氢水液相交换反应用高分散度Pt/C/FN疏水催化剂制备及Pt粒径效应研究

以乙二醇代替常规的异丙醇为分散溶剂, H₂PtCl₆为前驱体溶剂, 甲醛为还原剂, 采用改进浸渍还原法制备Pt/C催化剂, 用XRD, TEM和XPS对其进行表征. 改进浸渍还原法容易制备高分散度Pt/C催化剂, 催化剂Pt粒径大小可通过改变溶液pH值控制, pH值从1.6增加至11.3, 铂纳米粒子的平均粒径由3.3 nm减小到1.8 nm. pH值11.3时催化剂中Pt(0), Pt(II)和Pt(IV)的含量分别为43.3%, 30.8%和25.9%. 选择不同Pt粒径大小的Pt/C催化剂与聚四氟乙烯(PTFE)一起负载于泡沫镍(FN), 得到Pt/C/FN疏水催化剂, 考查其对氢水液相交换反应的催化活性, Pt粒径越小, 催化剂活性越高.     

静态化学吸附法测定Pt/Al2O3催化剂的金属分散度、活性表面积和颗粒尺寸

介绍了采用静态化学吸附技术,通过测量定向地吸附在Pt/Al2O3催化剂中Pt表面氢气量,从而建立了测定催化剂上金属分散度、活性表面和颗粒尺寸的方法.此方法适用于测定负载型催化剂上的金属分散度,也可用于催化剂的监制.     

Pt-Ru疏水催化剂氢水液相催化交换性能及反应机理

氢水液相催化交换（LPCE）是从水中分离氨同位素的一种重要方法，具体可用于重水提氚、含氚废水处理及重水生产等，疏水催化剂制备是LPCE的关键技术之一。改进催化剂制备方法，提高活性金属分散度，或在Pt中部分掺入其他金属，制备Pt基二元疏水催化剂，均可提高催化剂活性，降低催化剂成本。已证实，Pt中适量掺入Ir，Ti和Cr等金属，可提高疏水催化剂活性，而对Pt-Ru疏水催化剂催化LPCE反应的研究，目前无文献报道。     

数据采集方案对神经扩散模型影响的评估

基于单次数据采集的多种扩散模型联合应用已逐渐成为临床研究的热点,本研究比较了三种采集方案对于神经扩散模型定量计算的影响,包括Q空间笛卡尔网格（QGrid）、多壳层异向（Free）和多壳层同向（MDDW）采集方案,涉及的扩散模型包含扩散张量成像（DTI）;扩散峰度成像（DKI）;神经突方向分散度和密度成像（NODDI）;平均表观传播（MAP）模型.结果表明DTI和DKI模型对采集方案相对不敏感,而NODDI和MAP对采集方案和最大b值的设置相对较敏感,并且QGrid和Free方案一致性较高,因此在大样本和多中心研究中需要考虑采集方案的选择.此外,考虑到QGrid和Free方案分别在结合更多扩散模型和神经纤维束成像应用上更具优势,因此推荐使用.     

制备方法对Ni/ZnO催化丙三醇重整-氢解性能的影响

采用浸渍法、共沉淀法、水热法和碳微球硬模板法制备了Ni/ZnO催化剂,运用X射线衍射、程序升温还原、透射电子显微镜和氢滴定等手段对其进行了表征,并用于连续固定床反应器中无外加氢气条件下的丙三醇重整-氢解反应.结果表明,在较低空速下,生成的1,2-丙二醇(1,2-PDO)易在Ni分散度较高的催化剂上进一步裂解为乙醇和气相产物;而在较高空速下,其选择性受制于中间产物丙酮醇的加氢.在优化的空速下,Ni分散度越高越有利于1,2-PDO的生成.在Ni分散度最高的Ni/ZnO催化剂上,当丙三醇质量空速为0.84h-1时,1,2-PDO选择性最高,为54.9％,丙三醇转化率为85.4％.     

多功能测试装置的建立及对重整催化剂的初步考察

详细介绍了用于研究催化剂表面性质的综合测试装置和操作时的条件。采用高、低温TPD、氢吸附和氢氧滴定研究了铂铈铝催化剂的表面性质。发现稀土元素铈的加入使TPD的TM值等发生了变化,并且使铂的分散度变小。     

顺式Pt（NH3）2Cl2在Kβ及KL沸石上的分解过程及催化性能

采用ＴＰＯ及ＴＧ－ＤＴＡ等方法，对顺式Ｐｔ（ＮＨ３）２Ｃｌ２在Ｋβ及ＫＬ沸石上的分解过程进行了研究，并与还原后铂粒子的分散状态及其对正己烷芳构化的催化的性能相关联。     

甲烷与二氧化碳重整制取合成气反应的研究 (I)Sr_(1-x)La_xNiAl_(11)O_(19)催化剂的物理化学性质表征

合成了具有磁铅石结构的Ｓｒ１－ｘＬａｘＮｉＡｌ１１Ｏ１９系列催化剂，并用ＸＲＤ、ＵＶ－ＤＲＳ、Ｈ２－Ｏ２滴定及Ｐｙ－ＩＲ等方法对其体相及表面性质进行了表征．结果表明，Ｌａ３＋离子能够同晶取代Ｓｒ２＋离子进入催化剂晶格内部；随着Ｌａ３＋含量增加，催化剂的结晶度提高，从而降低了镍的还原性，并使金属镍在表面上的分散度略有提高；在ＳｒＮｉＡｌ１１Ｏ１９中掺入Ｌａ３＋离子，能够抑制晶体沿ｃ轴方向的生长，提高其比表面积；同时Ｌａ３＋离子对Ｓｒ２＋离子的调变，减少了表面的酸中心数目     

磷含量对NiMo/γ-Al2O3催化剂活性相结构的影响

采用程序升温还原（TPR）、高分辨透射电镜（HRTEM）和X射线光电子能谱（XPS）表征手段对共浸渍法制备的不同磷含量NiMo/γ-Al₂O₃催化剂进行了表征,研究了磷含量对NiMo/γ-Al₂O₃催化剂活性相结构的影响。TPR研究表明,磷能够减少四面体配位Mo物种的数量,增加八面体配位Mo物种的数量,促进高活性Ⅱ型"Ni-Mo-S"活性相的形成。HRTEM研究表明,随磷含量的增加,MoS₂颗粒堆积层数增加,催化剂的加氢选择性提高;适量磷能够增加边角位有效Mo原子的分散度(fMo),增加催化剂表面加氢脱硫（HDS）和加氢脱氮（HDN）活性位的数量。上述结论得到了XPS表征的证实：适量磷增加了催化剂表面Mo原子浓度、提高有效助剂比率（PR）和提升比率（Ni/Mo）,相应催化剂表现出最高的HDS和HDN活性;但过高磷含量能够引起MoS₂颗粒过度堆积,片层长度过长,导致活性位数量减少,催化活性降低。