纳米氧化锰负载钛基电催化膜制备及处理含酚废水性能研究

以多孔钛膜为基膜,醋酸锰为锰源,采用溶胶凝胶法制备出负载纳米氧化锰的钛基电催化膜（nano-MnO_x/Ti膜）. 运用X射线衍射(XRD)、 X射线光电子能谱(XPS)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、循环伏安法(CV)、交流阻抗法（EIS）和计时电流法(CA)等测试手段,对MnO_x/Ti膜电极的微观形貌、晶型、电化学性能等进行表征. 结果表明：所得催化剂是由直径为50 nm的γ-MnO₂和Mn₂O₃纳米棒所组成,且均匀分布于Ti膜上,负载催化剂后钛膜电极电化学性能和催化性能明显提高,催化剂与基体之间键合的形成提高其稳定性. 以棒状nano-MnO_x/Ti膜电极为阳极构建电催化膜反应器(ECMR)处理含酚废水,当苯酚溶液浓度为10mmol·L^-1,电流密度为0.25mA·cm^-2、停留时间为15 min时,COD去除率可达95.1%.     

毛细管电泳柱端酶微反应器研究进展

微反应器是指使物理、化学、生化等反应在微小的空间内发生的装置。微反应器能减少试剂消耗和样品污染,且反应条件易于控制,特别适合于酶促反应分析,因而多为酶微反应器。微反应器与电泳联用时,可将毛细管柱端作为微反应器,集反应与分离于一根毛细管柱上,可实现反应与分离一次性完成。根据酶微反应器制备原理的不同进行分类,综述了近2年来毛细管电泳柱端酶微反应器的研究进展。     

传质特性对光纤生物制氢反应器性能的影响

光生物制氢反应器的传质特性是影响反应器特性的重要因素.本文通过构造新型的光纤生物制氢反应器,采用生物膜法细胞固定化技术,考察在连续产氢条件下,进口底物浓度和流速对与反应器产氢相关特性的影响.结果表明:高浓度下出现的底物抑制现象是限制反应器性能的原因;流速改变的传质特性对反应器性能的影响,反映在驱动势和反应时间两个方面.     

基于Fe2O3载氧体的煤化学链燃烧试验

采用流化床反应器并以水蒸气作为汽化一流化介质,研究了800～950°C内以Fe2O3为载氧体的煤化学链燃烧循环反应特性.实验表明,气态产物CO2的体积浓度(干基)随温度单调递增;CO、CH4的浓度在反应时间内呈单峰特性且随温度单调递减,CH4浓度值高于CO;H2被载氧体完全氧化.载氧体与水煤气化产物在温度高于850°C体现了高的反应活性,CO2干基浓度接近95%.反应器温度900°C时,气态产物CO2体积浓度随循环数而逐渐降低,CO、CH4浓度增加.     

焙烧温度对铁基催化剂催化浆态床F-T合成反应性能的影响

 采用连续共沉淀与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了微球形Fe-Cu-K-SiO2催化剂,并考察了焙烧温度对催化剂的结构和织构性质的影响. 结果表明,催化剂具有较好的织构和结构热稳定性,粘结剂SiO2起到了分散和稳定α-Fe2O3晶相的作用. 随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积逐渐减小,α-Fe2O3晶粒逐渐增大,催化剂体相中的Cu和K原子向表面富集,且Cu向表面的迁移更明显; 同时,催化剂中的α-Fe2O3和CuO相发生了一定程度的离析,Cu的助剂作用减弱,使催化剂在合成气气氛下难于还原碳化. 催化剂在n(H2)/n(CO)=0.67,GHSV=2.0 L/(g·h),p=1.5 MPa和θ=250 ℃下的浆态床F-T合成反应评价结果表明,升高焙烧温度,催化剂的初活性和最高活性下降,但运行稳定性提高,而且有效地抑制了CH4的生成,明显促进了烃产物向高碳数方向移动. 反应600 h后卸载下的催化剂的形貌观测表明,催化剂的磨损主要是由化学磨损引起的,提高焙烧温度可明显改善其抗磨损性能,焙烧温度高于400 ℃时,催化剂具有较好的抗磨损性能.     

