iron carbides is necessary to obtain high FTS activity. However, the activity of the catalyst activated in syngas can not be predicted solely from the fraction of the carbides. It is concluded that activation with syngas at the lower pressure would be the most desirable for the better activity and stability on the iron-based catalyst.     

车用温差发电装置换热性能的数值模拟研究

建立了用于汽车尾气温差发电器的尾气通道和冷却水通道热交换的三维模型,在运行工况下,对光滑尾气通道和带有平直翅片的尾气通道的换热性能进行了数值模拟,其中翅片通道结构包括了不同的翅片高度以及翅片间距.根据模拟结果并结合通道的压降,得到了翅片高度为9mm、间距为2mm的翅片通道结构为较优的通道结构.结合翅片尾气换热通道的换热...     

北京限行期间大气污染物的DOAS监测与分析

摘要：利用差分光学吸收光谱（DOAS）技术于2007年8月对北京市朝阳区大气污染物进行了实时监测,对大气中重要常规污染物NO2、SO2和O3的日变化特征、与天气条件之间的关系和各污染源进行了分析和探讨。通过分析污染物在“好运北京”奥运限车期间（8月17～20日 ）与限车前后（8月16、21日）的浓度变化,对机动车限行效果进行了讨论。结果表明,监测点NO2主要来源于汽车尾气,以凌晨和上午时段污染最重,并对O3的来源有着一定的贡献;SO2主要来源于西南方向的污染源,较强风速时北风有利于其浓度的降低;结果还显示机动车限行可有效降低NO2 、SO2浓度,分别达到28.34％和25.87％;但是因导致O3被消耗量降低,致使O3浓度上升。