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561.
相对于金属氧载体, CaSO4作为氧载体用于化学链燃烧,具有成本低、来源广泛和氧传递容量大等诸多优点,但是气相SO2以及各种固相硫沉积物对CaSO4用于化学链燃烧过程造成很大的障碍。基于热力学模拟,对CaSO4氧载体与以合成气为燃料的化学链燃烧进行了模拟研究,结果表明就CaSO4与合成气的反应而言,在燃料反应器中, 100℃~400℃的低温反应条件下,主要发生的是合成气中CO和H2的甲烷化反应以及硫酸盐热化学还原反应,反应产物主要是H2S和CaCO3;在400℃~915℃,主要发生的是CO和H2与CaSO4的还原反应,还原产物是CaS和CO2;当反应温度高于915℃时,诸多副反应开始发生,反应物相除了CaS和CO2外,CaO等副产物开始出现;而在空气反应器中,在CaS的整个氧化过程中,CaS再生形成CaSO4的反应都是主要的,但是当空气过量系数ФAR<0.8时,CaSO4与CaS的固相反应以及CaS氧化形成CaO的两个副反应也同时起作用。在燃料反应器中,最优的反应条件是反应温度915℃、常压并严格控制CaSO4 的加入量并确保CaSO4氧载体过量系数ФFR~1;而在空气反应器中,提供充足的空气量对于CaS的氧化非常重要,空气过量系数ФAR ≥1不仅能确保CaS的充分氧化,而且还能避免CaS氧化过程中SO2的排放和CaO的产生。 相似文献
562.
563.
564.
将介质阻挡放电(DBD)等离子体与Cu-Ni/γ-Al<,2>O<,3>催化剂结合用于甲烷二氧化碳重整制合成气.结果表明:DBD等离子体与催化剂之间产生明显的协同作用,与单纯放电或是单纯催化相比较,DBD等离子体与催化剂相结合极大地提高了反应活性及稳定性.通过XRD,H<,2>-TPR,XPS及O<,2>-TPO表征发现,Cu与Ni之间存在明显的相互作用,改变了各自的还原性能;同时Cu的加人提高了Ni的分散程度;等离子体的引入减少了反应过程中积炭的形成,提高了反应稳定性. 相似文献
565.
采用熔融法制备了三类改性催化剂FeCuVKMn,FeCuVKCe和FeCuVKCo,可用于有效地合成低级酮
和低碳醇. 在一定的温度范围内,CO转化率、C2+OH选择性及酮和醇的收率随反应温度的升高而升高; FeCuVKCo表现出比其他催化剂更宽的活性温度区间; 适量加入助剂可使Fe-Cu催化剂的催化性能显著改善. 催化剂活性及选择性的高低顺序是FeCuVKMn>FeCuVKCo>FeCuVKCe>FeCuVK; 最高活性温度的高低顺序是FeCuVK=FeCuVKCe>FeCuVKMn>FeCuVKCo. 相似文献
566.
Cr2O3是双功能催化合成气转化的重要氧化物组分,其可将合成气转化为重要的中间物种甲醇.结合密度泛函理论计算和微观动力学模拟,本文系统研究了干净Cr2O3(001)和(012)表面,以及氢覆盖或含有氧空位的还原(012)表面的结构及催化合成气转化至甲醇的活性.本文探讨了合成气转化为甲醇的分步或协同反应路径,并确定CO或CHO氢化是决速步骤.微观动力学分析表明,Cr2O3(001)表面难以催化合成气转化为甲醇,在673 K时,两个还原性(012)表面的反应速率(25~28 s-1)比干净的(012)表面(4.3 s-1)高出约五倍.计算结果表明了Cr2O3表面还原性对催化活性的重要性,或许可以为双功能催化体系中氧化物组分的设计提供参考. 相似文献
567.
用浸渍法制备了Pt/MgO催化剂,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱、透射电子显微镜和程序升温表面反应等技术对催化剂进行了表征.考察了催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应的催化性能.结果表明,Pt/MgO催化剂具有较高的催化活性和选择性,甲烷转化率与合成气选择性在120 h内保持稳定.以金属状态存在的Pt对甲烷分解具有较高的活性,从而使催化剂对甲烷部分氧化反应具有较高的催化活性.活性组分Pt的存在状态和分散状态非常稳定,而Pt/MgO催化剂具有较强的抗积碳能力,使得催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中具有较高的稳定性. 相似文献
568.
569.
570.
MgO助剂对甲烷部分氧化Ni/Al2O3催化剂结构和性能的影响 总被引:3,自引:1,他引:2
采用分步浸渍法制备了MgO改性的Ni/Al2O3催化剂,采用BET、XRD、H2 TPR、TEM和活性评价等研究方法,考察了MgO助剂对Ni/Al2O3催化剂物化性质和甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明,MgO助剂提高了催化剂镍物种的均一性,抑制了NiAl2O4尖晶石的形成,并且增强了镍物种与载体的相互作用,这与MgO、NiO形成固溶体及与Al2O3形成MgAl2O4有关。同时,适量的MgO助剂可以提高Ni物种在催化剂中分散度,并提高其有效利用率,改性后的催化剂在甲烷部分氧化反应中显示出较好的反应性能。过量的MgO助剂对催化剂的反应性能产生负面影响,MgO的碱性可以促进逆水煤气变换反应,从而导致H2选择性降低和CO选择性提高。 相似文献