催化剂组成和反应条件对W-Fe-MgO催化分解甲烷制备单壁碳纳米管的影响

 采用“柠檬酸法”制备的W-Fe-MgO催化剂,在小型流化床反应器中分别以Ar和H2为载气在1073～1373 K下催化甲烷分解制单壁碳纳米管(SWCNTs). 实验结果表明,用H2作载气制备SWCNTs的最佳温度为1373 K,在Fe∶Mg摩尔比≤10∶100时,催化剂上的碳产率随其W载量的增加而显著增大,产物中的SWCNTs含量也保持在较高水平,最高碳产率可达55%(相对于催化剂的质量分数). 而使用Ar载气时最佳反应温度为1073 K, 用W∶Mg摩尔比为1∶100的催化剂可制得SWCNTs含量较高的产物,而W∶Mg摩尔比超过1∶100的催化剂上产物中的SWCNTs含量显著下降. 根据XRD和XPS实验结果推测了W-Fe-MgO催化剂上生长SWCNTs的活性相.     

反应物的变化对吸附相反应技术制备NiO/SiO2的影响

以SiO2为载体,研究反应物种类和浓度对吸附相反应技术制备NiO粒子的影响。首先采用滴定法测定了各个反应物在载体表面的吸附过程,利用TEM、XRD分析,对比了不同反应物制备得到的NiO粒子的形貌。在确定了反应物的基础上,进一步设计了2种水量下制备实验,研究反应物浓度对粒子形貌的影响。XRD结果表明,1.0mL水量下NiO粒子的晶粒粒径随着反应物浓度增加先缓慢减少后增大。而随反应物浓度增加,5.0mL水量得到的粒子晶粒粒径则一直变大。2种吸附层中不同的反应速率使得相同条件下,高水量(5.0mL)得到的NiO粒子粒径要小于1.0mL水量下得到的粒子。物理吸附层中形成的粒子与载体结合力较弱,使得焙烧后5.0mL水量下得到的粒子在SiO2上分布不均匀。     

Partial oxidation of simulated hot coke oven gas to syngas over Ru-Ni/Mg（Al）O catalyst in a ceramic membrane reactor

Hydrogen amplification from simulated hot coke oven gas (HCOG) was investigated in a BaCo0.7Fe0.2Nb0.1O3−δ (BCFNO) membrane reactor combined with a Ru-Ni/Mg(Al)O catalyst by the partial oxidation of hydrocarbon compounds under atmospheric pressure. Under optimized reaction conditions, the dense oxygen permeable membrane had an oxygen permeation flux around 13.3 ml/(cm2·min). By reforming of the toluene and methane, the amount of H2 in the reaction effluent gas was about 2 times more than that of original H2 in simulated HCOG. The Ru-Ni/Mg(Al)O catalyst used in the membrane reactor possessed good catalytic activity and resistance to coking. After the activity test, a small amount of whisker carbon was observed on the used catalyst, and most of them could be removed in the hydrogen-rich atmosphere, implying that the carbon deposition formed on the catalyst might be a reversible process.     

CFD modeling using heterogeneous reaction kinetics for catalytic dehydrogenation syngas reactions in a fixed-bed reactor

A comprehensive 2D computational fluid dynamics （CFD） model was developed to simulate the flow behavior and catalytic dehydrogenation reaction of syngas in a heterogenous fixed-bed reactor （FBR）. The model combined the porous medium CFD model with a reaction kinetics model. To acquire an accu- rate reaction kinetics model, a comprehensive reaction mechanism was studied for the heterogeneous catalytic dehydrogenation reaction ofsyngas over a supported metal catalyst. Based on the reaction mech- anism and a statistical test, a reliable kinetics model was proposed. The CFD model combined with the above kinetics model was validated with one set of experimental data. The CFD model was also used to predict key reaction variable distributions such as the temperature and the component concentrations in the reactor.     

两级反应器制备Zn2+原位掺杂型LDHs纳米晶

采用两级反应器,将盐溶液MgCl2·6H2O、AlCl3·6H2O、ZnCl2·6H2O和沉降剂Na2CO3、NaOH进行反应成功制备出Zn2+原位掺杂型LDHs纳米晶.采用XRD、TEM、TG分析了Zn2+掺杂对MgAl-CO3 LDHs晶体结构、形貌与热稳定性的影响.结果表明:当[Mg2+ +Zn2+]/[Al3+] =2,[Mg2+]/[Zn2+] =4时,对MgAl-CO3 LDHs晶体结构影响最小,此时晶体形貌也相对较规则;原位掺杂后,95℃晶化2h为最佳晶化时间;Zn2+掺杂LDHs纳米晶在0 ～450℃范围内热稳定性降低,在450 ～550℃范围内热稳定性提高,且残渣量由46.57;提高到58.58;.