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11.
合成了2个新配体4-(4-硫代乙酸)甲苯基-6-苯基-2,2’-联吡啶HC^N^N(PhCH2SCOCH3)(L3)和6-(4-硫代乙酸)甲苯基-2,2’-联吡啶HC^N^N(CH2SCOCH3)(L5)及其发光的铂(Ⅱ)配合物ClPtC^N^N(PhCH2SCOCH3)(C3)和ClPtC^N^N(CH2SCOCH3)(C5).通过1H NMR谱和质谱对它们的结构进行了表征,采用X射线单晶衍射分析确定了C3的晶体结构.利用紫外-可见吸收光谱、发射光谱及激发态寿命测定研究了它们的光物理性质和电化学性质,以及配合物作为光敏剂在光催化制氢中的应用.通过系列配合物产氢效率的比较,揭示了它们的产氢效率和激发态寿命的关系. 相似文献
12.
通过一步溶剂热法成功合成了泡沫镍(NF)支撑的三元镍基硫属化物(Ni_(3)(Se_(x)S_(1−x))_(2))纳米棒阵列。结构表征结果表明,所得三元Ni_(3)(Se_(x)S_(1−x))_(2)纳米棒属于三方物相,在泡沫镍基底上形成了有序的阵列结构。由于其快速的载流子传输效率、丰富的活性位点和多阴离子的协同效应,Ni_(3)(Se_(0.3)S_(0.7))_(2)/NF纳米棒阵列具有最佳的电催化性能。在1.0 mol/L的KOH溶液中,电流密度为50 mA/cm2时,过电势仅为344 mV,塔菲尔斜率为40.17 mV/dec,同时具有优异的电化学稳定性。更重要的是,以商用Pt/C为阴极,Ni_(3)(Se_(0.3)S_(0.7))_(2)/NF纳米棒阵列为阳极进行全分解水实验,仅需要1.49 V的电池电位即可提供10 mA/cm2的电解电流,表现出良好的电解水效果。该研究为电解水技术领域提供了一种高效的电催化剂,也为电化学能源技术中非贵重电催化剂的合理构建提供了有价值的见解。 相似文献
13.
氧空位是材料缺陷工程的重要组成. 基于光生氧空位的直接热利用, 实现纯水分解制氢的光热耦合实验, 被认为是太阳能综合利用的有效途径. 以多种制备方法合成的TiO2纳米材料为基础, 研究了多种形貌纳米TiO2及其Fe掺杂改性材料的光热耦合反应能力. 通过高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、 X射线衍射(XRD)和电子顺磁共振(EPR)对晶体特征进行表征, 利用漫反射光谱(DRS)、 光致发光(PL)和三电极测试法表征了材料的性能, 并结合密度泛函理论(DFT)计算了产氢反应路径. 研究结果表明, 溶胶-凝胶法制备的纳米颗粒相比水热法制备的纳米片及纳米线, 体相内缺陷较多, 载流子强度高, 光热耦合产氢效果较差. Fe掺杂改性扩展了光响应, 增强了载流子分离和寿命, 降低了电子传输阻抗, 利于光反应过程中光生氧空位的形成, 克服了制氢反应中的关键能垒. 同时, 纳米材料中的缺陷促进了Fe离子的有效掺杂, Fe掺杂TiO2纳米颗粒的光热耦合平均产氢量为9.73 μmol/g, 性能提升达13倍. 相似文献
14.
15.
甲烷在活性炭上裂解制氢研究 总被引:1,自引:4,他引:1
在连续流动石英固定床反应器上研究了甲烷在活性炭上裂解制氢的反应,并对反应前后活性炭的比表面积以及孔径分布等的变化进行了测定。结果表明,甲烷在五种活性炭上的裂解行为基本相同,反应初期转化率最高,随着反应进行转化率逐渐降低直至一个平稳的状态;降低甲烷分压和增加甲烷与活性炭的接触时间可提高甲烷转化率;温度的升高有利于初始转化率的提高,但不利于活性炭的稳定性;反应后活性炭比表面积、孔容及微孔孔容都明显降低,平均孔径增大,孔径分布向中孔方向迁移,说明甲烷的裂解导致了活性炭孔特别是微孔内的炭沉积以及进一步的孔堵塞。 相似文献
16.
17.
湿混法制备甲醇氧化重整制氢CuZnAlZr催化剂 总被引:3,自引:1,他引:3
用简易湿混法制备了用于甲醇氧化重整制氢的CuZnAlZr催化剂,与共沉淀法制备的催化剂比较,结果表明,湿混法制备的催化剂具有相当的中高温活性和略低的低温活性,有较高的CO2选择性。XRD、TPR、TG-DSC等表征结果显示,湿混法制备的催化剂中铜组分易于向表面迁移和富集,并可能与氧化铝作用生成铜铝复合氧化物,具有了更高的Cu分散度和Cu0比表面浓度。湿混法制备的催化剂对甲醇氧化重整反应有较好的稳定性,经100 h的连续反应,在275 ℃时甲醇转化率在90%以上,重整气中氢气体积分数大于60%,CO2选择性接近99%。 相似文献
18.
蜂窝催化剂上甲醇自热重整制氢的动力学研究 总被引:5,自引:2,他引:5
400 ℃~460 ℃,400 h-1~1 600 h-1,O2/CH3OH(mol ratio)=0.10~0.25,H2O/CH3OH (mol ratio) =1.0~1.8下,通过正交实验设计方法,用BSD-2A型内循环无梯度反应器研究了Zn-Cr/CeO2-ZrO2蜂窝催化剂上甲醇自热重整制氢反应的宏观动力学。以甲醇水蒸气重整反应、甲醇分解反应和甲醇完全氧化反应为独立反应进行了研究,得出了幂指数型反应速率表达式,并根据实验结果,利用最小二乘法求解了动力学参数值。F检验表明该动力学模型是高度显著的。该多重反应动力学方程的得出为蜂窝反应器的进一步模拟、优化和设计提供了数据。 相似文献
19.
光催化分解水制氢研究进展 总被引:6,自引:2,他引:6
光催化分解水制氢,其学术和社会意义无疑是极其广泛而深远的.这一点至少早在科幻之父儒勒·凡尔纳(JulesVerne)生活的时代就被人们所认知,下面引用JulesVerne在1874年出版的《神秘岛》中的一段表述,让我们来再次重温这一课题的伟大意义.J.Verne写到:“Waterdecomposedintoitsprimitiveelements,anddecomposeddoubtlessbyelectricity,whichwillthenhavebecomeapowerfulandmanageableforce……Yes,myfriends,Ibelievethatwaterwillsomedaybeemployedasfuel,thathydrogenandoxygen,whichconstituteit,usedsinglyortogether,willfurnish… 相似文献
20.